Als een van de 100 belangrijkste chemicaliën ter wereld, waterstofperoxide (H₂ O₂ ) wordt voornamelijk geproduceerd door de energie- en afvalintensieve antrachinonoxidatie (AO)-methode. De AO-methode vervangen door een milieuvriendelijkere elektrochemische twee-elektronen zuurstofreductiereactie (2e ^- ORR) is afhankelijk van goedkope en efficiënte katalysatoren.

Een metaalvrije, op koolstof gebaseerde katalysator als een veelbelovende kandidaat gedraagt ​​zich echter alleen bemoedigend onder neutrale of alkalische omstandigheden, waarbij H₂ O₂ is onstabiel voor verzameling of ongunstig voor het koppelen van toepassingen, d.w.z. de e-Fenton-reactie. Bovendien blijft het een uitdaging om de echte actieve katalytische sites en de onderliggende 2e ^- ORR-mechanisme.

In een studie gepubliceerd in Chem Catalysis , ontwikkelde een onderzoeksgroep onder leiding van prof. Guan Lunhui van het Fujian Institute of Research on the Structure of Matter van de Chinese Academie van Wetenschappen een metaalvrije, zeer efficiënte zure 2e ^- ORR-katalysator met geregistreerde productiesnelheid van waterstofperoxide op basis van door pyrimidine geassisteerde actieve plaatsmodulatie en S, N-gecodeerd weinig gelaagd grafeen voor elektronische valentie-optimalisatie.

De katalysator vertoonde uitzonderlijke activiteit en selectiviteit voor 2e ^- ORR in zuur. De H₂ O₂ selectiviteit bereikt 90% ~ 100% over een potentieel bereik van 0,20 ~ 0,55 V en de maximale H₂ O₂ productiesnelheid (4,8 mol·g ^-1 ·h ^-1 ) overschrijdt alle gerapporteerde H₂ O₂ productieprestaties voor op koolstofmateriaal gebaseerde katalysatoren.

Experimenten en simulaties van dichtheidsfunctionele theorie (bijgedragen door prof. Chai Guoliang) onthulden dat het synergie-effect van het gecombineerde functionele motief van geoxideerd zwavel en pyridine-N het Fermi-niveau van elektronische valentietoestanden van actieve randkoolstofsites kan verlagen, en dus leidt tot geschikte bindingssterkte van *OOH intermediair voor hoge selectiviteit en prestatie 2e ^- ORR voor H₂ O₂ vorming.

In het bijzonder observeerden de onderzoekers een duidelijke piekverschuiving naar hoge energie van C 1s-excitatie in de nabije rand röntgenabsorptiefijne structuur met S-opname, als solide bewijs voor de valentie-elektronische optimalisatie van het koolstofkatalysatoroppervlak.

Bovendien kan het, in combinatie met de Fenton-reactie voor een elektronen-Fenton-proces, een organische modelverontreinigende stof (methyleenblauw [MB], 50 ppm) in een korte tijd van 15 minuten tot kleurloos afbreken.

Deze studie creëert niet alleen een efficiënte op koolstof gebaseerde katalysator voor H₂ O₂ productie in zuur, maar biedt ook een nuttige route voor het optimaliseren van elektronische eigenschappen voor toekomstige afstemming van op koolstof gebaseerde materialenkatalysatoren. + Verder verkennen

Uniforme enkele atomaire plaatsen verankerd in grafdiyn voor benzeenhydroxylering tot fenol