In een nieuw rapport gepubliceerd in wetenschappelijke vooruitgang , Sulgiye Park en een onderzoeksteam in geologische wetenschappen, materiaal- en energiewetenschappen, geavanceerd onderzoek en geavanceerde stralingsbronnen in de VS en Peking, China, ontwikkelde een op koolstof gebaseerd nanomateriaal met uitzonderlijke eigenschappen. Ze gebruikten nieuwe "diamantoïden" als een veelbelovende voorloper om laser-geïnduceerde, hogedruk- en hogetemperatuurdiamanten. De laagste druk- en temperatuuromstandigheden om diamanten op te leveren in de studie waren 12 GPa bij ongeveer 2000 K en 900 K bij een druk van 20 GPa, respectievelijk. Het werk toonde een aanzienlijk verminderde transformatiebarrière in vergelijking met diamantsynthese met conventionele koolwaterstofallotropen. Park et al. schreef de waarnemingen toe aan structurele overeenkomsten en de volledige sp ³ hybridisatie van zowel diamantoïden als bulkdiamant.

De conversie van diamant naar diamant in het werk vond snel plaats binnen 19 µs bij 20 GPa. Met behulp van moleculaire dynamica-simulaties, ze toonden aan dat door dehydrogenering de resterende diamantvormige koolstofkooien zichzelf konden reconstrueren tot diamantachtige structuren bij hoge druk en temperatuur ( P-T ). De studie bracht met succes de P-T-omstandigheden en aanvangstijdstip van diamantoïde-naar-diamant-conversie in kaart om de chemische en fysische factoren die diamantsynthese vergemakkelijken duidelijk te verklaren.

Diamant heeft veel uitstekende eigenschappen en is een van de technisch en commercieel meest belangrijke materialen. Sinds vroege pogingen om diamanten te synthetiseren in de 19 ^e eeuw, materiaalwetenschappers hebben gezamenlijke inspanningen ontwikkeld om energie-efficiënte benaderingen en voorlopers te ontwikkelen om diamanten van hoge kwaliteit te genereren. Vanwege de hoge energiebarrière voor directe transformatie van koolstofprecursoren naar diamantfase, een reagens is typisch vereist. Om de onderliggende mechanismen voor diamantsynthesetechnologie te begrijpen, het ontwerpen van een nieuw precursorsysteem voor gemakkelijke diamantsynthese met een verminderde energie- en tijdbarrière is een cruciale vooruitgang.

Diamandoïden zijn de kleinste vorm van op waterstof eindigende koolstofkooien die op het diamantrooster kunnen worden geplaatst. De materialen zijn volledig gemaakt van sp ³ -gehybridiseerde bindingen en andere uitzonderlijke eigenschappen omvatten, waaronder stijfheid, thermische stabiliteit en uniformiteit op atomair niveau, opzichte van bulk diamant. Terwijl eerdere studies het gebruik van diamantoïden als veelbelovende diamantprecursoren valideren, wetenschappers proberen mechanistische routes van diamantoïde-naar-diamant-transformatie te begrijpen via systematisch onderzoek naar de druk-temperatuur (P-T) fase. Om dit te bereiken, Park et al. gebruikte laser-verwarmde diamanten aambeeldcellen (DAC's) om diamantsynthese te onderzoeken uit een reeks lagere diamandoïden zoals adamantaan, diamantaan en triamantaan zonder een extra reagens te gebruiken. Het onderzoeksteam observeerde de transformatie van lagere diamandoïden naar diamanten met een aanzienlijk verminderde energie- en temporele barrière, in vergelijking met andere (hydro)koolstofmaterialen op de laagste P-T-grens. De bevindingen verduidelijken de basiseigenschappen en mechanismen die de omzetting van koolwaterstoffen in diamant regelen voor energie- en tijdbesparende diamantsynthese.

Bij laserverwarming van diamandoïden onder hoge druk, Park et al. waargenomen twee verschillende fasen die bijdragen aan de vorming van grafiet en kubieke diamant. Bij 20 GPa en ~ 1200 tot 2200 K, diamant gevormd als het dominante product zonder tekenen van grafiet. De resultaten toonden aan dat als het team de kinetische barrière van faseovergang niet overwon door een langere duur van laserverwarming of hogere temperatuur, gehydrogeneerde diamantachtige amorfe koolstof gevormd naast diamant. Toen het team de omstandigheden optimaliseerde, diamandoïde-naar-diamant faseovergang vond direct plaats zonder grafietvorming. Park et al. gebruikte transmissie-elektronenmicroscopie (TEM) -beelden om diamantvorming uit triamantaan bij 20 GPa en 2000 K te verifiëren.

