Wetenschap

Science >> Wetenschap > >> Chemie

Wetenschappers bereiken real-time registratie van het ionisatieproces en de daaropvolgende structurele veranderingen

Een diagram dat 2D-verschildiffractiebeelden in de loop van de tijd illustreert na ionisatie en de gescheiden isotrope en asymmetrische signaalcomponenten. Asymmetrie treedt op in de verstrooiingsbeelden als gevolg van de afbuiging van de elektronenbundel door de gegenereerde ionen onder verschillende azimuthoeken. Elk asymmetrisch beeld is opgesplitst in isotrope en asymmetrische componenten. Door de veranderingen in de grootte van elk isotroop en asymmetrisch signaal te vergelijken, werd bevestigd dat structurele veranderingen zich manifesteren met een vertraging van ongeveer 4 picoseconden. Credit:Instituut voor Basiswetenschappen

Om dit doel te bereiken concentreerde het team zich op kationen van 1,3-dibroompropaan (DBP). Experimentele gegevens onthulden een fascinerend fenomeen:het kation bleef na zijn vorming ongeveer 3,6 picoseconden (1 picoseconde is gelijk aan een biljoenste van een seconde) in een structureel stabiele toestand, de 'donkere toestand' genoemd.

Dit nieuwe onderzoek is gepubliceerd in het tijdschrift Nature .

Vervolgens onderging het kation een transformatie naar een ongebruikelijk tussenproduct met een ringstructuur die vier atomen omvat, waaronder een losjes gebonden broomatoom. Uiteindelijk werd het losjes gebonden broomatoom losgemaakt, waardoor een bromoniumion ontstond dat wordt gekenmerkt door een ringstructuur bestaande uit drie atomen.

Gezien de hoge reactiviteit van ionen vormt het observeren van hun bestaan al lang een grote uitdaging. Het succes van dit onderzoek hing af van de integratie van een nieuw ontworpen signaalverwerkingstechnologie en een modelleringsanalysetechniek voor structurele veranderingen. Een ander belangrijk element was de toepassing van de resonantie-verbeterde multiphoton ionisatie (REMPI) techniek, die de massaproductie van specifieke ionen mogelijk maakte en tegelijkertijd willekeurige dissociatie van verbindingen verhinderde.

De experimentele bevindingen gaven aan dat de gegenereerde gasionen een specifieke vorm behielden voordat ze plotselinge transformaties ondergingen, waardoor het IBS-team uiteindelijk de vorming van chemisch stabiele, ringvormige moleculen kon ophelderen.

Door gebruik te maken van de innovatieve mega-elektron-volt ultrasnelle elektronendiffractie (MeV-UED)-techniek bereikte het onderzoeksteam vervolgens een nauwkeurige registratie van subtiele structurele veranderingen in ionen in de gasfase. Deze baanbrekende technologie bood de ruimtelijke en temporele resolutie met hoge resolutie die nodig was voor de behoeften van dit onderzoek, en maakte het nauwgezet volgen van het hele proces vanaf het moment van ionengeneratie tot daaropvolgende structurele transformaties mogelijk.

Omdat het de eerste is die real-time observatie van structurele veranderingen in selectief gegenereerde ionen mogelijk maakt, wordt deze studie geprezen als een substantiële doorbraak in het onderzoek naar ionenchemie. Dit onderzoek vertegenwoordigt een baanbrekende prestatie in de wetenschappelijke gemeenschap en markeert het eerste voorbeeld van real-time observatie van de structurele dynamiek van moleculaire ionen.

Via experimenten bevestigde het onderzoeksteam aanvankelijk dat significante structurele veranderingen gedurende ongeveer 3,6 picoseconden niet werden waargenomen. Vervolgens volgt een tussenliggende reactie met een tijdconstante van 15 picoseconden, iso-DBP⁺ , was gevormd. Tenslotte de losjes gebonden Br binnen iso-DBP⁺ ontsnapte, wat leidde tot de vorming van bromonium MBP⁺ met een tijdconstante van 77 picoseconden. Deze resultaten maakten directe observatie mogelijk van het proces waarbij het geïsoleerde ion stabiliseert, en er werd bevestigd dat het eindproduct de bromoniumvorm vertoonde, bekend als een organisch reactietussenproduct. Credit:Instituut voor Basiswetenschappen

Door ons begrip van ionen in de gasfase te vergroten, levert dit onderzoek nieuwe perspectieven op op diverse terreinen, waaronder de mechanismen van chemische reacties, veranderingen in materiaaleigenschappen en het domein van de astrochemie. De verwachte impact reikt veel verder dan de ionenchemie en beïnvloedt verschillende wetenschappelijke en technologische disciplines.

