Een klasse van ondersteunde Pd@NiO-x core@shell-katalysatoren is geconstrueerd voor directe H ₂ O ₂ generatie. De geoptimaliseerde Pd@NiO-3/TiO ₂ vertoonde een hoge activiteit, superieure selectiviteit, lage afbraakactiviteit en uitstekende stabiliteit. De unieke, holte-bevatte interfacestructuur kan de overbinding tussen Pd-core en (O-O)* onderdrukken, die effectief is om H . te voorkomen ₂ O-vorming en garandeert een hoge selectiviteit van H ₂ O ₂ . Het huidige werk benadrukt het belang van interface-engineering van op Pd gebaseerde katalysatoren voor directe H ₂ O ₂ synthese.

Waterstofperoxide (H ₂ O ₂ ) is een veelzijdige chemische stof, veel toegepast in de moderne industrie. Daten, H ₂ O ₂ wordt industrieel vervaardigd door middel van een indirect proces dat de sequentiële hydrogenering en oxidatie van alkylantrachinon omvat, een energie-intensieve, meerstapsproces met hoge kosten. Daarentegen, de directe synthese van H ₂ O ₂ uit H2 en O2 zal naar verwachting de meest efficiënte manier zijn om H . te produceren ₂ O ₂ vanwege de opmerkelijke voordelen van atoomeconomie, laag energieverbruik en H ₂ O als het enige bijproduct.

Momenteel, de directe syntheseroute wordt voornamelijk bereikt door de gedragen Pd-gebaseerde katalysatoren. Het grootste probleem dat daarmee gepaard gaat, houdt verband met de lage selectiviteit van H ₂ O ₂ . Ondanks grote inspanningen voor het bouwen van op Pd gebaseerde katalysatoren, inzicht in krachtige Pd-gebaseerde katalysatoren voor directe H ₂ O ₂ generatie van ofwel diepe karakterisering of theoretisch onderzoek zijn nog steeds uiterst beperkt.

In een nieuw overzicht gepubliceerd in het in Peking gevestigde Nationale wetenschappelijke recensie , wetenschappers van de Soochow University presenteren de nieuwste ontwikkelingen in directe H ₂ O ₂ generatie. Co-auteurs Yonggang Feng, Qi Shao, Bolong Huang, Junbo Zhang, en Xiaoqing Huang hebben een klasse Pd@NiO-x-nanodeeltjes ontwikkeld met een unieke core@shell-interfacestructuur, die een hoge activiteit behaalt, selectiviteit en stabiliteit voor de directe H ₂ O ₂ synthese.

Deze wetenschappers interpreteerden het mechanisme vanuit zowel elektronische als energetische gezichtspunten. "Traditionele op Pd gebaseerde katalysatoren zijn zeer actief voor de nevenreacties, zoals de ontleding en hydrogenering van H ₂ O ₂ evenals de vorming van H2O, "Ze stellen in een artikel met de titel "Surface engineering in de interface van kern / schaal-nanodeeltjes bevordert de vorming van waterstofperoxide."

"Er wordt aangenomen dat de intrinsieke oppervlakte-eigenschap van op Pd gebaseerde katalysatoren essentieel is voor de selectiviteit en activiteit van de directe H ₂ O ₂ synthese, " voegen ze toe. "Dit ontstaat omdat de barrière voor het splitsen van O-O-bindingen gevoelig is voor de Pd-oppervlaktestructuur, de belangrijkste parameter die H . regelt ₂ O ₂ synthese en afbraakactiviteit."

Het creëren van een poreuze NiO-omhulling is gunstig voor het blootleggen van Pd-actieve sites en dus voor het verhogen van de productiviteit van H ₂ O ₂ . "Door de samenstelling van Pd@NiO-x NP's en de reactieconditie af te stemmen, de efficiëntie van H ₂ O ₂ synthese kon goed worden geoptimaliseerd met 5 gew.% Pd@NiO-3/TiO2 met de hoogste productiviteit (89 mol/(kgcath)) en selectiviteit (91%) tot H ₂ O ₂ evenals uitstekende stabiliteit, ’ stellen ze.

"De eerste simulaties van principes onthulden verder het mechanisme van zowel elektronische als energetische weergaven, " schreven de wetenschappers. "De superioriteit in selectiviteit wordt bereikt door een spontane bindingssplitsing van H-H en ladingsoverdracht van O20 naar O22- binnen de holte van NiO-interface met het Pd-oppervlak. (...) De hoge selectiviteit en activiteit maken het een van de beste katalysatoren voor de directe H ₂ O ₂ tot nu toe gerapporteerde synthese, " voegen ze toe. "Het huidige werk dat hier wordt gerapporteerd, benadrukt het belang van oppervlakte- en interface-engineering van op Pd gebaseerde katalysatoren voor de directe H ₂ O ₂ synthese met grotendeels verbeterde activiteit en selectiviteit."