Science >> Wetenschap >  >> Chemie

Eénstapssynthese van Janus-hydrogel

Janus zelfklevende hydrogel synthetische procestentoonstelling en karakterisering. Het schematische diagram toont een reactiecontainer met open voorkant, bestaande uit een doos met een deksel, en illustreert de aanpak voor het produceren van de Janus-kleefstofhydrogel, waarbij de aggregatie van de LAS-component plaatsvindt, die wordt aangedreven door oppervlaktespanning en een verdampingseffect (A). Het schema illustreert de contrasterende eigenschappen tussen de boven- en onderoppervlakken van de Janus-hydrogel (B). De digitale fotografie (C) toont het lijmverschil aan tussen de boven- en onderkant [hydrogel gekleurd met Rhodamine 6G, substraat:PTFE (polytetrafluorethyleen)]. De digitale fotografie (D) demonstreert de haalbaarheid van grootschalige synthese van Janus-hydrogel met behulp van een commerciële cakevorm (hydrogel van 280 mm bij 230 mm bij 3 mm wordt gepresenteerd). KPS, kaliumpersulfaat; TEMDA, N,N,N′,N′-tetramethylethyleendiamine. Credit:Wetenschappelijke vooruitgang , doi:10.1126/sciadv.adj3186

Janus zelfklevende hydrogels bieden veelbelovende toepassingen op het gebied van de gezondheidszorg. Niettemin moest er in het laboratorium nog een eenvoudige methode worden ontwikkeld om het materiaal te synthetiseren.



Dat blijkt uit een nieuwe studie die nu is gepubliceerd in Science Advances bedachten Huowen Chen en een onderzoeksteam in China een eenvoudige methode om Janus-hydrogels te bereiden op basis van fundamentele fenomenen, waaronder de zelfaggregatie van oppervlakteactieve stoffen in hoge concentraties op het lucht/water-grensvlak.

Het team combineerde een kleine hoeveelheid natrium-alfa-linoleaat met acrylamide door middel van vrije radicalenpolymerisatie en synthetiseerde de Janus-adhesieve hydrogels. Deze constructies vertoonden opmerkelijke kleefkracht, chemische eigenschappen en oppervlaktemorfologie, die het team onderzocht met behulp van moleculaire dynamica-simulaties om de mechanismen van de eigenschappen van het biomateriaal te begrijpen.

Hydrogels:de basis

Driedimensionale netwerkmaterialen van hydrogels zijn voornamelijk gemaakt van hydrofiele polymeerketens die een grote hoeveelheid water bevatten. Vanwege hun uitstekende biocompatibiliteit, bevochtigingseigenschappen en flexibiliteit zijn de materialen zeer geschikt voor de hele biogeneeskunde.

Om dit te bereiken moeten hydrogels goede hechtingseigenschappen met biologisch weefsel hebben. Bio-ingenieurs hebben onlangs zelfklevende hydrogels ontworpen door supramoleculaire, aminozuur- en nucleïnezuurgroepen van gastheer en gast te introduceren. Janus-hydrogels kunnen worden gemaakt met chemische of fysieke verschillen tussen de boven- en onderkant van de hydrogel, door middel van weekmethoden, stapsgewijze synthese of vormgieten.

Als gevolg hiervan is het cruciaal om een ​​eenvoudige, efficiënte en kosteneffectieve, milieuvriendelijke voorbereidingsmethode te ontwikkelen voor het aanbrengen van de Janus zelfklevende hydrogels. In dit werk stelden Chen en collega's een nieuwe studie voor om Janus-adhesieve hydrogels te synthetiseren door hun grensvlakadhesie te onderzoeken.

Tijdens de experimenten gebruikten ze een plantaardig onverzadigd vetzuurderivaat gecombineerd met commercieel monomeer acrylamide, micellen en natrium-alfa-linoleaat als basiscomponenten. De voorgestelde methode is een eerste-in-studieplan om de uitdagingen van de productie van Janus-hydrogel en het opschalen van de productie van zelfklevende hydrogel te overwinnen.

