science >> Wetenschap >  >> nanotechnologie

Efficiënte lichtemitterende diodes op basis van georiënteerde perovskiet-nanodeeltjes

Structurele karakteriseringen van de perovskiet-nanoplaatjesfilms. (A) Een transversale scanning transmissie-elektronenmicroscopie-high-angle ringvormig donkerveld (STEM-HAADF) afbeelding die de continue en pinhole-vrije perovskietlaag toont. TPBi, 2,2a,2a-(1,3,5-benzinetriyl)tris(1-fenyl-1H-benzimidazool); PVK, poly(9-vinylcarbazool). (B) Een ingezoomde STEM-HAADF-afbeelding die de fijne structuur van een perovskiet-nanoplaatjes toont. Inzet:het bijbehorende snelle Fourier-transformatiepatroon (FFT). (C) Een typisch beeld met hoge resolutie transmissie-elektronenmicroscopie (HRTEM) van de perovskiet-nanoplaatjes verspreid op een koperen rooster. Inzet:Het bijbehorende FFT-patroon. (D) Statistisch diagram van de grootteverdeling van de nanobloedplaatjes gemeten door HRTEM. De gemiddelde grootte is 25,8 nm en de bijbehorende SD is 6,8 nm. De Gauss-fitting is bedoeld als richtlijn voor het oog. (E) Grazing-incidentie groothoek röntgenverstrooiingspatroon. De diffractievlekken zijn afkomstig van de kristalvlakken van nanobloedplaatjes. De twee diffractievlekken op qz =1,065 en qy =1,070 Å−1 komen overeen met respectievelijk {001} en {010} van β-CsPbBr3. Krediet:Wetenschappelijke vooruitgang , 10.1126/sciadv.abg8458

Planar perovskiet light-emitting diodes (LED's) zijn hoogwaardige en kosteneffectieve elektroluminescentie-apparaten die ideaal zijn voor weergave- en verlichtingstoepassingen met een groot oppervlak. Door de emissielagen te onderzoeken met hoge verhoudingen van horizontale overgangsdipoolmomenten (TDM's), kunnen onderzoekers de foton-uitkoppeling van vlakke LED's stimuleren. De LED's die zijn gebaseerd op anisotrope perovskiet zijn inefficiënt vanwege de uitdagingen van het reguleren van de oriëntaties van TDM's en de moeilijkheden om hoge fotoluminescente kwantumopbrengsten te bereiken, inclusief uitdagingen om een ​​ladingsbalans te realiseren in de films van geassembleerde nanostructuren. In dit werk toonden Jieyuan Cui en een onderzoeksteam in de chemie, materiaalkunde en optica in China efficiënte elektroluminescentie afkomstig van een in-situ perovskietfilm gemaakt van een monolaag van nanobloedplaatjes. Het team bereikte LED's met een maximale externe kwantumefficiëntie (EQE) van 23,6 procent om zeer efficiënte vlakke perovskiet-LED's te vertegenwoordigen.

Overgangsdipoolmomenten en metaalhalogenideperovskieten

De fotonenemissiekarakteristieken in halfgeleiders zijn gebaseerd op overgangsdipoolmomenten. Moleculen in een materiaal kunnen een aangeslagen of niet-aangeslagen toestand bereiken door de absorptie en emissie van licht, waarbij de regels van het overgangsdipoolmoment en de kwantummechanica kunnen helpen voorspellen of de overgang naar een aangeslagen toestand waarschijnlijk is. Nanoplaatjes en nanostaafjes die optische overgangsdipoolmomenten in materialen omvatten, zijn zeer anisotroop en hun relatie tussen structuur en eigenschappen is van belang voor vlakke lichtgevende dioden (LED's). Over het algemeen zijn overgangsdipoolmomenten horizontaal georiënteerd voor lichtkoppeling en dragen die verticaal georiënteerd bij aan energieverlies. Metaalhalogenide-perovskieten zijn een andere opkomende klasse van in oplossing verwerkte halfgeleiders met interessante eigenschappen, waaronder hoge fotoluminescentie-kwantumopbrengsten en afstembare emissiegolflengten. In dit rapport hebben Cui et al. beschreef efficiënte LED's op basis van in situ gekweekte perovskietfilms om hoge verhoudingen van horizontale overgangsdipoolmomenten en hoge fotoluminescente kwantumopbrengsten te laten zien.

