Computationeel detectivewerk door Amerikaanse en Duitse natuurkundigen heeft bevestigd dat cerium-zirkoniumpyrochloor een 3D-kwantumspinvloeistof is.

Ondanks de naam zijn kwantumspinvloeistoffen vaste materialen waarin kwantumverstrengeling en de geometrische rangschikking van atomen de natuurlijke neiging van elektronen om zichzelf magnetisch te ordenen ten opzichte van elkaar frustreren. De geometrische frustratie in een kwantumspinvloeistof is zo ernstig dat elektronen fluctueren tussen kwantummagnetische toestanden, hoe koud ze ook worden.

Theoretische natuurkundigen werken routinematig met kwantummechanische modellen die kwantumspinvloeistoffen manifesteren, maar het vinden van overtuigend bewijs dat ze bestaan ​​in fysieke materialen is een decennialange uitdaging geweest. Hoewel een aantal 2D- of 3D-materialen zijn voorgesteld als mogelijke kwantumspinvloeistoffen, heeft de natuurkundige Andriy Nevidomskyy van Rice University gezegd dat er geen gevestigde consensus onder natuurkundigen is dat een van hen in aanmerking komt.

Nevidomskyy hoopt dat dit zal veranderen op basis van de computationele speurtocht die hij en collega's van Rice, Florida State University en het Max Planck Institute for Physics of Complex Systems in Dresden, Duitsland, deze maand hebben gepubliceerd in het open-access tijdschrift npj Quantum Materials .

"Op basis van al het bewijs dat we vandaag hebben, bevestigt dit werk dat de enkele kristallen van de ceriumpyrochloor die in 2019 als kandidaat 3D-kwantumspinvloeistoffen werden geïdentificeerd, inderdaad kwantumspinvloeistoffen zijn met gefractioneerde spin-excitaties," zei hij.

De inherente eigenschap van elektronen die tot magnetisme leidt, is spin. Elk elektron gedraagt ​​zich als een kleine staafmagneet met een noord- en zuidpool, en wanneer gemeten, wijzen individuele elektronenspins altijd naar boven of naar beneden. In de meeste alledaagse materialen wijzen spins willekeurig omhoog of omlaag. Maar elektronen zijn van nature asociaal en dit kan ertoe leiden dat ze in sommige omstandigheden hun spins in relatie tot hun buren rangschikken. In magneten zijn spins bijvoorbeeld collectief in dezelfde richting gerangschikt en in antiferromagneten zijn ze gerangschikt in een patroon van boven naar beneden.

Bij zeer lage temperaturen worden kwantumeffecten prominenter, en dit zorgt ervoor dat elektronen hun spins collectief rangschikken in de meeste materialen, zelfs die waar spins bij kamertemperatuur in willekeurige richtingen zouden wijzen. Quantum-spinvloeistoffen zijn een tegenvoorbeeld, waarbij spins niet in een bepaalde richting wijzen, zelfs niet naar boven of naar beneden, hoe koud het materiaal ook wordt.

"Een kwantumspinvloeistof is van nature een voorbeeld van een gefractioneerde toestand van materie", zegt Nevidomskyy, universitair hoofddocent natuurkunde en astronomie en lid van zowel het Rice Quantum Initiative als het Rice Center for Quantum Materials (RCQM) . "De individuele excitaties zijn geen spin-flips van boven naar beneden of vice versa. Het zijn deze bizarre, gedelokaliseerde objecten die de helft van één spin vrijheidsgraad dragen. Het is als de helft van een spin."

Nevidomskyy maakte deel uit van de studie van 2019 onder leiding van Rice experimenteel fysicus Pengcheng Dai, die het eerste bewijs vond dat cerium-zirkoniumpyrochloor een kwantumspinvloeistof was. De monsters van het team waren de eerste in hun soort:pyrochloren vanwege hun 2-tot-2-tot-7-verhouding van cerium, zirkonium en zuurstof, en enkele kristallen omdat de atomen binnenin in een continu, ononderbroken rooster waren gerangschikt. Inelastische neutronenverstrooiingsexperimenten door Dai en collega's onthulden een kenmerk van kwantumspinvloeistof, een continuüm van spin-excitaties gemeten bij temperaturen zo laag als 35 millikelvin.

"Je zou kunnen stellen dat ze de verdachte hebben gevonden en hem van de misdaad hebben beschuldigd", zei Nevidomskyy. "Onze taak in dit nieuwe onderzoek was om aan de jury te bewijzen dat de verdachte schuldig is."

Nevidomskyy en collega's bouwden hun zaak met behulp van de modernste Monte Carlo-methoden, exacte diagonalisatie en analytische hulpmiddelen om de spindynamica-berekeningen uit te voeren voor een bestaand kwantummechanisch model van cerium-zirkoniumpyrochloor. De studie is bedacht door Roderich Moessner van Nevidomskyy en Max Planck, en de Monte Carlo-simulaties werden uitgevoerd door Anish Bhardwaj en Hitesh Changlani van de staat Florida, met bijdragen van Han Yan van Rice en Shu Zhang van Max Planck.

