Geconstrueerde heterostructuren of gelaagde materialen gemaakt met complexe oxidematerialen zijn een rijke bron van opkomende technische fenomenen en toepassingen. Materiaalwetenschappers willen nieuwe materiaalfunctionaliteiten ontwikkelen door oxideperovskieten te verbinden met substraten met ongelijke kristallografische eigenschappen, in een enorm onontgonnen laan. In een nieuw rapport Camilo X. Quintela en een internationale groep in materiaalkunde, natuurkunde en techniek in de VS, Noorwegen, China en Zuid-Korea stelden een ongekende richting voor materiaalontwerp voor op basis van nitride-antiperovskiet- en oxideperovskietkristallen. In dit werk, ze hebben met succes twee kristallijne materialen, bekend als perovskieten en antiperovskieten, samengevoegd, om een ​​interface te creëren met unieke elektrische eigenschappen voor toepassingen in een nieuwe klasse van kwantummaterialen.

Tijdens de experimenten, Quintela et al. ontwikkelde scherpe grensvlakken tussen de nitride antiperovskiet aangeduid als Mn ₃ GaN en oxide perovskieten zoals (La _0.3 sr _0,7 )(EEN _l0.65 Ta _0,35 )O ₃ en strontiumtitanaat (SrTiO ₃ ). Met behulp van spectroscopische technieken en eerste-principe berekeningen, ze merkten een coherente grensvlak monolaag samensmelting tussen de twee antistructuren en verrassend genoeg bemiddelen de antiperovskiet/perovskiet hetero-interface voorbij theoretische voorspellingen. De resultaten zullen helpen bij het ontwikkelen van opwindende nieuwe eigenschappen op de interface voor ultra-low-power toepassingen in spintronica, zoals transistoren, geheugenchips en opslagapparaten. Het werk is nu gepubliceerd in wetenschappelijke vooruitgang .

Perovskiet- en antiperovskietkristallen

Perovskietkristallen zijn meestal oxiden met positief en negatief geladen ionen met veelbelovende optische, magnetische en elektrische eigenschappen. In antiperovskieten wordt de plaatsing van de positief en negatief geladen ionen omgedraaid om een ​​andere klasse materialen te creëren met andere eigenschappen dan perovskieten. Antiperovskietmaterialen zijn intermetallische materialen met een perovskiet-kristalstructuur en net als hun oxide-perovskiet-tegenhangers vertonen ze een verscheidenheid aan afstembare fysieke eigenschappen, waaronder supergeleiding, ferromagnetisme, magnetoweerstand en topologisch elektronisch gedrag. Onder dergelijke anti-perovskietmaterialen, op overgangsmetaal gebaseerde nitrideverbindingen, aangeduid als M ₃ XN, waarbij M gelijk is aan overgangsmetaal en X gelijk is aan metalen of halfgeleidende elementen, zijn bijzonder interessant, met een hoge gevoeligheid voor magnetische velden, temperatuur of druk. Dergelijke materiaalgevoeligheden zijn het gevolg van sterke spin-roosterkoppelingskarakteristieken van M ₃ XN-verbindingen, die kan worden afgestemd of gemanipuleerd door middel van spanningstechniek. Aanvullend, wetenschappers hebben de fysieke eigenschappen van ABO . gebruikt ₃ oxide perovskieten als externe triggers om de functionaliteit van antiperovskietmaterialen af ​​te stemmen. De ABO ₃ verbindingen zijn ongeëvenaarde materiaalsystemen om te communiceren met M ₃ XN nitride antiperovskieten vanwege hun analoge structuren, om epitaxiale groei te bevorderen (het samenvoegen van ongelijksoortige materialen tot een enkele film). Om epitaxie op atomair niveau te onderzoeken, Quintela et al. onderzocht de grensvlakstructuur en chemie tussen nitride antiperovskiet en oxide perovskiet materialen.