Karakterisering werd uitgevoerd voor de Janus-hydrogel. De FTIR-spectra van de boven- / onderkant van PAM-co-LAS-2 hydrogel (A). Ramanspectra van de hydrogel van boven-/onderzijden van Janus-hydrogel en pure PAM-hydrogel (B). 1H NMR-gegevens van LAS-monomeer (lichtblauw) en 1H NMR-gegevens van de bovenzijden van PAM-co-LAS-2 (C). De momentopname van de LAS-distributie in de moleculaire dynamica (MD)-simulatie bij 40 ns (D). De variatie in getaldichtheid van de LAS op verschillende simulatietijdschalen (E). De afbeelding illustreert dat de boven- en onderkant van de Janus-hydrogel overeenkomen met specifieke gebieden van de gesimuleerde doos; specifiek wordt de onderkant van de Janus-hydrogel geassocieerd met het middelste gebied van de gesimuleerde doos vanwege de periodiciteit van het systeem (F). a.u., willekeurige eenheden. Credit:Wetenschappelijke vooruitgang , doi:10.1126/sciadv.adj3186

De Janus-hydrogels voorbereiden

Het onderzoeksteam ontwierp de Janus-kleefhydrogels door diverse eigenschappen van elk oppervlak van het materiaal te reguleren, inclusief de morfologie, chemische samenstelling en hydrofiliteit.

Aanvankelijk losten ze het oppervlakteactieve monomeer op in gedeïoniseerd water om een ​​transparante homogene oplossing te creëren met een concentratie hoger dan de kritische micelconcentratie. Daarna voegde het team een ​​monomeer acrylamide en methyleen-bis-acrylamide toe om de hydrogel te bereiden en voerde een reeks chemische karakteriseringen uit op het oppervlak en de bodem van de hydrogel met behulp van Fourier-transformatie-infraroodspectroscopie.

De wetenschappers merkten sterke karakteristieke absorptiepieken op ten opzichte van de functionele ammoniakgroep en de functionele carbonylgroep. Ze verifieerden deze resultaten met Raman-spectroscopie om vrije radicaalpolymerisatie van het monomeer tijdens de vorming van de hydrogel aan te geven.

SEM-beelden van hydrogelmorfologie. Boven- (A), onder- (B) en dwarsdoorsnede- (C) zijden. CA van PAM-co-LAS-2 hydrogel van de boven- (D) en onderzijde (E) en boven-/onderzijde van PAM hydrogel (F en G). Credit:Wetenschappelijke vooruitgang , doi:10.1126/sciadv.adj3186

Aanvullende experimenten

De wetenschappers voerden moleculaire dynamicastudies uit om de distributie van biomateriaalconstructies te identificeren en de geaggregeerde moleculen op het lucht-watergrensvlak onder oppervlaktespanning en thermische drijvende krachten te tonen. De resultaten lieten zien hoe de chemische samenstelling van het materiaal varieerde tussen oppervlakken, wat bijdroeg aan de morfologie en hydrofiliciteit ervan.

Het team voerde transmissie-elektronenmicroscopie uit om de verschillende chemische samenstelling en fysische morfologie van het materiaal bloot te leggen, met duidelijke invloed op hun adhesie-eigenschappen, om de mechanische en adhesieve eigenschappen van de hydrogel te onderzoeken.

Omdat het bio-engineered construct een drukgevoelige zelfklevende hydrogel is, bereikten de wetenschappers voldoende hechtende eigenschappen door goed contact met het materiële substraat mogelijk te maken. Naarmate het gehalte aan natrium-alfa-linoleaat toenam, namen de compressiemodules van de hydrogelsignalering af, om een ​​compressiemodulus van de hydrogel te vergemakkelijken.

Hoewel een lage compressie van het materiaal de hechting ervan verzekerde, waren er goede trekeigenschappen nodig om de fysieke eigenschappen van het materiaal aan te passen en optimale prestaties te bereiken. De totale experimentele resultaten bevestigden de hypothese dat de oppervlakteactieve natrium-alfa-linoleaat verschillende verdelingen in de hydrogel vormde door oppervlaktespanning en verdampingseffecten om een ​​hechtend Janus-hydrogelmateriaal te creëren. De bestanddelen van de constructie boden sterke kleefeigenschappen en langdurige prestaties.

