Onderzoekers van het Oak Ridge National Laboratory (ORNL) van het Amerikaanse Department of Energy hebben nu toegang tot geavanceerde mogelijkheden voor het bestuderen van katalysatoren.

Katalysatoren zijn gespecialiseerde materialen die helpen bij het vergemakkelijken van chemische reacties, van het raffineren van petrochemische producten en het zuiveren van gassen tot het verwerken van brandstof en het bereiden van voedsel. Volgens de North American Catalysis Society, Katalysatoren dragen bij aan meer dan 35% van het wereldwijde BBP en vertegenwoordigen alleen al in de Verenigde Staten een markt van $12 miljard. Als resultaat, onderzoek naar het begrijpen van de stof
eigenschappen en het optimaliseren van de prestaties van integrale katalysatoren tijdens industriële processen is een hoge prioriteit in de wetenschappelijke gemeenschap.

Traditionele onderzoeksbenaderingen onderzoeken alleen de katalysator en andere producten voor of nadat de reactie heeft plaatsgevonden. Echter, een team van wetenschappers van ORNL en Colorado State University heeft onlangs een gasstroomcel ontwikkeld die de atomaire structuur van deze materialen in realtime kan bestuderen. Met behulp van neutronendiffractie en totale verstrooiingstechnieken, experimenten kunnen reële omstandigheden nabootsen met industriële relevantie, zoals katalysatoren in voertuigen, om nieuwe inzichten te verschaffen in de vergankelijke relatie tussen de katalysator en de reactieproducten.

"Als we de grenzen van de huidige technologieën willen begrijpen en willen helpen bij het ontwerpen van nieuwe materialen, betere materialen, we moeten begrijpen waarom ze werken, " zei Daniël Olds, een postdoctoraal onderzoeker bij ORNL's Spallation Neutron Source (SNS).

Bijdragen van SNS en ORNL's Centre for Nanophase Materials Sciences (CNMS) waren onder meer chemici, instrument wetenschappers, specialisten op het gebied van datareductie, en voorbeelden van milieudeskundigen. Het project gebruikte fondsen voor laboratoriumgericht onderzoek en ontwikkeling (LDRD), en zowel personeel als gebruikers hebben al gebruik gemaakt van deze nieuwe mogelijkheid.

"Het is een van die stukken die onmiddellijk door de gemeenschap werd geadopteerd, wat erg spannend is voor ons instrumententeam, " zei NOMAD-instrumentwetenschapper Katharine Page.

Door de gasstroomcel te installeren op de NOMAD-diffractometer met hoge intensiteit, SNS-bundellijn 1B, het team creëerde een nieuwe voorbeeldomgeving waar gebruikers katalytische reacties onder realistische bedrijfsomstandigheden kunnen onderzoeken. Het vermogen van het neutron om onderscheid te maken tussen isotopen was de sleutel tot het effectief bestuderen van gas-vaste interfaces tussen een katalysator en een materiaalmonster.

"Diffractietechnieken kunnen vaak veranderingen aan de katalysator zelf onderzoeken, maar de interactie van de katalysator met de entiteit die je katalyseert is vaak erg moeilijk te onderzoeken, ' zei Pagina.

Omdat alle isotopen van een ouderelement hetzelfde aantal protonen hebben, veel analytische methoden kunnen ze niet uit elkaar houden. Echter, neutronendiffractietechnieken kunnen onderscheid maken tussen isotopen, aangezien elk afzonderlijk atoom een ​​ander aantal neutronen heeft. Door gelijktijdig gebruik te maken van neutronendiffractie en de steady-state isotoop transient kinetic analysis (SSITKA) techniek, het team bestudeerde de interactie van een adsorberend gas met een buisreactormonster gevuld met vaste deeltjes van het mineraal zeoliet-X, een gebruikelijke commerciële katalysator.

"De technieken die we gebruiken zijn uniek gevoelig voor de amorfe en voorbijgaande interfaces in deze katalysatormaterialen, "Pagina uitgelegd.

Afwisselend tussen verschillende isotopen van stikstof, het team identificeerde delen van het monster waarop de gasstroom en adsorptie door poederdiffractie konden worden waargenomen. Ze zorgden voor een voortdurende stroom stikstof om het monster te helpen een constante reactietoestand te bereiken, nodig om SSITKA-metingen uit te voeren.

Een klep in de stroomcel maakt het mogelijk om tussen verschillende gassen te schakelen, zodat hun impact op de reactie kan worden waargenomen, terwijl een restgasanalysator het gas meet dat uit het monster komt. Gecombineerd met resultaten van de diffractie- en SSITKA-methoden, deze gegevens hielpen het team om interessegebieden in hun steekproef te vinden en niet-essentiële informatie eruit te filteren.

"We waren in staat om dit signaal te zien dat het moeilijk zou zijn om een ​​andere manier te vinden, en het was niet gemakkelijk, ' zei Ouds.

Om toekomstig onderzoek gemakkelijker te maken, Olds ontwikkelde een nieuw softwareprogramma genaamd Combinatory Assessment of Transition States (CATS), waarmee onderzoekers honderden of duizenden datasets tegelijk kunnen uploaden. Het algoritme biedt vervolgens grafische weergaven van de reacties die plaatsvinden en helpt eventuele problemen bij de bundellijn op te sporen.

Het team bouwde aanvankelijk een complexe gasstroomcel, maar hun uiteindelijke ontwerp van een eenvoudige U-buisvorm helpt de technische problemen te omzeilen die meer gecompliceerde apparatuur kunnen teisteren.

"Niets kwam hier uit een doos. Het was allemaal maatwerk en moest in elkaar worden geïntegreerd, ' zei Ouds.

De onderzoekers beschrijven hun werk in een studie met de titel "Een zeer nauwkeurige gasstroomcel voor het uitvoeren van in situ neutronenstudies van lokale atomaire structuur in katalytische materialen."

"Het gasstroomcel LDRD-project genereerde echt een geheel nieuwe klasse van monsteromgevingsmogelijkheden, ' zei Pagina.

Het onderzoeksteam omvatte ook Peter F. Peterson, Jue Liu, Gerard Rucker, Mariano Ruiz-Rodriguez, Michelle Pawel, en Steven H. Overbury van ORNL en Arnold Paecklar, Michael Olsen, en James R. Neilson van de Colorado State University.

"Zoals gewoonlijk, het was geweldig om met de fantastische ORNL-onderzoekers samen te werken om een ​​nieuw idee tot wasdom te brengen door middel van ontwerp, bouwen, testen, en gebruiken. Het LDRD-programma was een geweldige kans voor ons als externe gebruikers en medewerkers, ' zei Neilson.