Wetenschap
Overdracht proces en optische beelden. (A) Schematische voorstelling van de meervoudige overdrachtprocesstroom om een nieuw metamateriaal Gr/MoSe2/MoS2/WSe2 (grafeen/molybdeendiselenide/molybdeendisulfide/wolfraamdiselenide) heterostructuur op SiO2/Si (siliciumdioxide/silicium) substraat te fabriceren. Optische beelden van (B) Gr/MoS2, (C) Gr/MoS2/WSe2, en (D) Gr/MoSe2/MoS2/WSe2 op SiO2/Si-substraten. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aax1325
Heterogene nanomaterialen kunnen nu geavanceerde elektronica- en fotonicatoepassingen vergemakkelijken, maar dergelijke vooruitgang is een uitdaging voor thermische toepassingen vanwege de relatief kortere golflengten van warmtedragers (bekend als fononen). In een nieuwe studie, nu gepubliceerd op wetenschappelijke vooruitgang , Sam Vaziri en medewerkers van Theiss Research en de afdelingen Electrical Engineering, Materials Science and Engineering aan het National Institute of Standards and Technology (NIST), en het Precourt Institute of Energy aan de Stanford University, Stanford Californië, toonde een ongewoon hoge thermische isolatie aan over ultradunne heterostructuren.
Ze bereikten dit door atomair dunne lagen aan te brengen, tweedimensionale (2-D) materialen om kunstmatige stapels monolaag grafeen (Gr) te vormen, molybdeendisulfide (MoS 2 ) en wolfraamdiselenide (WSe 2 ), met thermische weerstand groter dan siliciumdioxide (SiO 2 ). Naast effectieve thermische geleidbaarheid lager dan lucht bij kamertemperatuur. Met behulp van Raman-thermometrie, de wetenschappers identificeerden tegelijkertijd de thermische weerstand tussen alle 2-D monolagen in de stapel om thermische metamaterialen te vormen als voorbeelden in het opkomende gebied van phononics. Vaziri et al. toepassingen voorstellen van de metamaterialen in ultradunne thermische isolatie, het oogsten van thermische energie en het routeren van warmte binnen ultracompacte geometrieën.
Geavanceerde elektronische en fotonische apparaten zoals transistors met hoge elektronenmobiliteit, kwantumcascadelasers en fotonische bandgap-kristallen profiteren van de fermionische aard van ladingsdragers tijdens voltage-gating of opsluiting. Dan maken ze tijdens hun interferentie gebruik van lange fotongolflengten. Hoe dan ook, thermische nano-engineering en het opkomende gebied van phononics bieden slechts enkele voorbeelden, ondanks de bestaande vraag naar warmtebeheertoepassingen. Deze discrepantie is het gevolg van de korte golflengten van warmtedragende trillingen in vaste stoffen, waar de bosonische aard van fononen ook kan bijdragen aan de uitdaging om het warmtetransport in vaste stoffen actief te beheersen, waar het niet spanningsafhankelijk kan zijn zoals ladingsdragers.
