'S Werelds nieuwste en helderste synchrotron-lichtbron - de National Synchrotron Light Source II (NSLS-II) van het Brookhaven National Laboratory van het Amerikaanse ministerie van Energie - heeft een van de eerste publicaties geproduceerd die het resultaat zijn van werk dat is gedaan tijdens de wetenschappelijke inbedrijfstellingsfase van de faciliteit.

Gepubliceerd op 7 juli in de online editie van de International Union of Crystallography Journal (een onlangs gelanceerd tijdschrift van de International Union of Crystallography), het artikel bespreekt een nieuwe manier om een ​​veelgebruikt hulpmiddel voor lokale structuuranalyse toe te passen - bekend als atomic pair distribution function (PDF) -analyse - op röntgenverstrooiingsgegevens van dunne films, snel hoogwaardige informatie over de atomaire structuur van de films opleveren. Het werk creëert nieuwe wegen voor onderzoek naar nanokristallijne dunne films.

Dit werk laat zien dat NSLS-II, een DOE Office of Science User Facility met ultraheldere, ultrageconcentreerde röntgenstralen - blijkt nu al een game-changer te zijn in studies van dunne films, die een cruciale rol spelen in een groot aantal technologieën, inclusief computerchips en zonnecellen.

Dunne film uitdagingen

Bij toepassingen en tijdens experimenten, dunne films (gedefinieerd als diktes van slechts enkele tot meer dan 1000 nanometer, of miljardsten van een meter) worden afgezet op een dikke basis, een substraat genoemd, vaak gemaakt van kristallijne wafels van silicium, siliciumdioxide, of aluminiumoxide. Het is buitengewoon moeilijk om de structuur van materialen in deze geometrie te bestuderen vanwege de kleine hoeveelheid filmmateriaal en de grote hoeveelheid substraat. Om de verstrooiing van röntgenstralen van het substraat te minimaliseren, die de neiging heeft om de gegevens van het kleine monstervolume te verdoezelen, dunne film röntgenonderzoeken worden gedaan met behulp van grazing incidentie (GI) röntgenexperimenten.

In GI-onderzoeken de röntgenstraal schaaft over het oppervlak van de film zodat deze weerkaatst op het substraat, waardoor de straal zoveel mogelijk van de film kan verlichten terwijl de penetratie door de film in het substraat wordt geminimaliseerd. Echter, de kleine invalshoek maakt GI-onderzoeken notoir moeilijk uit te voeren en introduceert ernstige complexiteit in data-analyse.

"Grazing-incidentie diffractie-experimenten zijn lastig voor kristallijne materialen, en het is nooit gelukt om pdf's van films te verkrijgen, " zei een van de auteurs van het artikel, Simon Billinge, een natuurkundige met een gezamenlijke functie bij Brookhaven en Columbia University's School of Engineering and Applied Science. "De experimenten zijn te nauwgezet en de data-analyse is buitengewoon uitdagend."

Het bestuderen van de 'atomaire buurt'

PDF biedt lokale atomaire structurele informatie - dat wil zeggen gegevens voor buurten van atomen - door de afstanden tussen alle paren atomen in het monster op te leveren. Deze afstanden verschijnen als pieken in de gegevens. In recente jaren, PDF is een standaardtechniek geworden in structurele studies van complexe materialen en kan worden gebruikt voor monsters op bulk- of nanoschaal, amorf of kristallijn.

De aanpak die Billinge en zijn collega's hebben bedacht, maakt gebruik van de hoge fluxen van fotonen afkomstig van NSLS-II, die, samen met nieuwe methoden voor gegevensreductie die onlangs in zijn groep zijn ontwikkeld, creëert gegevens die geschikt zijn voor PDF-analyse van een dunne film. Eigenlijk, het zet het standaard GI-experiment op zijn kop:de straal wordt eenvoudig van achteren naar voren door de film gestuurd.

Eric Dooryhee, de hoofdwetenschapper voor de NSLS-II X-Ray Powder Diffraction (XPD) bundellijn, waar het werk is gedaan, uitgelegd, "De eerste groep NSLS-II-bundellijnen gaat nu met succes over van technische inbedrijfstelling, dat begon in de herfst van 2014 toen we voor het eerst röntgenlicht produceerden, in de richting van wetenschappelijke inbedrijfstelling, waar we de bundellijncapaciteiten benchmarken en testen op echte monsters. Het extraheren van het kleine signaal van de dunne film uit het grote signaal van het substraat in deze geometrie met normale incidentie is technisch buitengewoon moeilijk. Niettemin, Ik heb Simon gezegd dat XPD de uitdaging aan moet gaan."

Preview van toekomstige doorbraken

De groep testte dunne-film PDF (die ze tfPDF noemen) met zowel kristallijne als amorfe dunne films, elk ongeveer 360 nm dik. De samenwerking omvat de groepen van Bo Iversen aan de Universiteit van Aarhus in Denemarken en Dave Johnson van de Universiteit van Oregon, die de dunne films heeft gemaakt.

Het eerste bestudeerde monster was een amorfe ijzer-antimoonfilm op een amorf borosilicaatsubstraat dat loodrecht op de röntgenstraal was gemonteerd. Om de bijdrage van de film te isoleren, de substraatbijdrage werd eerst bepaald door het verstrooiingspatroon van een schoon substraat te meten. Het signaal van de film is nauwelijks zichtbaar in de onbewerkte gegevens bovenop de grote substraatbijdrage, maar kon duidelijk worden geëxtraheerd tijdens de gegevensverwerking. Dit zorgde voor een betrouwbare, geluidsarme PDF die met succes kan worden gemodelleerd om de kwantitatieve atomaire structuur van de film op te leveren.

De gegevens leidden tot hoogwaardige PDF's voor zowel amorfe als kristallijne films - bevestigd door vergelijking met controlemonsters in een standaard PDF-opstelling. Op basis van het succes van deze eerste metingen, de Billinge-groep en het XPD-team plannen nu toekomstige experimenten om de films in realtime te zien kristalliseren, in de straal.

"De ontdekking dat we zo gemakkelijk pdf's kunnen krijgen van monsters in dunnefilmgeometrie, zal een revolutie teweegbrengen in dit wetenschapsgebied, " zei Kirsten Jensen, een postdoctoraal onderzoeker in de groep van Billinge in Columbia. "De experimenten vereisen geen gespecialiseerde apparatuur of expertise buiten de bundellijnopstelling bij XPD en zijn snel, de weg vrijmaken voor in de tijd opgeloste in-situ studies van veranderingen in filmstructuur onder verwerking, evenals ruimtelijk opgeloste studies van nanogestructureerde films op hun plaats."

Billinge toegevoegd, "Dit is op zich al een spannend nieuw resultaat, maar het geeft ons slechts een glimp van de mogelijkheden die NSLS-II zal bieden naarmate het vermogen de komende jaren toeneemt. Dit is het topje van de ijsberg van wat mogelijk zal zijn als NSLS-II op volle kracht draait."