science >> Wetenschap >  >> Fysica

Wannier-Stark-lokalisatie bereikt in polykristallen

Experimentele observatie van de voorbijgaande Wannier-Stark-lokalisatie en het gevisualiseerde diagram. a Experimentele differentiële transmissiespectra op een polykristallijne film van MAPbI3-perovskiet bij kamertemperatuur, als functie van de vertragingstijd van sondepulsen na THz pomppulsen. De THz-pulsen hebben een piekveldsterkte van 6 MV/cm en een middenfrequentie van 20 THz; de sondepulsen hebben een fotonenergie van 1,4 ~ 2,4 eV. b Tijdelijk profiel van de toegepaste THz-bias van voorbijgaande aard. c Schematisch beeld van Wannier-Stark-lokalisatie. In aanwezigheid van sterke externe velden langs de c-as, elektronische toestanden (oranje:geleidingsband, blauw:valentieband) zijn gelokaliseerd in een paar lagen van het ab-vlak en energetisch gescheiden door ΔεWSL = eETHzD tussen aangrenzende roosterplaatsen. Zwarte pijlen geven de interbandovergangen weer binnen dezelfde site (n = 0) en tussen verschillende sites (n = ±1). d De absorptie met en zonder de externe tijdelijke voorspanning. De Wannier-Stark-lokalisatie reduceert effectief de 3D-elektronische structuur tot een 2D-gelaagde structuur langs het ab-vlak, zoals afgebeeld in blauw samen met de vereenvoudigde 3D-structuur. In het geval van ETHz = 6 MV/cm bij het beschouwen van de roosterconstante D van 12,5 Å, ΔεWSL = eETHzD wordt geschat op 750 meV, consistent met het spectrum waaruit blijkt dat de absorptieband van n = −1 en n = 0 ~750 meV uit elkaar liggen. Krediet:DOI:10.1038/s41467-021-26021-4

Wetenschappers van de Paderborn-universiteit, het Max Planck Instituut voor Polymeeronderzoek en de Universiteit van Konstanz zijn erin geslaagd een zeldzame kwantumtoestand te bereiken. Zij zijn de eersten die Wannier-Stark-lokalisatie hebben aangetoond in een polykristallijne stof. Ongeveer 80 jaar geleden voorspeld, het effect is pas onlangs bewezen - in een eenkristal.

Tot nu, onderzoekers gingen ervan uit dat deze lokalisatie alleen mogelijk was in dergelijke monokristallijne stoffen die zeer gecompliceerd zijn om te produceren. De nieuwe bevindingen betekenen een doorbraak op het gebied van natuurkunde en kunnen in de toekomst aanleiding geven tot nieuwe optische modulatoren, bijvoorbeeld, die kunnen worden gebruikt in informatietechnologieën op basis van licht, onder andere. De natuurkundigen hebben hun bevindingen gepubliceerd in het gerespecteerde technische tijdschrift, Natuurcommunicatie .

Sterker en sneller dan de bliksem

De atomen van een kristal zijn gerangschikt in een driedimensionaal raster, bij elkaar gehouden door chemische bindingen. Deze obligaties kunnen echter, worden opgelost door zeer sterke elektrische velden die atomen verdringen, zelfs zo ver gaan dat er zoveel energie in het kristal wordt gebracht dat het wordt vernietigd. Dit gebeurt er als de bliksem inslaat en materialen vloeibaar worden, verdampen of verbranden, bijvoorbeeld. Om Wannier-Stark-lokalisatie aan te tonen, de experimenten van de wetenschappers omvatten het opzetten van elektrische velden van enkele miljoenen volt per centimeter, veel sterker dan de velden die betrokken zijn bij blikseminslagen. Tijdens dit proces, het elektronische systeem van een vaste stof - in dit geval een polykristal - wordt gedurende een zeer korte tijd ver van een evenwichtstoestand gedwongen.

"Wannier-Stark-lokalisatie houdt in dat sommige chemische bindingen tijdelijk worden uitgeschakeld. Deze toestand kan slechts minder dan een picoseconde worden gehandhaafd - een miljoenste van een miljoenste van een seconde - zonder de substantie te vernietigen. Zodra het elektrische veld in het kristal is sterk genoeg, de chemische bindingen naar het veld worden gedeactiveerd, waardoor het kristal kortstondig als een systeem van niet-gebonden lagen wordt weergegeven. Chaos regeert. Het fenomeen correleert met drastische veranderingen in de elektronische structuur van het kristal, resulterend in sterke veranderingen in optische kenmerken, vooral, hoge optische niet-lineariteit, " legt professor Torsten Meier van Paderborn University uit, die verantwoordelijk was voor de theoretische analyse van de experimenten. Niet-lineaire effecten kunnen aanleiding geven tot nieuwe frequenties, bijvoorbeeld, zonder welke de gerichte manipulatie van licht die nodig is voor moderne telecommunicatie niet mogelijk zou zijn.

De overgang van monokristallijn naar polykristallijn

Het effect werd drie jaar geleden voor het eerst aangetoond met behulp van intense terahertz-straling in een bepaalde kristallijne structuur, met betrekking tot de precieze rangschikking van de atomaire structuur, in een galliumarsenidekristal. "Deze precieze opstelling was nodig voor ons om veldgeïnduceerde lokalisatie te kunnen observeren, " legt Meijer uit, die de experimenten van de Universiteit van Konstanz in 2018 simuleerde en beschreef. Nu zijn de natuurkundigen nog een stap verder gegaan.

"We wilden onderzoeken of polykristallijn perovskiet, vaak gebruikt in zonnecellen en LED's, kan ook worden gebruikt als optische modulator, " zegt Heejae Kim, teamleider bij het Max Planck Institute for Polymer Research. Optische modulatoren richten zich op de eigenschappen van licht om het op extra manieren bruikbaar te maken. Onder andere, ze worden gebruikt in de telecommunicatie, LCD's, diodelasers en materiaalverwerking. Echter, tot nu toe was de vervaardiging ervan niet alleen kostbaar, maar ook bijna uitsluitend beperkt tot het gebied van eenkristallen. Polykristallen zoals perovskiet kunnen dat veranderen, in de toekomst worden gebruikt als betaalbare modulatoren met een breed scala aan toepassingen.

Simulaties bewijzen vermoeden

"Ondanks de willekeurige oriëntatie van de individuele kristallieten, de kleine bouwstenen in het polykristal, we konden duidelijke resultaten waarnemen die overeenkomen met die kenmerkend voor Wannier-Stark-lokalisatie, " vervolgt Kim. De simulaties die in Paderborn zijn uitgevoerd, bevestigden deze bevindingen later. Meier legt uit, "Hoewel het monster polykristallijn is, het lijkt erop dat de veldgeïnduceerde veranderingen in de optische kenmerken worden gedomineerd door een bepaalde oriëntatie tussen de kristallieten en het elektrische veld."

Naast de eerste realisatie van Wannier-Stark-lokalisatie in een polykristallijne substantie, er is één ding dat in het bijzonder de aandacht verdient:de intensiteit van het veld dat nodig is om het effect waar te nemen, is aanzienlijk lager dan bij het monokristallijne galliumarsenide. Volgens Kim, "Dit is een resultaat van de atomaire structuur van perovskiet, dat is, van het samenvallen van een hoge roosterconstante - de afstand tussen de atomen - en een smal spectrum in een bepaalde kristaloriëntatie. De toekomstplannen van de onderzoekers omvatten het grondiger onderzoeken van deze extreme toestand van materie op atomair niveau, het onderzoeken van aanvullende stoffen en het onderzoeken van verdere toepassingen van het effect.