science >> Wetenschap >  >> Chemie

Directe transformatie van CH3Cl naar azijnzuur via een carbonyleringsreactie

Zeer selectieve carbonylering van CH3 Cl tot azijnzuur gekatalyseerd door met pyridine behandelde MOR-zeoliet. Krediet:Fang Xudong

Methaan, het hoofdbestanddeel van aardgas, schaliegas en brandbaar ijs, is een schone en goedkope chemische grondstof met overvloedige reserves. Niettemin remmen de hoge C-H-bandenergie en lage polariseerbaarheid van een methaanmolecuul het gebruik van methaan.

Onlangs heeft een onderzoeksteam onder leiding van prof. Liu Zhongmin en prof. Zhu Wenliang van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS) een nieuwe route ontwikkeld om CH3 Cl tot azijnzuur door een carbonyleringsreactie met zure zeolieten als katalysator.

De studie is gepubliceerd in Angewandte Chemie International Edition op 30 mei.

De onderzoekers gebruikten met pyridine behandelde MOR als katalysatoren om een ​​hoge selectiviteit voor azijnzuur en methylacetaat te bereiken. Ze ontdekten dat de koppeling van CH3 Cl met CO en H2 O kwam voor boven zure zeolieten, vooral eendimensionaal met een 8-ledige ring (8 MR) of een 10-ledige ring (10 MR).

In het bijzonder bereikte de selectiviteit van azijnzuur en methylacetaat 99,3% ten opzichte van met pyridine behandelde MOR onder de geoptimaliseerde omstandigheden, wat superieur was aan die van Rh/AC onder CH3 I-vrije voorwaarden. De Bronsted-zuurplaatsen in 8 MR bleken de belangrijkste actieve plaats voor chloormethaancarbonylering te zijn.

Bovendien stelden de onderzoekers met meerdere karakteriseringen het reactiemechanisme voor dat de chemische adsorptie van CH3 omvatte. Cl, de vorming van acetylgroepen en de hydrolyse van acetylgroepen.

"Onze studie kan in de toekomst potentieel bieden voor de efficiënte en praktische transformatie van methaan in oxygenaten", zei prof. Zhu. + Verder verkennen

Nieuwe strategie verbetert de selectiviteit van aromaten bij methaanomzetting