(Phys.org) — Scheikundelessen op beginnersniveau leren over Brønsted-Lowry-zuren. Deze zuren dissociëren in water om een ​​H . te vormen ⁺ ion en een negatief geladen tegenion. Hoewel dit een fundamentele les is, het eigenlijke mechanisme van ontbinding is een beetje een mysterie. De H ⁺ molecuul combineert met water om H . te vormen ₃ O ⁺ , maar het aantal watermoleculen dat nodig is om het eenvoudigste zuur te hydrateren, HF, is onbekend. Pogingen om HF en H . te isoleren ₂ o zijn moeilijk, grotendeels vanwege de hoge reactiviteit van HF en de neiging van water om waterstofbruggen te vormen.

Om het fundamentele mechanisme achter zuuroplossing te begrijpen, Zhang et al. van het Instituut voor Chemisch Onderzoek van de Universiteit van Kyoto ingekapseld HF, evenals HF•H ₂ O en H ₂ O binnen een C ₇₀ fullereen. Ze ontdekten dat om de moleculen in de open fullereenholte te dwingen, de moleculen moesten "van buitenaf worden geduwd" onder hoge druk, en "trekken van binnenuit" via moleculaire interacties tussen HF en H ₂ O. Ze waren in staat om te identificeren hoe waterstofbinding plaatsvond tussen deze twee moleculen. Hun werk verschijnt in wetenschappelijke vooruitgang .

Eerder werk van Zhang et al. toonde aan dat de C ₇₀ fullereen kon worden geopend in een driestapsproces waarbij een pyridazinederivaat aan de alfa- of bèta-bindingen op de C werd toegevoegd. ₇₀ . Dit creëerde een 13-delige ringopening die enigszins verschillende verbindingen vormde, aangeduid met α-13mem en β-13mem. Uitdroging van beide verbindingen resulteerde in een 16-ledige ringopening. Via hydrolyse en een tweestapsproces kon de ring weer worden gesloten.

β-16mem was groot genoeg om H . te vangen ₂ O, maar α-16mem was dat niet. Gezien deze resultaten uit eerdere onderzoeken, voor de huidige studie, Zhang et al. gebruikte α-16mem om te proberen HF in te kapselen. In plaats daarvan, ze vonden drie verschillende mogelijkheden binnen de fullerenen:HF@C ₇₀ , (HF•H ₂ O)@C ₇₀ , en H ₂ O@C ₇₀ .

Hun reactieomstandigheden vereisten hoge druk (9000 atm) om het gastmolecuul in de α-16 mem-holte te "duwen". Tijdsafhankelijke studies toonden aan dat HF ​​eerst de holte vulde, gevolgd door H ₂ O•HF, en dan H ₂ O. Met name, de open kooi heeft H . niet gevangen ₂ O wanneer HF niet aanwezig was, wat aangeeft dat de interactie tussen H ₂ O en HF vroegen H ₂ O inkapseling. Verdere studies toonden aan dat HF ​​H . "trekt" ₂ O in de holte terwijl de hogedrukomgeving het in de holte "duwt".

Dit proces stelde de auteurs in staat om de interactie tussen H ₂ O en HF in een besloten omgeving met behulp van ¹ H NMR. NMR-analyse toonde aan dat de (H ₂ O•HF)@C ₇₀ werd teruggeschakeld van H ₂ O@C ₇₀ en HF@C ₇₀ , wat wijst op waterstofbinding. Verder, verschuivings- en koppelingswaarden gaven aan dat zuurstof werkte als de waterstofbrugacceptor.

Met behulp van monokristallijne röntgendiffractie, Zhang et al. toonde de structuur van de (HF•H ₂ O)@C ₇₀ , en rapporteer de eerste röntgenstructuur voor dubbel ingekapselde C ₇₀ . Deze analyses en experimentele studies bevestigden dat de H ⁺ ion in HF vormt een lineaire waterstofbinding met de O in H ₂ O. Bovendien, vergeleken met theoretische berekeningen van vrije H ₂ O en HF, de studies van de ingekapselde moleculen onthulden nauw contact met waterstof en zuurstof dat kenmerkend kan zijn voor H3O ⁺ •F ^- .

de C ₇₀ fullereenderivaat biedt een uitstekende nano-omgeving voor het bestuderen van geïsoleerde chemische soorten, iets dat in het verleden niet beschikbaar was voor chemici. Deze geïsoleerde omgeving stelde de auteurs in staat om de interacties van twee verbindingen te onderzoeken zonder interferentie van de omgeving en verschafte belangrijke inzichten in een alomtegenwoordig chemisch proces.

© 2017 Fys.org