Laagdimensionale perovskiet-gerelateerde metaalhalogeniden zijn naar voren gekomen als een nieuwe klasse van lichtemitterende materialen met afstembare breedbandemissie van zelfgevangen excitonen (STE's). Hoewel er verschillende soorten laagdimensionale structuren zijn ontwikkeld, fundamentele onderschatting van de structuur-eigenschap relaties voor deze klasse van materialen is nog steeds zeer beperkt, en verdere verbetering van hun optische eigenschappen blijft van groot belang.

Een internationaal team onder leiding van Dr. Xujie Lü en Dr. Wenge Yang van het Center for High Pressure Science and Technology Advanced Research (HPSTAR) en Prof. Biwu Ma van de Florida State University ontdekte dat druk het niet-stralingsverlies in 1D metaalhalogenide C ₄ N ₂ H ₁₄ PbB ₄ , en leiden tot een toename van de fotoluminescente kwantumopbrengst (PLQY) van aanvankelijk 20% tot meer dan 90% bij 2,8 GPa. In-situ optische karakterisering en theoretische analyse onthulden dat het onderdrukte niet-stralingsverlies direct gerelateerd is aan de op druk afgestemde STE-bindingsenergie en beperkte beweging van organische kationen. belangrijk, Voor de eerste keer, PLQY's werden kwantitatief bepaald onder gigapascal-drukken. De bevindingen zijn onlangs gepubliceerd in Tijdschrift van de American Chemical Society .

Druk is gebruikt als een effectieve en schone stimulans om de structuur en opto-elektronische eigenschappen van verschillende soorten materialen te reguleren. De zachte roosters van metaalhalogeniden maken ze gevoelig voor druk en leiden tot effectieve modificaties onder een mild drukbereik. Ondanks opwindende drukversterkte/geïnduceerde emissieresultaten gerapporteerd in hybride metaalhalogeniden, de microscopische oorsprong is nog niet volledig begrepen. Het is bekend dat de efficiëntie van PL sterk afhankelijk is van de concurrentie tussen stralings- en niet-stralingsrecombinatiesnelheden. Echter, de invloeden van structurele evolutie op stralings- en niet-stralingssnelheden, vooral niet-stralingssnelheid, zijn niet goed opgehelderd.

In dit werk, het team onderzocht systematisch de drukafhankelijke eigenschappen van het 1-D hybride metaalhalogenide C ₄ N ₂ H ₁₄ PbB ₄ . Eerdere studies vonden dat C ₄ N ₂ H ₁₄ PbB ₄ bezit een sterke elektron-fononkoppeling en vertoont een breedbandemissie met een PLQY van ongeveer 20%. Tijdens compressie, de PLQY van STE-emissie bleek opmerkelijk te stijgen van 20% naar 90%. In de tijd opgeloste optische metingen lieten zien dat druk 33 keer een opmerkelijk onderdrukt niet-stralingsverlies veroorzaakte en een bevorderde stralingsrecombinatie met 18%, die samen bijdragen aan de PL-verbetering. Zowel experimentele als computationele bevindingen suggereren dat druk de STE-bindingsenergie en de moleculaire opsluiting moduleert, resulterend in sterk gelokaliseerde excitonen met verminderde verstrooiing door defecten en fononen.

Dit werk ontdekt niet alleen een effectieve benadering voor het verbeteren van de PLQY van breedbandemissie in het 1-D metaalhalogenide, maar biedt ook inzicht in de microscopische mechanismen die het ontwerp van toekomstige materialen kunnen leiden voor zeer efficiënte low-D metaalhalogeniden voor lichtemitterende toepassingen .