Toen de wetenschappers P-T-synthesediagrammen voor de onderste drie diamandoïden vergeleken met conventionele materialen zoals grafiet, ze observeerden een veel lagere temperatuurdrempel voor diamantvorming. Van de drie onderzochte diamantoïden, triamantaan vereist de laagste temperatuur om diamant te vormen bij een bepaalde druk. Het team onderzocht ook de aanvangstijdstip van diamantvorming door de duur van laserverwarming voor adamantaan te regelen, diamantaan en triamantaan. Ze voerden een kwalitatieve analyse uit van de diamantdeeltjesgrootte met behulp van tweedimensionale röntgenstralingsdiffractie (XRD) om een ​​grotere diamantkorrelgrootte met verhoogde laserverwarming aan te tonen. De transformatie werd gekenmerkt door een geleidelijke overgang van een vage en brede diffractielijn die typisch is voor een diamant van nanometerformaat naar smalle en vlekkerige lijnen op langere tijden die kenmerkend zijn voor korrelgroei in polykristallijn diamant.

Het team gebruikte ook ad initio moleculaire dynamica (AIMD)-simulaties om de experimentele resultaten te ondersteunen en bevestigde de diamantoïde-naar-diamant-transformatieroute. De radiale distributiefunctie van de koolstof-koolstofbindingslengte en de hoekverdelingsfunctie van de C-C-C-hoek vergezelden de structurele transformatie. De wetenschappers merkten een verhoogde drievoudige CC-coördinatie op en een verminderde tweevoudige coördinatie - weg van grafietachtige kenmerken. Bij een verhoogde druk van 40 GPa, 80 procent koolstofatomen vertoonden een viervoudige coördinatie om een ​​verschuiving naar een diamantachtige structuur aan te geven. Alle waarnemingen daarna waren consistent met diamantvorming.

Park et al. crediteerde de overeenkomsten tussen lagere diamandoïden en bulkdiamant om de verminderde energiebarrière te verduidelijken die werd waargenomen voor diamantvorming in vergelijking met conventionele koolstofallotropen. De AIMD-berekening toonde ook aan dat diamandoïden een specifiek 'geheugen' hadden van de bulkdiamantstructuur bij hoge P-T. Onder de onderzochte lagere diamandoïden, het team merkte op dat triamantaan de laagste PT nodig heeft voor diamantvorming. Hoewel zowel adamantaan als diamantaan minstens drie specifiek georiënteerde koolstofstructuren nodig hadden om een ​​kubische diamantstructuur te vormen, slechts twee triamantaan-koolstofstructuren moesten worden gekoppeld om uit te groeien tot uitgebreide kubieke diamant. De aanwezigheid van quaternaire koolstofatomen en omringende tertiaire koolstofatomen in de triamantaanstructuur vergemakkelijkte dit proces verder.

Op deze manier, Sulgiye Park en collega's toonden diamantoïden als veelbelovende kandidaten voor diamantsynthese. Het werk biedt een energetisch superieur pad om diamant te vormen in de orde van microseconden, zonder extra reagentia die de zuiverheid van de resulterende diamant kunnen veranderen. De resultaten gedetailleerd de basiseigenschappen en mechanistische routes die de gemakkelijke omzetting van koolwaterstof-naar-diamant beïnvloeden. Het werk wijst op een veelbelovend gebruik van diamandoïden voor gemakkelijke diamantsynthese en voor het onderzoeken van lichtemitterende defecten in diamanten voor een verscheidenheid aan technische toepassingen in de kwantumfysica tot de biologische wetenschappen. De energie- en tijdbesparende voorlopers kunnen worden gedoteerd of gefunctionaliseerd met gerichte defectelementen zodat wetenschappers het kleurcentrum (kristaldefect) met diamanten beter kunnen begrijpen en ontdekken.

© 2020 Wetenschap X Netwerk