SEM-beelden van hydrogelmorfologie. Boven- (A), onder- (B) en dwarsdoorsnede- (C) zijden. CA van PAM-co-LAS-2 hydrogel van de boven- (D) en onderzijde (E) en boven-/onderzijde van PAM hydrogel (F en G). Credit:Wetenschappelijke vooruitgang , doi:10.1126/sciadv.adj3186

Karakteriseren van de biocompatibiliteit van het materiaal

Chen en collega's karakteriseerden de hydrogels voor een reeks medische toepassingen en verzekerden hun biocompatibiliteit door zorgvuldig rekening te houden met twee belangrijke onschadelijke componenten, zo blijkt uit eerdere onderzoeken.

Het team valideerde de resultaten door biocompatibiliteitstests uit te voeren met fibroblastcellen van de menselijke huid met behulp van een transwell-test en via direct contact met hydrogelmaterialen. Na verder onderzoek vertoonden de hydrogels geen toxiciteit voor de huidfibroblastcellen, wat de uitstekende biocompatibiliteit benadrukt met een groot potentieel voor een verscheidenheid aan biomedische toepassingen, waaronder medicijnafgifte en huidherstel.

Vooruitzichten

Op deze manier valideren Huowen Chen en het onderzoeksteam de samenstelling van Janus-adhesieve hydrogels door gebruik te maken van de heterogene verdeling van oppervlakteactieve stoffen, geïnspireerd door hun natuurlijke aggregatie op het water-luchtgrensvlak. Het team slaagde erin de Janus-adhesieve hydrogel in één stap te synthetiseren via vrije-radicaalpolymerisatie. De resultaten van het nieuw ontwikkelde materiaal vertoonden opmerkelijke verschillen in chemische samenstelling, morfologie en mechanische eigenschappen.

Het adhesieve vermogen en de cellevensvatbaarheid van hydrogel PAM-co-LAS. Afbeeldingen tonen het 90°-afpeltestexperiment en de adhesieve energie van PAM-co-LAS-hydrogel met verschillende inhoud van LAS-component; t en b zijn afkortingen voor respectievelijk bovenzijde (t) en onderzijde (b) (A t/m C). (D) Herhaalbaar hechtvermogen van PAM-co-LAS-2.0 hydrogel. (E) Verandering van de kleefkracht op lange termijn van PAM-co-LAS hydrogel [(D en E) gedetecteerd door middel van een vlakke ponsindentatiemethode met PTFE]. (F) Onderzoek naar de compatibiliteit van de hydrogel met fibroblasten van de menselijke huid door een transwell-test die de cellen direct incubeert met hydrogel, waarbij de hydrogel in direct contact stond met de menselijke huidcellen. Credit:Wetenschappelijke vooruitgang , doi:10.1126/sciadv.adj3186

Terwijl het bovenoppervlak van de Janus-hydrogel een relatief ruwe textuur vertoonde, vertoonde de onderkant van het materiaal een lagere adhesie-energie. Het duidelijke verschil tussen de adhesie-eigenschappen zorgde voor de bereiding van de biomaterialen met de heterogene verdeling van oppervlakteactieve stoffen om een ​​nieuwe, synthetische strategie te bieden om Janus-hydrogels te bereiden voor een breed scala aan praktische toepassingen. De lopende resultaten bieden de mogelijkheid om verschillende oppervlakteactieve stoffen in de Janus-hydrogelsynthese te onderzoeken om hun biomedische potentieel te onderzoeken.

Meer informatie: Huowen Chen et al, Eénstapssynthese van Janus-hydrogel via heterogene distributie van natrium-α-linoleaat, aangedreven door zelfaggregatie van oppervlakteactieve stoffen, Wetenschappelijke vooruitgang (2023). DOI:10.1126/sciadv.adj3186

Journaalinformatie: Wetenschappelijke vooruitgang

© 2023 Science X Netwerk