Een nieuwe studie toont aan dat de beschikbaarheid van waterstof een belangrijke rol speelt bij het bepalen van de chemische en structurele samenstelling van grafeenoxide, een materiaal dat potentiële toepassingen heeft in nano-elektronica, nano-elektromechanische systemen, voelen, composieten, optiek, katalyse en energieopslag.

Uit de studie bleek ook dat nadat het materiaal is geproduceerd, zijn structurele en chemische eigenschappen blijven gedurende meer dan een maand evolueren als gevolg van aanhoudende chemische reacties met waterstof.

Het begrijpen van de eigenschappen van grafeenoxide - en hoe deze te beheersen - is belangrijk om mogelijke toepassingen voor het materiaal te realiseren. Om het bruikbaar te maken voor nano-elektronica, bijvoorbeeld, onderzoekers moeten zowel een elektronische bandkloof als structurele orde in het materiaal induceren. Het beheersen van de hoeveelheid waterstof in grafeenoxide kan de sleutel zijn tot het manipuleren van de materiaaleigenschappen.

"Grafeenoxide is een zeer interessant materiaal omdat het mechanisch, optische en elektronische eigenschappen kunnen worden gecontroleerd met behulp van thermische of chemische behandelingen om de structuur te veranderen, " zei Elisa Riedo, een universitair hoofddocent aan de School of Physics van het Georgia Institute of Technology. "Maar voordat we de eigenschappen kunnen krijgen die we willen, we moeten de factoren begrijpen die de structuur van het materiaal bepalen. Deze studie geeft informatie over de rol van waterstof bij de reductie van grafeenoxide bij kamertemperatuur."

Het onderzoek, die grafeenoxide bestudeerde geproduceerd uit epitaxiaal grafeen, werd op 6 mei gerapporteerd in het tijdschrift Natuurmaterialen . Het onderzoek werd gesponsord door de National Science Foundation, het Materials Research Science and Engineering Center (MRSEC) van Georgia Tech, en door het Amerikaanse ministerie van Energie.

Grafeenoxide wordt gevormd door het gebruik van chemische en thermische processen die voornamelijk twee zuurstofbevattende functionele groepen toevoegen aan het rooster van koolstofatomen waaruit grafeen bestaat:epoxide- en hydroxylsoorten. De Georgia Tech-onderzoekers begonnen hun studies met meerlagig expitaxiaal grafeen dat bovenop een siliciumcarbidewafel was gegroeid, een techniek ontwikkeld door Walt de Heer en zijn onderzoeksgroep bij Georgia Tech. Hun monsters bevatten gemiddeld tien lagen grafeen.

Na het oxideren van de dunne films van grafeen met behulp van de gevestigde Hummers-methode, de onderzoekers onderzochten hun monsters met behulp van röntgenfoto-emissiespectroscopie (XPS). Over ongeveer 35 dagen, ze merkten dat het aantal functionele epoxidegroepen afnam, terwijl het aantal hydroxylgroepen licht toenam. Na ongeveer drie maanden, de verhouding van de twee groepen bereikte uiteindelijk evenwicht.

"We ontdekten dat het materiaal vanzelf veranderde bij kamertemperatuur zonder enige externe stimulatie, " zei Suenne Kim, een postdoctoraal onderzoeker in het laboratorium van Riedo. "De mate waarin het onstabiel was bij kamertemperatuur was verrassend."

Nieuwsgierig naar wat de veranderingen zou kunnen veroorzaken, Riedo en Kim namen hun maten op bij Angelo Bongiorno, een assistent-professor die computationele materiaalchemie bestudeert aan de School of Chemistry and Biochemistry van Georgia Tech. Bongiorno en afgestudeerde student Si Zhou bestudeerden de veranderingen met behulp van dichtheidsfunctionaaltheorie, wat suggereerde dat waterstof zou kunnen worden gecombineerd met zuurstof in de functionele groepen om water te vormen. Dat zou een vermindering van de epoxidegroepen bevorderen, dat is wat Riedo en Kim experimenteel zagen.

"Elisa's groep deed experimentele metingen, terwijl we theoretische berekeningen aan het doen waren, "Zei Bongiorno. "We hebben onze informatie gecombineerd om op het idee te komen dat er misschien waterstof in het spel was."

De vermoedens werden experimenteel bevestigd, zowel door de Georgia Tech-groep als door een onderzoeksteam aan de Universiteit van Texas in Dallas. Deze informatie over de rol van waterstof bij het bepalen van de structuur van grafeenoxide suggereert een nieuwe manier om de eigenschappen ervan te beheersen, merkte Bongiorno op.

"Tijdens de synthese van het materiaal, we zouden dit mogelijk kunnen gebruiken als een hulpmiddel om de structuur te veranderen, " zei hij. "Door te begrijpen hoe waterstof te gebruiken, we kunnen het toevoegen of verwijderen, waardoor we de relatieve verdeling en concentratie van de epoxide- en hydroxylsoorten die de eigenschappen van het materiaal beheersen, kunnen aanpassen."

Riedo en Bongiorno erkennen dat hun materiaal - gebaseerd op epitaxiaal grafeen - kan verschillen van het oxide dat wordt geproduceerd uit geëxfolieerd grafeen. Het produceren van grafeenoxide uit vlokken van het materiaal vereist extra bewerkingen, inclusief oplossen in een waterige oplossing en vervolgens filtreren en afzetten van het materiaal op een substraat. Maar ze geloven dat waterstof een vergelijkbare rol speelt bij het bepalen van de eigenschappen van geëxfolieerd grafeenoxide.

"We hebben waarschijnlijk een nieuwe nieuwe vorm van grafeenoxide, een die commercieel nuttiger kan zijn, hoewel dezelfde processen ook zouden moeten plaatsvinden binnen de andere vorm van grafeenoxide, ' zei Bongiorno.

De volgende stappen zijn om te begrijpen hoe de hoeveelheid waterstof in epitaxiaal grafeenoxide kan worden gecontroleerd, en welke voorwaarden nodig kunnen zijn om reacties met de twee functionele groepen te beïnvloeden. uiteindelijk, dat kan een manier zijn om een ​​elektronische band gap te openen en tegelijkertijd een op grafeen gebaseerd materiaal te verkrijgen met elektronentransportkenmerken die vergelijkbaar zijn met die van ongerept grafeen.

"Door de eigenschappen van grafeenoxide te beheersen door deze chemische en thermische reductie, we kunnen komen tot een materiaal dat qua structuur dicht genoeg bij grafeen blijft om de volgorde te behouden die nodig is voor de uitstekende elektronische eigenschappen, terwijl je de band gap hebt die nodig is om transistors te maken, " zei Riedo. "Het zou kunnen dat grafeenoxide de manier is om tot dat soort materiaal te komen."