Een onderzoeksgroep onder leiding van prof. Xu Jie van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academie van Wetenschappen heeft een mangaanoxidekatalysator ontwikkeld die de zuurgraad en selectiviteit aan het oppervlak kan aanpassen met behulp van een oppervlaktemodificatietechniek. Hun bevindingen werden gepubliceerd in Natuurcommunicatie .

Oppervlakte-eigenschappen van overgangsmetaaloxiden spelen een cruciale rol in hun katalytische toepassingen. Ondanks talrijke rapporten die de oppervlakte-chemisorptie van organische moleculen op metaaloxiden onderzoeken, het is niet duidelijk hoe de adsorptie van organische modificatoren kan worden benut om de katalytische eigenschappen van metaaloxiden te optimaliseren.

De onderzoekers gebruikten enolische acetylacetonen om de Lewis-zuureigenschappen van het oppervlak van mangaanoxidekatalysatoren te wijzigen. Dit maakte een rationele controle mogelijk van de oxidatieselectiviteiten van structureel diverse arylmethylaminen, zodat ze konden overschakelen van nitrillen naar imines.

De stabiele modificatie van acetylacetonen had een sterke invloed op de redox-zuur-coöperatieve katalyse van MnOx door de Lewis-zuurgraad van het oppervlak van de katalysatoren te onderdrukken. In de aërobe oxidatiereactie van benzylamine, met ongemodificeerd MnOx als katalysator, nitril werd verkregen met een opbrengst van 86,5%. In tegenstelling tot, het door acetylacetonen gemodificeerde MnOx produceerde onder identieke omstandigheden imine met een opbrengst van 90,6%.

De huidige studie demonstreert een voorbeeld van een selectiviteit-schakelbare metaaloxidekatalysator met een organische schakelaar om de oppervlakte-eigenschappen ervan af te stemmen. Dit kan bijdragen aan toekomstige inzichten in de oppervlaktestructuur-activiteitsrelaties van metaaloxidekatalysatoren.