"Het raamwerk voor deze theorie was bekend, maar de exacte parameters, waarvan er minstens vier zijn, waren dat niet", zei Nevidomskyy. "In verschillende verbindingen kunnen deze parameters verschillende waarden hebben. Ons doel was om die waarden voor ceriumpyrochloor te vinden en te bepalen of ze een kwantumspinvloeistof beschrijven."

"Het zou zijn als een ballistisch expert die de tweede wet van Newton gebruikt om de baan van een kogel te berekenen," zei hij. "De wet van Newton is bekend, maar heeft alleen voorspellende kracht als je de beginvoorwaarden levert, zoals de massa en beginsnelheid van de kogel. Die beginvoorwaarden zijn analoog aan deze parameters. omstandigheden in dit ceriummateriaal?' en, 'Komt dat overeen met de voorspelling van deze kwantumspinvloeistof?'"

Om een ​​overtuigende casus op te bouwen, testten de onderzoekers het model tegen thermodynamische, neutronenverstrooiing en magnetisatieresultaten van eerder gepubliceerde experimentele studies van cerium-zirkoniumpyrochloor.

"Als je maar één bewijsstuk hebt, zou je per ongeluk verschillende modellen kunnen vinden die nog steeds aan de beschrijving voldoen", zei Nevidomskyy. "We hebben eigenlijk niet één, maar drie verschillende bewijsstukken gematcht. Dus één kandidaat moest alle drie de experimenten matchen."

Sommige studies hebben hetzelfde type kwantummagnetische fluctuaties die zich voordoen in kwantumspinvloeistoffen als mogelijke oorzaak voor onconventionele supergeleiding geïmpliceerd. Maar Nevidomskyy zei dat de computationele bevindingen in de eerste plaats van fundamenteel belang zijn voor natuurkundigen.

"Dit bevredigt ons aangeboren verlangen, als natuurkundigen, om erachter te komen hoe de natuur werkt," zei hij. "Ik ken geen enkele toepassing die hiervan kan profiteren. Het is niet direct gekoppeld aan kwantumcomputing, hoewel er ideeën bestaan ​​om gefractioneerde excitaties te gebruiken als platform voor logische qubits."

Hij zei dat een bijzonder interessant punt voor natuurkundigen de diepe verbinding is tussen kwantumspinvloeistoffen en de experimentele realisatie van magnetische monopolen, theoretische deeltjes waarvan het mogelijke bestaan ​​nog steeds wordt besproken door kosmologen en hoge-energiefysici.

"Als mensen het hebben over fractionering, bedoelen ze dat het systeem zich gedraagt ​​​​alsof een fysiek deeltje, zoals een elektron, in twee helften splitst die ronddwalen en dan ergens later opnieuw combineren," zei Nevidomskyy. "En in pyrochloormagneten zoals degene die we hebben bestudeerd, gedragen deze zwervende objecten zich bovendien als kwantummagnetische monopolen."

Magnetische monopolen kunnen worden gevisualiseerd als geïsoleerde magnetische polen, zoals de naar boven of naar beneden gerichte pool van een enkel elektron.

"Natuurlijk kan men in de klassieke natuurkunde nooit slechts één uiteinde van een staafmagneet isoleren", zei hij. "De noordelijke en zuidelijke monopolen komen altijd in paren voor. Maar in de kwantumfysica kunnen magnetische monopolen hypothetisch bestaan, en kwantumtheoretici hebben deze bijna 100 jaar geleden geconstrueerd om fundamentele vragen over de kwantummechanica te onderzoeken.

"Voor zover we weten, bestaan ​​magnetische monopolen niet in ruwe vorm in ons universum," zei Nevidomskyy. "Maar het blijkt dat er een mooie versie van monopolen bestaat in deze kwantumspinvloeistoffen van ceriumpyrochloor. Een enkele spin-flip creëert twee gefractioneerde quasideeltjes, spinons genaamd, die zich als monopolen gedragen en rond het kristalrooster dwalen."

De studie vond ook bewijs dat monopoolachtige spinons op een ongebruikelijke manier werden gemaakt in cerium-zirkoniumpyrochloor. Vanwege de tetraëdrische rangschikking van magnetische atomen in de pyrochloor, suggereert de studie dat ze octupolaire magnetische momenten ontwikkelen - spinachtige magnetische quasideeltjes met acht polen - bij lage temperaturen. Het onderzoek toonde aan dat spinons in het materiaal werden geproduceerd uit zowel deze octupolaire bronnen als meer conventionele, dipolaire spinmomenten.

"Onze modellering heeft de exacte verhoudingen van interacties van deze twee componenten met elkaar vastgesteld", zei Nevidomskyy. "Het opent een nieuw hoofdstuk in het theoretische begrip van niet alleen de ceriumpyrochloormaterialen, maar ook van octupolaire kwantumspinvloeistoffen in het algemeen." + Verder verkennen

Natuurkundigen vinden eerste mogelijke 3D-kwantumspinvloeistof