Optische eigenschappen van de perovskiet-nanoplaatjesfilms. (A) absorptie en PL (opgewonden door een 405 nm laser) spectra. a.u., willekeurige eenheden. (B) Excitatie-intensiteit-afhankelijke PLQY. De foutbalken vertegenwoordigen de experimentele onzekerheden in de PLQY-metingen bij 0,4 mW/cm2 en de fouten in de bepaling van relatieve PL-intensiteiten en excitatievermogen. Krediet:Wetenschappelijke vooruitgang , 10.1126/sciadv.abg8458

Structurele karakterisering van nanobloedplaatjes

Het apparaat bevatte een perovskietlaag die werd geanalyseerd met aberratie-gecorrigeerde scanning transmissie-elektronenmicroscopie (STEM). Het team deponeerde de perovskietfilm van een precursoroplossing die verschillende verbindingen bevat, waaronder lithiumbromide, cesiumbromide en loodbromide opgelost in dimethylsulfoxide (DMSO). Daarna observeerden Cui et al, met behulp van hoge-hoek ringvormige donkerveld (HAADF) beelden, een gladde perovskietfilm. Met behulp van inzoomstudies merkten ze goed opgeloste atoomkolommen op met zeer kristallijne perovskiet-nanoplaatjes. Daarna bepaalden ze met behulp van atoomkrachtmicroscopie de ruwheid van het materiaal en begrepen ze de grootte van de perovskietkristallen of nanobloedplaatjes met behulp van transmissie-elektronenmicroscopie met hoge resolutie.

Oriëntaties van de TDM's van de perovskiet-nanoplaatjesfilms. (A) Hoekafhankelijke PL-metingen van de perovskietfilm op een kwarts/TFB/PVK-substraat. De experimentele gegevens (grijze vierkanten) zijn aangepast door het klassieke elektromagnetische dipoolmodel (rode lijn), wat een horizontale TDM-ratio van 84 ± 4% oplevert. (B) terug focal plane (BFP) afbeelding van een perovskiet film. (C) p-gepolariseerde lijn gesneden (grijze lijn) langs de stippellijn in van het BFP-beeld (B). Deze lijnuitsnijding is voorzien van een horizontale TDM-ratio van 87% (rode ononderbroken lijn). Krediet:Wetenschappelijke vooruitgang , 10.1126/sciadv.abg8458

Optische analyses van de nanoplaatjesfilm

Het team beïnvloedde de elektronische en optische eigenschappen van de perovskietfilm met behulp van het kwantumopsluitingseffect en kwantificeerde vervolgens de oriëntatie van de overgangsdipoolmomenten van de perovskietfilm. Daarna, Cui et al. analyseerde de lichtemissie van de perovskietfilm met behulp van black focal plane (BFP) spectroscopie. Om dit te bereiken, onderzochten ze een klein gebied van de perovskiet-nanoplaatjesfilm met een laser voor foto-excitatie. De gegevens wezen op een uitstekende ruimtelijke uniformiteit van de horizontale oriëntatie van overgangsdipoolmomenten in de film. Het team gebruikte vervolgens de BFP-gegevens van vier plekken uit verschillende regio's om uitstekende ruimtelijke uniformiteit van de oriëntaties van horizontale overgangsdipoolmomenten in de films aan te tonen. Vanwege de concentratie van de omvangrijke organische ammoniumkationen en de aanwezigheid van lithiumbromide in de voorloperoplossing, is de perovskiet-nanoplaatjesfilm georiënteerd met hoge fotoluminescente kwantumopbrengsten. Door de concentratie van de omvangrijke organische ammoniumkationen te verdubbelen, hebben Cui et al. vormde perovskietfilms met sterke excitonische absorptiepieken en schreef de horizontale oriëntatie van de nanoplaatjes op de vlakke substraten toe aan Van der Waals-interacties.

