Laagdimensionale koolstofmaterialen (LDC's), waaronder grafeen en koolstofnanobuisjes, hebben aanzienlijke aandacht getrokken vanwege hun unieke morfologieën en intrigerende elektrische eigenschappen. Deze materialen zijn echter doorgaans minder gefunctionaliseerd voor elektrochemische toepassingen. Daarom is het van cruciaal belang om een ​​bottom-up syntheseroute voor MOL's te bedenken die hun elektrochemische eigenschappen kan verbeteren en een structuur-prestatierelatie tot stand kan brengen.

Momenteel vereisen de meeste bottom-up-methoden voor de synthese in de minst ontwikkelde landen dure precursoren en vervelende syntheseprocedures, waardoor hun elektrochemische toepassingen ernstig worden belemmerd.

In een recente studie gepubliceerd in Advanced Powder Materials heeft een team van Chinese onderzoekers een nieuwe route voorgesteld voor het construeren van 1D/2D-koolstofnanostructuren met instelbare aspectverhoudingen en een hoog stikstofgehalte (N), waarbij gebruik wordt gemaakt van één enkele uitgangsbron van klein molecuul-formamide.

Deze innovatieve aanpak leidt tot de vorming van een specifiek 1D-type gepolymeriseerd (HCN)x, bekend als polyaminoimidazool (PAI). De op PAI gebaseerde koolstofnanostructuren die op een dimensionale manier zijn gegroeid, kunnen vervolgens carbonisatie ondergaan om sterk N-gedoteerde 1D- of 2D-koolstofstructuren te verkrijgen.

"De in dit onderzoek voorgestelde synthesemethode is zeer gebruiksvriendelijk, waardoor deze geschikt is voor opschaling in zowel laboratorium- als industriële omgevingen", legt een van de auteurs van het onderzoek uit, Guoxin Zhang, hoogleraar in de regelbare synthese van koolstofnanomaterialen aan de Shandong Universiteit van Shanghai. Wetenschap en technologie. "De MOL's afgeleid van formamide vertonen een extreem hoog N-gehalte, meer dan 40 atoomprocent, gemeten na het ondergaan van een solvothermische behandeling."

Opmerkelijk is dat zelfs na uitgloeien bij temperaturen tot 900 °C meer dan 10 atoomprocent van het N-gehalte behouden blijft. "Deze fascinerende bevinding maakt het ontwerp mogelijk van een breed scala aan elektrochemische functionaliteiten voor toepassingen in energieopslag en katalyse", aldus Zhang.

Het team deed ook een interessante observatie met betrekking tot de toevoeging van melamine, een verbinding met drie naar buiten gerichte aminogroepen, tijdens de solvothermische behandeling van formamide. Door melamine als ‘zaadje’ te introduceren, heeft het het vermogen om het oorspronkelijke 1D-groeipatroon van formamide om te zetten in een 2D-structuur, wat leidt tot de vorming van dunne lagen 2D-koolstofmateriaal.

De studie maakt duidelijk dat de groei van zowel 1D als 2D laagdimensionale koolstofmaterialen (LDC's) een specifiek pad volgt:(1) dehydratie van formamide tot HCN-moleculen, (2) polymerisatie van HCN tot tetrameren en daaropvolgende 12-meren (polyaminen) , (3) decyanering van de 12-meren, en tenslotte (4) intramoleculaire cyclisatie.

De precieze atomaire structuur van het MOL-product kan worden opgelost met behulp van neutronendiffractietechnologie, waardoor de paarverdelingsfunctie kan worden bepaald, zoals weergegeven in de grafiek, die overeenkomt met de structuur van polyaminoimidazool (PAI).

"Tot nu toe was het een uitdaging om MOL's met zo'n hoog stikstofgehalte direct te laten groeien bij milde temperaturen. Onze benaderingen pionieren in de controleerbare synthese van nanokoolstoffen met behulp van kleine moleculaire bouwstenen", zegt de hoofdauteur van het onderzoek, Zongge Li. "Deze materialen kunnen effectief worden ingezet als elektrokatalysatoren voor de energie-efficiënte productie van waterstofperoxide-ontsmettingsmiddel."

Meer informatie: Zongge Li et al, Anisotrope oplossingsgroei van 1D/2D N-rijke koolstof, Geavanceerde poedermaterialen (2023). DOI:10.1016/j.apmate.2023.100138

Aangeboden door KeAi Communications Co.