Het onderzoeksteam van prof. Jiang Bin aan de Universiteit voor Wetenschap en Technologie van China (USTC) heeft een universeel veldgeïnduceerd recursief ingebed atoom neuraal netwerkmodel (FIREANN) ontwikkeld, dat systeem-veldinteracties nauwkeurig en met hoge efficiëntie kan simuleren. Hun onderzoek werd gepubliceerd in Nature Communications op 12 oktober.

Atoomsimulatie speelt een cruciale rol bij het begrijpen van de spectra en dynamiek van complexe chemische, biologische en materiaalsystemen op microscopisch niveau. De sleutel tot atomaire simulaties is het vinden van de nauwkeurige weergave van hoogdimensionale potentiële energieoppervlakken (PES's).

De afgelopen jaren is het gebruik van atomistische machine learning-modellen (ML) om PES's nauwkeurig weer te geven een gangbare praktijk geworden. De meeste ML-modellen beschrijven echter alleen geïsoleerde systemen en kunnen de interacties tussen externe velden en de systemen niet vastleggen, die de chemische structuur kunnen veranderen en de faseovergang kunnen controleren via veldgeïnduceerde elektronische of spinpolarisatie. Er is dringend behoefte aan een nieuw ML-model dat rekening houdt met externe velden.

Om dit probleem aan te pakken, stelde het onderzoeksteam van prof. Jiang een “alles-in-één” aanpak voor. Het team behandelde het externe veld eerst als virtuele atomen en gebruikte ingebedde atoomdichtheden (EAD's) als descriptoren voor de atomaire omgeving. De veldgeïnduceerde EAD (FI-EAD) is afgeleid van de lineaire combinatie van de veldafhankelijke orbitale en op coördinaten gebaseerde orbitalen van atomen, die de aard van de interactie tussen het externe veld en het systeem vastlegt, leidend tot de ontwikkeling van FIREANN-model.

Dit model correleert nauwkeurig verschillende responseigenschappen van het systeem, zoals dipoolmoment en polariseerbaarheid, met de potentiële energieveranderingen die afhankelijk zijn van externe velden, waardoor een nauwkeurig en efficiënt hulpmiddel wordt geboden voor de spectroscopie en dynamische simulaties van complexe systemen onder externe velden. P>

Het team verifieerde de capaciteiten van het FIREANN-model door dynamische simulaties uit te voeren van N-methylacetamide en vloeibaar water onder een sterk extern elektrisch veld, die beide een hoge nauwkeurigheid en efficiëntie aantoonden. Het is de moeite waard te vermelden dat voor periodieke systemen het FIREANN-model het inherente probleem van polarisatie met meerdere waarden kan overwinnen door alleen te trainen met gegevens over atomaire krachten.

Dit onderzoek heeft de leemte opgevuld van het ontbreken van nauwkeurige externe veldrepresentatie in een ML-model, wat zal bijdragen aan de vooruitgang van moleculaire simulaties in de chemie, biologie en materiaalkunde.

Meer informatie: Yaolong Zhang et al, Universeel machinaal leren voor de reactie van atomistische systemen op externe velden, Natuurcommunicatie (2023). DOI:10.1038/s41467-023-42148-y

Journaalinformatie: Natuurcommunicatie

Aangeboden door de Chinese Academie van Wetenschappen