Een van de belangrijkste obstakels voor het ontwerp en de ontwikkeling van nieuwe, efficiëntere zonnecellen zijn mogelijk gewist. Onderzoekers van het Lawrence Berkeley National Laboratory (Berkeley Lab) hebben de eerste ab initio methode – dat wil zeggen een theoretisch model zonder aanpasbare of empirische parameters – voor het karakteriseren van de eigenschappen van "hete dragers" in halfgeleiders. Hete dragers zijn elektrische ladingsdragers - elektronen en gaten - met een aanzienlijk hogere energie dan ladingsdragers bij thermisch evenwicht.

"Hete dragerthermisatie is een belangrijke bron van efficiëntieverlies in zonnecellen, maar vanwege de sub-picoseconde tijdschaal en complexe fysica, karakterisering van hete dragers is al lang een uitdaging, zelfs voor de eenvoudigste materialen, " zegt Steven Louie, een theoretisch fysicus en senior faculteitswetenschapper bij de Materials Sciences Division (MSD) van Berkeley Lab. "Ons werk is de eerste" ab initio berekening van de belangrijkste hoeveelheden die van belang zijn voor hot carriers - levensduur, die ons vertelt hoe lang het duurt voordat hete dragers energie verliezen, en het gemiddelde vrije pad, die ons vertelt hoe ver de hete dragers kunnen reizen voordat ze hun energie verliezen."

Alle eerdere theoretische methoden voor het berekenen van deze waarden vereisten empirische parameters die werden geëxtraheerd uit transport- of optische metingen van monsters van hoge kwaliteit, een vereiste die van de opmerkelijke halfgeleidermaterialen alleen is bereikt voor silicium en galliumarsenide. De ab initio methode ontwikkeld door Louie en Jeff Neaton, directeur van de Moleculaire Gieterij, een U.S. Department of Energy (DOE) Nanoscience User Facility gehost in Berkeley Lab, werken met Marco Bernardi, Derek Vigil-Fowler en Johannes Lischner, vereist geen andere experimentele parameters dan de structuur van het materiaal.

"Dit betekent dat we hete dragers op verschillende oppervlakken kunnen bestuderen, nanostructuren, en materialen, zoals anorganische en organische kristallen, zonder te vertrouwen op bestaande experimenten, ', zegt Neaton. 'We kunnen zelfs materialen bestuderen die nog niet zijn gesynthetiseerd. Omdat we met onze methoden toegang hebben tot structuren die ideaal en foutloos zijn, we kunnen intrinsieke levensduur voorspellen en vrije paden bedoelen die moeilijk uit experimenten te extraheren zijn vanwege de aanwezigheid van onzuiverheden en defecten in echte monsters. We kunnen ons model ook gebruiken om de invloed van defecten en onzuiverheden direct te evalueren."

Netton, zoals Louie, is een senior MSD-faculteitswetenschapper aan de University of California (UC) Berkeley. Neaton heeft ook een afspraak met het Kavli Institute for Energy Nanosciences. Zij zijn de corresponderende auteurs van een paper in Fysieke beoordelingsbrieven het beschrijven van dit werk met de titel " Ab Initio Studie van hete dragers in de eerste picoseconde na absorptie van zonlicht in silicium." Bernardi is de hoofdauteur van het artikel, en Vigil-Fowler de primaire co-auteur.

Single-junction zonnecellen op basis van kristallijn silicium naderen snel de theoretische grens van hun efficiëntie, dat is ongeveer 30 procent. Dit betekent dat als een op silicium gebaseerde zonnecel 1, 000 Watt per vierkante meter energie, de meeste elektriciteit die het kan opwekken is 300 Watt per vierkante meter. Hete dragers zijn cruciaal voor het verbeteren van de efficiëntie van zonnecellen, aangezien hun thermalisatie resulteert in het verlies van maar liefst een derde van de geabsorbeerde zonne-energie in silicium, en vergelijkbare waarden in andere halfgeleiders. Echter, de eigenschappen van hete dragers in complexe materialen voor fotovoltaïsche en andere moderne opto-elektronische toepassingen zijn nog steeds slecht begrepen.

"Onze studie was gericht op het leveren van bruikbare gegevens voor de dynamica van warme dragers in silicium met toepassing in zonnecellen, ", zegt Bernardi. "In deze studie bieden we berekeningen van de eerste principes die de twee belangrijkste verliesmechanismen beschrijven, geïnduceerd door elektronen en fononen, respectievelijk, met state-of-the-art nauwkeurigheid en binnen de kaders van dichtheidsfunctionele en veel-lichaamperturbatietheorieën."

Toen het onderzoeksteam hun methode toepaste om de relaxatietijd en het gemiddelde vrije pad van hete dragers in silicium te bestuderen, ze ontdekten dat thermalisatie onder zonneverlichting binnen 350 femtoseconden is voltooid, en wordt gedomineerd door fonon-emissie van hete dragers, een proces dat steeds langzamer wordt naarmate de hete dragers energie verliezen en ontspannen naar de bandranden. Dit modelleringsresultaat kwam uitstekend overeen met de resultaten van pomp-sonde-experimenten. Hoewel het model in deze studie alleen op silicium is getest, de onderzoekers zijn ervan overtuigd dat het even succesvol zal zijn met andere materialen.

"Wij geloven dat onze aanpak zeer waardevol is voor experimentele groepen die hete dragers bestuderen in de context van zonnecellen en andere hernieuwbare energietechnologieën, omdat het kan worden gebruikt om de levensduur en het gemiddelde vrije pad van hete dragers met specifieke energieën te berekenen, moment, en kristallografische richtingen met ongekende resolutie, " zegt Bernardi. "Terwijl we onze studie van hete dragers uitbreiden naar een reeks kristallijne materialen en nanostructuren, we geloven dat onze gegevens uniek microscopisch inzicht zullen bieden om nieuwe experimenten op hete dragers in halfgeleiders te begeleiden."