Optische en STEM-karakterisering van vdW-heterostructuren. (A) Dwarsdoorsnedeschema van Gr/MoSe2/MoS2/WSe2 sandwich op SiO2/Si-substraat, met de invallende Raman-laser. (B) Raman-spectrum van een dergelijke heterostructuur op de plek die wordt aangegeven door de rode stip in het optische beeld van de inzet. Raman-signaturen van alle materialen in de stapel worden gelijktijdig verkregen. Het grafeen Raman-spectrum is afgevlakt om het MoS2-fotoluminescentie (PL) -effect uit te sluiten. arb.u., willekeurige eenheden. (C tot F) STEM-dwarsdoorsnedebeelden van vierlaagse (C) en drielaagse (D tot F) heterostructuren op SiO2. In (D), MoSe2 en WSe2 zijn ongeveer uitgelijnd langs de 1H [100] zone-as, en in (E en F), de lagen zijn ~21° verkeerd uitgelijnd ten opzichte van de 1H [100] zone-as. Het monolaag grafeen bovenop elke heterostructuur is moeilijk te onderscheiden vanwege het veel lagere atoomnummer van de koolstofatomen. (G) PL-spectra van monolaag MoS2, monolaag WSe2, en een Gr/MoS2/WSe2 heterostructuur na annealing. De PL wordt sterk afgeschrikt in de heterostructuur als gevolg van intieme koppeling tussen de lagen. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aax1325
Natuurkundigen hadden eerder geprobeerd de thermische eigenschappen van vaste stoffen te manipuleren met behulp van niet-gelamineerde films en superroosters om de thermische geleidbaarheid onder de samenstellende materialen te verminderen om uiteindelijk thermische manipulatie te bereiken via structurele wanorde en hoge grensvlakdichtheid om extra thermische weerstand te introduceren. Ze vonden ongewoon lage thermische geleidbaarheid in nano-engineered silicium en germanium nanodraden als gevolg van sterke fonon-grensverstrooiing en bereikten grote thermische geleidbaarheid in isotopisch zuivere materialen zoals diamant, grafeen en boorarsenide via verminderde fononverstrooiing.
Tweedimensionale (2-D) materialen hebben dus een nieuwe grens mogelijk gemaakt met sub-nanometer dunne, enkele monolagen om apparaatgedrag op atomaire lengteschalen te regelen. Bestaande voorbeelden zijn onder meer nieuwe tunneling-veldeffecttransistoren en ultradunne fotovoltaïsche cellen met een hoog rendement. In het huidige werk, Vaziri et al. gebruikte Van der Waals (vdW) assemblage van atomair dunne 2D-lagen om ongewoon hoge thermische weerstand over heterostructuren te bereiken. Ze vertoonden een thermische weerstand gelijk aan 300 nm dik SiO 2 over sub-2-nm-dunne vdW heterostructuren met schone, residuvrije interfaces. Door heterogene 2D-monolagen met verschillende atomaire dichtheden en vibratiemodi in lagen te leggen, toonde het onderzoeksteam het potentieel aan om thermische eigenschappen op atomaire schaal aan te passen; in de orde van de fonongolflengte. De structurele basis van de nieuwe fononische metamaterialen met ongebruikelijke eigenschappen wordt niet vaak gevonden in de natuur. Het huidige werk vertegenwoordigt unieke toepassingen van 2D-materialen en hun zwakke vdW-interacties voor montage om de warmtestroom te blokkeren of te geleiden.
Karakterisering van elektrische en scanningsondes. (A) Schema in dwarsdoorsnede van de teststructuur met de configuratie met vier sondes. Elektrische stroom vloeit in de grafeen toplaag, en warmte verspreidt zich over lagen, in de ondergrond. (B) optische afbeelding van een vier-probe teststructuur. Apparaten zijn back-gated door het Si-substraat via 100 nm SiO2. (C) Gemeten overdrachtskenmerken van drie teststructuurstapels, Gr/MoS2/WSe2, Gr/WSe2, en alleen Gr-besturingsapparaten in vacuüm (~ 10−5 torr). Alle metingen tonen de ambipolaire eigenschap van het bovenste grafeenkanaal. (D) KPM van een niet-afgetopte Gr/MoS2/WSe2 heterostructuur apparaat. De grafiek geeft de oppervlaktepotentiaal langs het kanaal weer (gemiddeld over de kanaalbreedte) bij verschillende biascondities. De kleine potentiaalsprong nabij de Pd-elektroden vertegenwoordigt het relatieve verschil in werkfunctie (~ 120 mV). De KPM-kaarten onthullen geen andere heterogeniteiten in de oppervlaktepotentiaal, bevestiging van de ruimtelijk uniforme kwaliteit van deze apparaten. De inzet toont de zero-bias KPM-kaart. (E) SThM thermische kaart van Gr/MoS2/WSe2 heterostructuur, hier afgedekt met 15-nm Al2O3, onthullende homogene verwarming over het kanaal. Dit bevestigt de uniformiteit van de thermische tussenlaagkoppeling in de stapels. De afmetingen van het apparaat zijn hetzelfde als in de (D) inzet. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aax1325.