Kenmerken van de kamertemperatuur - werkende perovskiet-LED's

Op basis van verdere experimenten liet het team zien hoe de introductie van lithiumbromide (LiBr) in de precursoroplossing de fotoluminescente kwantumeigenschappen van de film verbeterde. Bovendien gaf het elektroluminescentiespectrum van de perovskiet-nanoplaatjesfilm ultrazuivere groene emissies aan en de pin-hole-vrije morfologie van de nanobloedplaatjesfilm maakte een verwaarloosbare stroomlekkage mogelijk. Toen ze optische simulaties op de materialen uitvoerden met behulp van het klassieke dipoolmodel dat is ontwikkeld voor vlakke microholtes, gaven de resultaten een hoge uitkoppelingsefficiëntie van 31,1 procent aan voor de perovskiet-apparaten op basis van de oriëntatie van de nanobloedplaatjesfilm. Terwijl eerder werk gericht was op het regelen van de oriëntaties van overgangsdipoolmomenten door zich te concentreren op de assemblage van anisotrope colloïdale nanostructuren, vereiste hoogrenderende elektroluminescentie de synthese van anisotrope colloïdale nanostructuren met een hoge kwantumopbrengst. Het potentieel om aan de apparaatvereisten te voldoen, was een uitdaging vanwege materiaalontwerp en montagevereisten.

Apparaatkarakteriseringen van de groene LED's op basis van de perovskiet-nanoplaatjesfilms. (A) EL-spectrum. Inzet:Foto van een werkende groene LED (effectief gebied:3,24 mm2). (B) Hoekverdeling van de EL-intensiteit volgt het Lambertiaanse profiel. (C) Stroomdichtheid-luminantie-spanningskarakteristieken van een typisch apparaat. (D) EQE-spanningsrelatie van het apparaat met een kampioen EQE van 23,6%. (E) Histogram van piek-EQE's van 36 apparaten. De Gauss-aanpassingen zijn bedoeld als richtlijn voor het oog. (F) Contourplot van de simulatieresultaten van apparaat EQE als functie van PLQY en Θ van de perovskiet-emitterende laag. De apparaatstructuur getoond in (A) wordt gebruikt voor de simulatie. De brekingsindexen van de meerlagen worden verkregen met een ellipsometer. Voor onze perovskiet-nanoplaatjesfilm met een PLQY van ~ 75% en een Θ van 84%, voorspelt de optische simulatie een maximale EQE van ~ 23, 3%. Krediet:Wetenschappelijke vooruitgang , 10.1126/sciadv.abg8458

Vooruitzichten

Op deze manier lieten Jieyuan Cui en collega's zien hoe de oriëntatie van overgangsdipoolmomenten van perovskietfilms kon worden gereguleerd om de limieten van lichtuitkoppeling van vlakke LED's te overwinnen om groene LED's te vormen met een uitzonderlijk hoge externe kwantumefficiëntie tot 23,6 procent. De chemische veelzijdigheid van de perovskietmaterialen stelde Cui et al. om de gemakkelijke benadering uit te breiden naar in situ gekweekte nanoplaatjesfilms om verschillend gekleurde LED's te ontwikkelen met een hoge externe kwantumefficiëntie. Het werk beschrijft een eenvoudige en effectieve methode om de rol van de anisotrope optische eigenschappen van nanostructuren bij de vorming van opto-elektronische apparaten te begrijpen. + Verder verkennen

Synthese van dubbele perovskiet-nanokristallen met heldere emissie op basis van triplet zelfgevangen excitonen

© 2021 Science X Network