Ontwikkeling en karakterisering van de nitride antiperovskiet/oxide perovskiet interface

In dit werk Quintela et al. vervaardigde een hoogwaardige Mn ₃ GaN-film op (La _0.3 sr _0,7 )(EEN _l0.65 Ta _0,35 )O ₃ (afgekort LSAT) en strontiumtitanaat eenkristalsubstraten als paradigma's van M ₃ XN/ABO ₃ interfaces. Met behulp van röntgendiffractie (XRD), ze karakteriseerden structureel de 60 nm dikke Mn ₃ GaN-film gegroeid op het LSAT-substraat en bewaakte de epitaxiale groei en enkelfasige structuur van de films met behulp van reflectie-hoge-energie-elektronendiffractie (RHEED). De resultaten toonden de hoge kristallijne kwaliteit van de film en de ongerepte interface.

De structuur en chemische samenstelling van de Mn . begrijpen ₃ GaN/LSAT-interface, Quintela et al. gecombineerde scanning transmissie-elektronenmicroscopie met atomaire resolutie (STEM) met elektronenenergieverliesspectroscopie (EELS) en energiedispersieve röntgenspectroscopie (EDS). De eerste grensvlak Mn ₃ GaN-monolaag vertoonde een patroon van afwisselende heldere en donkere vlekken om de samenstelling of structurele herconfiguratie aan het grensvlak aan te geven. Met behulp van simulaties en structurele chemische analyses, het team toonde overgangen van het LSAT-substraat naar de Mn ₃ GaN-film gemedieerd door een scherpe grensvlakmonolaag. Om de atomaire structuur van deze grensvlakmonolaag te bepalen, Quintela et al. voerde aanvullende STEM- en EDS-onderzoeken uit en toonde de ordening van atomen in een tweedimensionale (2-D) periodieke structuur met rotatiesymmetrie.

Eerste-principe berekeningen

Het team voerde eerste-principeberekeningen uit om de stabiliteit van het grensvlakmodel te bestuderen dat is afgeleid van atomaire resolutie-experimenten. Met behulp van simulaties, ze berekenden de vormingsenergieën om te testen op stabiliteit en bevestigden dat het grensvlakmodel energetisch stabiel was. Extra werk, echter, toonde duidelijke discrepanties tussen de experimentele en theoretische studies, die de wetenschappers toegeschreven aan het begin van Mn ₃ GaN-groei in aanwezigheid van een energiebarrière, waar de discrepantie verhinderde dat het systeem versoepelde van het lokale naar het wereldwijde energieminimum. Quintela et al. hebben deze hypothese verder onderzocht in hun werk. De gecombineerde experimentele en theoretische studies toonden aan hoe de grensvlakmonolaag werkte als een structurele brug tussen het perovskietsubstraat en de antiperovskietfilm om heteroepitaxie tot stand te brengen tussen de niet-isostructurele (ongelijke kristalstructuur) materialen met verschillende chemische samenstelling en binding.

Op deze manier, Camilo X. Quintela en collega's realiseerden voor het eerst een atomair scherpe overbruggingsstructuur als epitaxiale interface tussen de nitride-antiperovskieten en oxide-perovskieten. Het werk vormt een cruciale stap om een ​​nieuwe klasse van epitaxiale heterostructuren te ontwikkelen met behulp van materialen met ongelijke kristallochemische eigenschappen. Het potentieel om nieuwe hetero-interfaces te ontwikkelen, biedt een opwindende speelplaats om fysieke eigenschappen van het grensvlak te manipuleren en nieuwe toestanden van materie vast te stellen. Vanwege het brede kwantumpotentieel van deze materialen, waaronder anti-ferromagnetische spintronica, het rationele ontwerp van epitaxiale heterostructuren van antiperovskieten en perovskieten is van groot belang voor het afstemmen van eigenschappen en het ontwerp van functionele apparaten. Het team voorziet dat deze strategie een nieuw en opwindend hoofdstuk zal openen voor materiaalontwerp en engineering.

© 2020 Wetenschap X Netwerk