Het onderzoeksteam verkreeg een dwarsdoorsnede van een vierlagige heterostructuur met grafeen (Gr) op MoSe 2 (molybdeendiselenide), MoS 2 (molybdeendisulfide) en WSe 2 (wolfraamdiselenide) op een SiO 2 /Si-substraat. Met behulp van een Raman-laser, ze onderzochten tegelijkertijd de afzonderlijke lagen in de stapel met een enkele laagnauwkeurigheid. Het onderzoeksteam kweekte de 2-D monolaagmaterialen afzonderlijk met behulp van chemische dampafzetting en bracht ze over om polymeer- en andere residuen te vermijden. Om de microstructuur te bevestigen, thermische en elektrische eigenschappen van de heterostructuren, Vaziri et al. gebruikte uitgebreide materiaalkarakteriseringstechnieken, inclusief scanning transmissie-elektronenmicroscopie (STEM), fotoluminescentie (PL) spectroscopie, Kelvin-sondemicroscopie (KLM) en scanning thermische microscopie (SThM) naast Raman-spectroscopie en thermometrie. Met behulp van de technieken, ze onthulden de handtekening van elke 2-D materiële monolaag in de stapel en die van het Si-substraat. Met behulp van meerdere STEM-afbeeldingen, het onderzoeksteam onthulde atomair intieme vdW-hiaten zonder verontreinigingen, waardoor ze de totale dikte van de heterostructuren kunnen observeren. Vervolgens bevestigden ze de koppeling tussen de lagen over grote oppervlakken met behulp van PL-spectroscopie.
Thermische weerstand van de heterostructuren. (A) Gemeten temperatuurstijging ΔT versus elektrisch ingangsvermogen voor elke afzonderlijke laag in een Gr/MoS2/WSe2-heterostructuur, inclusief het Si-substraat, weergegeven in de inzet. grafeen (roze cirkels), MoS2 (blauwe diamanten), WSe2 (rode driehoeken), en Si (zwarte vierkanten). Alle metingen worden uitgevoerd bij VG <0 (zie paragraaf S6). De hellingen van de lineaire passingen (stippellijnen) vertegenwoordigen de thermische weerstand Rth tussen elke laag en het koellichaam. (B) Vergelijking van totale thermische weerstanden (d.w.z. van de bovenste grafeenlaag) gemeten met Raman-thermometrie en SThM voor verschillende vdW-heterostructuren. De met deze twee technieken verkregen Rth-waarden komen overeen met de onzekerheid van de metingen. Alle apparaten hebben hetzelfde actieve gebied van ~40 m2. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aax1325
Om de warmtestroom loodrecht op de atomaire vlakken van de heterostructuur te meten, Vaziri et al. patroon de stapels in de vorm van vier-sonde elektrische apparaten. Ze gebruikten elektrische verwarming om het ingangsvermogen nauwkeurig te kwantificeren en bevestigden dat de stroomgeleiding en verwarming op de bovenste grafeenlaag ordes van grootte groter waren dan voor MoS 2 en WSe 2 . Om de uniformiteit van de oppervlaktetemperatuur van deze apparaten aan te tonen, gebruikten ze KPM- en SThM-oppervlaktekarakteriseringsmethoden en kwantificeerden vervolgens de temperatuur van elke afzonderlijke laag met behulp van Raman-spectroscopie. Als de grafeen warmtekracht ( P ) opgevoerd in het systeem, de temperatuur van elke laag nam toe in een Gr/MoS 2 /WSe 2 heterostructuur opstelling. Door uniforme verwarming konden de onderzoekers de thermische weerstanden eenvoudig van onder naar boven analyseren. De uitstekende overeenkomst tussen de twee thermometriemethoden van Raman en SThM valideerde de waarden die in de opstelling werden verkregen.
