Katalysatoren van niet-edelmetaal met stikstof gedoteerd koolstofmateriaal (M-N-C) worden beschouwd als potentiële alternatieven voor edele metalen, vanwege hun overvloed, biocompatibiliteit, milieuvriendelijke en hoge katalytische prestaties.

Echter, de huidige synthetische strategieën voor het vervaardigen van MNC-katalysatoren via pyrolyse bij hoge temperatuur leiden onvermijdelijk tot een structurele heterogeniteit.

Om M-N-C met atomair verspreide actieve plaatsen te verkrijgen, er is een nabehandeling nodig om de anorganische metaalhoudende nanodeeltjes te verwijderen. Dit maakt de hele synthese ingewikkeld en milieuonvriendelijk, en beschadigt zelfs de structuur van de M-Nx-site.

Onlangs, een onderzoeksteam onder leiding van Prof. YANG Yong van het Qingdao Institute of Bioenergy and Bioprocess Technology (QIBEBT) van de Chinese Academie van Wetenschappen heeft een eenvoudige, economische en efficiënte synthetische pyrolysemethode op hoge temperatuur. De studie is gepubliceerd in ACS toegepaste materialen en interfaces .

Met behulp van milieuvriendelijke biochar en goedkope Cu (NO ₃ ) ₂ als de grondstoffen zonder nabehandelingsproces, wetenschappers hebben de atomair gedispergeerde Cu-N-C-katalysator gesynthetiseerd. De atomaire dispersie van coördinatief onverzadigde Cu-N ₂ sites is op van biomassa afgeleide hiërarchisch N-gedoteerde poreuze koolstof met een hoog specifiek oppervlak.

"Deze katalysator vertoont uitstekende katalytische prestaties voor Glaser-Hay-koppeling van terminale alkynen onder base-vrij, ligandvrije omstandigheden door lucht als oxidatiemiddel te gebruiken, " zei REN Peng, een postdoctorale student van QIBEBT en eerste auteur van de studie.

Dit protocol heeft de slechte selectiviteit aangepakt bij de synthese van asymmetrische 1, 3-diyens, het is een belangrijke vooruitgang in het veld, becommentarieerd door de peer reviewers.

Experimentele resultaten en theoretische berekeningen onthulden dat het lage N-coördinatiegetal van Cu-sites met één atoom in Cu-N ₂ vertoonde een preferentiële adsorptie aan terminale alkyn; In de tussentijd, de aangrenzende pyridine N-plaatsen op de koolstofmatrix vergemakkelijkten de deprotonering van het geadsorbeerde alkyn om de belangrijkste tussenliggende soorten te genereren, waardoor de reactie synergetisch wordt gestimuleerd.

Dit werk biedt niet alleen een alternatieve gemakkelijke synthetische strategie voor het fabriceren van atomair gedispergeerde M-N-C-katalysatoren, maar vertegenwoordigt ook een aanzienlijke vooruitgang voor toegang tot (on)symmetrische 1, 3-diynes van Glaser-Hay koppeling.