De type-II bandstructuren in verticaal gestapelde overgangsmetaal dichalcogeniden (TMD's) heterobilagen vergemakkelijken de vorming van tussenliggende excitonen. De draaihoek en de mismatch in de roosterconstanten van de monolagen creëren een periodieke moiré-potentiaal zo diep als> 100 meV, wat de optische bandgap en de optische selectieregels van de vormende excitonen kan beïnvloeden. Het identificeren van de oorsprong van de excitonpieken in heterobilagen van TMD's is soms controversieel vanwege hun vergelijkbare energieën.

Onlangs hebben onderzoekers van Wuhan University (Nanophotonics Group onder leiding van prof. Shunping Zhang en prof. Hongxing Xu, Computational Physics Group onder leiding van prof. Shengjun Yuan) aangetoond dat een twist-angle-dependent exciton (TDE) het resultaat was van tussenlaagkoppeling tussen monolaag WS2 en WSe2 is een intralaag-exciton met zijn overgangsdipoolmoment bijna evenwijdig aan het atomaire vlak. Ze identificeren dit exciton op basis van een systematische analyse en vergelijking van experimentele PL-spectra, twist-angle-afhankelijke DFT-bandstructuurberekeningen, nauwkeurigere DFT-GW-berekeningen en de allernieuwste optische berekeningen met behulp van de GW-BSE-benadering.

De experimenten tonen aan dat het nieuwe exciton bij ongeveer 1,35 eV in WS2/WSe2 heterobilagen afhangt van de draaihoek (Figuur 1b), die de kenmerken vertoont van het zogenaamde "tussenlaagse exciton". Vervolgens gebruikten ze de back focal plane imaging (Fourier imaging) techniek om de oriëntatie van het overgangsdipoolmoment van de TDE in WS₂ te kwantificeren. /WSe₂ heterobilaag in figuur 1c. De k -ruimte-emissiepatroon van de TDE toont een dipoolkarakter in het vlak, onafhankelijk van de draaihoek.

Verdere analyse geeft aan dat dit "exciton tussen de lagen" inderdaad een intralyer-exction is die is bijgedragen door WS₂ laag, en het belangrijkste bewijs omvat:(1) De vergelijking van de experimentele PL-spectra en het berekende absorptiespectrum (Figuur 2d) laat zien dat de 1,35 eV in de PL-spectra goed overeenkomt met de berekende 1,36 eV; (2) Het indirecte overgangskarakter van het momentum van 1,36 eV-piek in het optische absorptiespectrum is ook gevalideerd door de nul-gewrichtsdichtheid van aangeslagen toestanden (Figuur 2d) rond 1,36 eV; (3) De excitonische gewichtsanalyse laat duidelijk zien dat de excitontoestand 1,36 eV voornamelijk wordt veroorzaakt door de overgang Γ-K; (4) De analyse van de reële-ruimteverdeling van de ladingsdichtheid van het exciton 1,36 eV (Figuur 2e) laat zien dat zowel het elektron als het gat afkomstig zijn van de WS₂ alleen laag.

Interlaag-excitonvorming, relaxatie en transport in TMD's van der Waals heterostructuren