De wetenschappers analyseerden de thermische grensweerstand (TBR) tussen de lagen die verantwoordelijk zijn voor de zeer grote thermische weerstand loodrecht op de heterostructuren. De metingen van de thermische grensgeleiding (TBC) in het onderzoek waren een primeur voor atomair intieme interfaces tussen 2-D/2-D monolagen en vormden de eerste gerapporteerde TBC tussen WSe 2 en SiO 2 monolagen . Ze toonden aan dat TBC's verkregen voor Gr/SiO 2 en MOS 2 /SiO 2 raakvlakken overeengekomen met eerdere studies, terwijl TBC van de monolaag WSe 2 /SiO 2 interface was relatief lager, wat niet onverwacht was vanwege de relatief minder flexurale fonon-modi die beschikbaar zijn voor transmissie in de monolaag. Volgens de resultaten, TBC voor een 2-D/2-D interface was lager dan de TBC met een 3D SiO 2 substraat. De laagste TBC geregistreerd in het werk behoorde toe aan Gr/WSe 2 en het onderzoeksteam legde de waarnemingen uit met behulp van de Landauer-formule. Het onderzoeksteam verkreeg de fonon-transmissie op de interface met behulp van het akoestische mismatch-model (AMM) als de verhouding van de massadichtheid van de twee materialen. De onderzoekers hebben TBC-trends vastgelegd met behulp van een eenvoudig model van warmtestroom over de interfaces die in het onderzoek zijn ontwikkeld.
Samenvatting van TBC-trends (thermische grensgeleiding). (A) Schematische voorstelling van alle TBC's gemeten (in MW m−2 K−1) over heterostructuren bestaande uit, met de klok mee van linksboven, grafeen (Gr), Gr/MoS2, Gr/WSe2, en Gr/MoS2/WSe2, allemaal op SiO2/Si-substraten. (B) Gemeten TBC-waarden van 2D/2D en 2D/3D (met SiO2) interfaces (rode ruiten, linkeras) en het berekende product van fonon-toestandendichtheid (PDOS), fonon transmissie, en df/dT (blauwe cirkels, rechter as). Berekende waarden zijn genormaliseerd naar het voor Gr/WSe2 bereikte minimum (zie tabel S2). De stippellijn tussen de simulatiesymbolen is een richtlijn voor het oog. Lagere TBC wordt opgemerkt op grensvlakken tussen 2D/2D-materialen en die tussen materialen met een grotere mismatch in massadichtheid. Voor elke structuur werden drie apparaten gemeten, op twee of meer verschillende posities van de Raman-laser. Er wordt geen significante TBC-variatie gezien tussen monsters met verschillende laag(mis)uitlijning, binnen de experimentele onzekerheid. Alle waarden zijn bij kamertemperatuur. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aax1325
Op deze manier, Sam Vaziri en collega's hebben kennis opgedaan om atomair op maat gemaakte thermische interfaces te realiseren en demonstreerden hun potentieel om extreem thermisch isolerende metamaterialen te ontwikkelen. De nieuw ontwikkelde metamaterialen vertoonden eigenschappen die ongekend waren in de natuur. De heterostructuren bieden een voorbeeld in de opkomende gebieden van de fononen om de thermische eigenschappen van vaste stoffen te manipuleren op lengteschalen die vergelijkbaar zijn met fonon-golflengten. De 2D gelaagde materialen bieden veelbelovende, ultralichte en compacte hitteschilden om warmte weg te leiden van hotspots in elektronica. Het onderzoeksteam stelt zich voor de metamaterialen te vertalen om de efficiëntie van thermo-elektrische energieoogsters en thermisch actieve apparaten zoals faseovergangsgeheugens in de toekomst te verbeteren.
© 2019 Wetenschap X Netwerk
Wetenschap © https://nl.scienceaq.com