Dr. Heo Jun, de hoofdauteur, zei:"Deze ontdekking vertegenwoordigt een cruciale vooruitgang in ons fundamentele begrip van ionenchemie, klaar om het ontwerp van diverse chemische reacties en toekomstige verkenningen in de astrochemie diepgaand te beïnvloeden."

Kim Doyeong, de eerste auteur en een student, deelde zijn ambities en verklaarde:"Bijdragen aan een onderzoek met de potentie om de basis te leggen voor vooruitgang in de fundamentele wetenschap is werkelijk bevredigend. Ik ben toegewijd aan aanhoudende onderzoeksinspanningen om uit te groeien tot een bekwame wetenschapper ."

Professor Hyotcherl zei:"Ondanks de opmerkelijke vooruitgang in wetenschap en technologie blijven er in de materiële wereld talloze boeiende mysteries bestaan. Hoewel dit onderzoek nog maar één raadsel van ionen onthult dat voorheen onontdekt was, onderstreept het de diepgaande geheimen die op onze verkenning wachten."

Meer informatie: Hyotcherl Ihee, Het vastleggen van de generatie en structurele transformaties van moleculaire ionen, Natuur (2024). DOI:10.1038/s41586-023-06909-5. www.nature.com/articles/s41586-023-06909-5
Aangeboden door Instituut voor Basiswetenschappen

Een diagram dat 2D-verschildiffractiebeelden in de loop van de tijd illustreert na ionisatie en de gescheiden isotrope en asymmetrische signaalcomponenten. Asymmetrie treedt op in de verstrooiingsbeelden als gevolg van de afbuiging van de elektronenbundel door de gegenereerde ionen onder verschillende azimuthoeken. Elk asymmetrisch beeld is opgesplitst in isotrope en asymmetrische componenten. Door de veranderingen in de grootte van elk isotroop en asymmetrisch signaal te vergelijken, werd bevestigd dat structurele veranderingen zich manifesteren met een vertraging van ongeveer 4 picoseconden. Credit:Instituut voor Basiswetenschappen

Om dit doel te bereiken concentreerde het team zich op kationen van 1,3-dibroompropaan (DBP). Experimentele gegevens onthulden een fascinerend fenomeen:het kation bleef na zijn vorming ongeveer 3,6 picoseconden (1 picoseconde is gelijk aan een biljoenste van een seconde) in een structureel stabiele toestand, de 'donkere toestand' genoemd.

Dit nieuwe onderzoek is gepubliceerd in het tijdschrift Nature .

Vervolgens onderging het kation een transformatie naar een ongebruikelijk tussenproduct met een ringstructuur die vier atomen omvat, waaronder een losjes gebonden broomatoom. Uiteindelijk werd het losjes gebonden broomatoom losgemaakt, waardoor een bromoniumion ontstond dat wordt gekenmerkt door een ringstructuur bestaande uit drie atomen.

Gezien de hoge reactiviteit van ionen vormt het observeren van hun bestaan al lang een grote uitdaging. Het succes van dit onderzoek hing af van de integratie van een nieuw ontworpen signaalverwerkingstechnologie en een modelleringsanalysetechniek voor structurele veranderingen. Een ander belangrijk element was de toepassing van de resonantie-verbeterde multiphoton ionisatie (REMPI) techniek, die de massaproductie van specifieke ionen mogelijk maakte en tegelijkertijd willekeurige dissociatie van verbindingen verhinderde.

