science >> Wetenschap >  >> Chemie

Endotherme ladingsoverdracht bemiddelt ondiepe afstandsafhankelijke triplet-energiemigratie

een schematische weergave van de begin- en eindtoestanden en tussenliggende endotherme CT-toestanden. 3D*-A en D-3A* zijn de begin- en eindtoestanden, respectievelijk, terwijl D−-A+ en D+-A− de mogelijke toestanden van endotherme ladingsoverdracht (CT) zijn. De rode en blauwe pijlen geven de spins van de elektronen in de donor en acceptor aan, respectievelijk. b Gecoördineerde (lagere) versus endotherme CT-gemedieerde (bovenste) TET-mechanismen getekend in reactiecoördinaatdiagrammen. Let daar op, hoewel niet beschouwd in de originele formule van Dexter, de begin- en eindtoestanden in gecoördineerde TET kunnen worden gemengd met virtuele CT-toestanden (superuitwisseling). De elektronische koppelingsmatrixelementen (|VTET|) voor gecoördineerde en endotherme CT-gemedieerde TET worden uitgedrukt in termen van donor- en acceptorgolffuncties, waarbij D en A staan ​​voor donor en acceptor en LU en HO staan ​​voor de laagste onbezette en hoogste bezette moleculaire orbitalen, respectievelijk. Credit: Natuurcommunicatie (2021). DOI:10.1038/s41467-021-21561-1

Onlangs, een onderzoeksgroep onder leiding van prof. Wu Kaifeng van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS) ontdekte dat endotherme ladingsoverdracht-gemedieerde triplet-energieoverdracht (TET) een nieuw mechanisme is met ondiepe afstands- afhankelijkheid.

Deze studie is gepubliceerd in Natuurcommunicatie op 9 maart

De onderzoekers onderzochten TET van colloïdale CdSe-kwantumdots (QD's), met systematisch gevarieerde ZnS-schaaldiktes, aan het oppervlak verankerde antraceen moleculen.

Tijdsopgeloste spectroscopiemetingen toonden geen bewijs voor anthraceenkation- en/of anionvorming, exclusief exotherme ladingsoverdracht (CT)-gemedieerde tripletmigratie.

De TET-snelheid nam af met toenemende ZnS-schaaldikte, met snelheidsverzwakking die duidelijk de trend van de waarschijnlijkheidsdichtheid van gaten op QD-oppervlakken volgt in plaats van het product van de waarschijnlijkheidsdichtheid van elektronen en gaten. Deze waarneming bewees een endotherme gat-overdracht-gemedieerd mechanisme.

Temperatuurafhankelijkheid van de overdrachtssnelheid bevestigde verder het proces van endotherme gatenoverdracht. De ondiepe afstandsafhankelijkheid van endotherme CT-gemedieerde TET maakte efficiënte tripletmigratie mogelijk via donor-acceptorscheiding buiten Dexter- of superuitwisselingsparadigma's.


Meer >

Meer >

Hoofdlijnen

  1. De methoden van inventarisatie in Microbes
  2. Crunchtijd voor voedselzekerheid
  3. Verschil tussen homozygoot en heterozygoot
  4. Uitwerpselen van albatros tonen dieet van teruggegooide visserij
  5. Wat is het voordeel van het feit dat het DNA goed is ingepakt in de chromosomen?
  6. Studie waarschuwt dat slangenschimmelziekte een wereldwijde bedreiging kan zijn
  7. Hoe regelt het lichaam de hartslag?
  8. De functie van NIMA-gerelateerd kinase 6 in de rechte groei van plantencellen
  9. Zeven nieuwe spinnensoorten uit Brazilië vernoemd naar zeven beroemde fictieve spinnenpersonages

Wetenschap