Een team van onderzoekers onder leiding van professoren Hong Zhang (fotonische nanochemie) en Evert Jan Meijer (computationele chemie) van het Van 't Hoff Instituut voor Moleculaire Wetenschappen van de Universiteit van Amsterdam heeft het fundamentele begrip van foton-upconversie in nanodeeltjes aanzienlijk verbeterd. Door de gezamenlijke aanpak van geavanceerde spectroscopie en theoretische modellering waren ze in staat om vast te stellen dat de migratie van excitatie-energie een grote invloed heeft op de opconversiedynamiek. In een recente publicatie in Angewandte Chemie , de onderzoekers beschrijven hoe 'doteringsionen ruimtelijk gescheiden' (DISS) nanostructuren kunnen worden gebruikt voor het afstemmen van de opconversiedynamiek.

Upconversie is een proces waarbij één foton wordt uitgezonden bij absorptie van meerdere fotonen met lagere energie. Het 'jack' dus het licht van lagere naar hogere frequenties. Typisch, opconversiematerialen zijn gedoteerd met lanthanide-ionen. Deze zijn in staat om het nabij-infrarood (NIR) licht van een economische continue golf milliwatt laser naar hoger, zichtbare frequenties en zelfs in het ultraviolette (UV) spectrale gebied. Potentiële toepassingen in superresolutiespectroscopie, gegevensopslag met hoge dichtheid, anti-namaak en biologische beeldvorming en foto-geïnduceerde therapie.

Lang werd aangenomen dat de dynamiek van opwaartse luminescentie alleen wordt bepaald door de emitterende ionen en hun interacties met naburige sensibiliserende ionen. Het huidige onderzoek laat zien dat dit niet geldt voor nanostructuren. Zhang, Meijer en collega's tonen aan dat in nanokristallen het luminescentietijdgedrag ernstig wordt beïnvloed door het migratieproces van de excitatie-energie.

De onderzoekers hebben het intieme verband tussen de willekeurige aard van de energiemigratie en het op-conversie-luminescentietijdgedrag ontrafeld door middel van een complementaire benadering van geavanceerde spectroscopie en in de tijd opgeloste Monte Carlo-simulatie. Als modelsystemen gebruikten ze zogenaamde 'dopant ionen spatially separate' (DISS) nanostructuren, waar activatoren en sensibilisatoren zich in verschillende ruimtelijke regio's van een enkel nanodeeltje bevinden. De invloed van energiemigratie kan kwantitatief worden weergegeven door de dikte van de migratielaag af te stemmen of door de concentratie van migrerende ionen in de migratielaag te variëren.

Zo werd vastgesteld dat, als gevolg van zijn willekeurige karakter, de migratie van de excitatie-energie tussen twee willekeurige punten in het kristal kost meer tijd dan wat zou worden verwacht van een rechtstreekse energieoverdracht van punt naar punt.

Op basis van dit nieuwe fundamentele inzicht, de onderzoekers waren in staat om het op-conversie-luminescentietijdgedrag (het stijgings- of het vervalproces) met succes te beheersen door de energiemigratiepaden in verschillende speciaal ontworpen DISS-nanostructuren af ​​te stemmen. Dit resultaat is belangrijk voor de toepassing van dit soort materialen in superresolutiespectroscopie, gegevensopslag met hoge dichtheid, anti-namaak en biologische beeldvorming.