De experimentele bevindingen gaven aan dat de gegenereerde gasionen een specifieke vorm behielden voordat ze plotselinge transformaties ondergingen, waardoor het IBS-team uiteindelijk de vorming van chemisch stabiele, ringvormige moleculen kon ophelderen.

Door gebruik te maken van de innovatieve mega-elektron-volt ultrasnelle elektronendiffractie (MeV-UED)-techniek bereikte het onderzoeksteam vervolgens een nauwkeurige registratie van subtiele structurele veranderingen in ionen in de gasfase. Deze baanbrekende technologie bood de ruimtelijke en temporele resolutie met hoge resolutie die nodig was voor de behoeften van dit onderzoek, en maakte het nauwgezet volgen van het hele proces vanaf het moment van ionengeneratie tot daaropvolgende structurele transformaties mogelijk.

Omdat het de eerste is die real-time observatie van structurele veranderingen in selectief gegenereerde ionen mogelijk maakt, wordt deze studie geprezen als een substantiële doorbraak in het onderzoek naar ionenchemie. Dit onderzoek vertegenwoordigt een baanbrekende prestatie in de wetenschappelijke gemeenschap en markeert het eerste voorbeeld van real-time observatie van de structurele dynamiek van moleculaire ionen.

Via experimenten bevestigde het onderzoeksteam aanvankelijk dat significante structurele veranderingen gedurende ongeveer 3,6 picoseconden niet werden waargenomen. Vervolgens volgt een tussenliggende reactie met een tijdconstante van 15 picoseconden, iso-DBP⁺ , was gevormd. Tenslotte de losjes gebonden Br binnen iso-DBP⁺ ontsnapte, wat leidde tot de vorming van bromonium MBP⁺ met een tijdconstante van 77 picoseconden. Deze resultaten maakten directe observatie mogelijk van het proces waarbij het geïsoleerde ion stabiliseert, en er werd bevestigd dat het eindproduct de bromoniumvorm vertoonde, bekend als een organisch reactietussenproduct. Credit:Instituut voor Basiswetenschappen

Door ons begrip van ionen in de gasfase te vergroten, levert dit onderzoek nieuwe perspectieven op op diverse terreinen, waaronder de mechanismen van chemische reacties, veranderingen in materiaaleigenschappen en het domein van de astrochemie. De verwachte impact reikt veel verder dan de ionenchemie en beïnvloedt verschillende wetenschappelijke en technologische disciplines.

Dr. Heo Jun, de hoofdauteur, zei:"Deze ontdekking vertegenwoordigt een cruciale vooruitgang in ons fundamentele begrip van ionenchemie, klaar om het ontwerp van diverse chemische reacties en toekomstige verkenningen in de astrochemie diepgaand te beïnvloeden."

Kim Doyeong, de eerste auteur en een student, deelde zijn ambities en verklaarde:"Bijdragen aan een onderzoek met de potentie om de basis te leggen voor vooruitgang in de fundamentele wetenschap is werkelijk bevredigend. Ik ben toegewijd aan aanhoudende onderzoeksinspanningen om uit te groeien tot een bekwame wetenschapper ."

Professor Hyotcherl zei:"Ondanks de opmerkelijke vooruitgang in wetenschap en technologie blijven er in de materiële wereld talloze boeiende mysteries bestaan. Hoewel dit onderzoek nog maar één raadsel van ionen onthult dat voorheen onontdekt was, onderstreept het de diepgaande geheimen die op onze verkenning wachten."

Meer informatie: Hyotcherl Ihee, Het vastleggen van de generatie en structurele transformaties van moleculaire ionen, Natuur (2024). DOI:10.1038/s41586-023-06909-5. www.nature.com/articles/s41586-023-06909-5
Aangeboden door Instituut voor Basiswetenschappen

Onderzoekers onderzoeken de impact van microplastics en blootstelling aan toxines op goudvissen

Onderzoekers observeren een abnormaal stress-geheugeneffect dat stress-ontspanning in glas tegenhoudt

Hoofdlijnen

Elektronica
Biologie
Zonsverduistering
Wiskunde
French | Italian | Spanish | Portuguese | Swedish | German | Dutch | Danish | Norway |

Wetenschap © https://nl.scienceaq.com