Onderzoekers van het Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter (MPSD) in Hamburg, Duitsland en het SLAC National Accelerator Laboratory in de Verenigde Staten hebben nieuwe inzichten verworven in de ontwikkeling van de door licht geïnduceerde ferro-elektrische toestand in SrTiO₃ .

Ze stelden het materiaal bloot aan laserpulsen met middeninfrarood- en terahertzfrequentie en ontdekten dat de fluctuaties van de atomaire posities onder deze omstandigheden worden verminderd. Dit zou het ontstaan ​​kunnen verklaren van een meer geordende dipolaire structuur dan in evenwicht, en van een ferro-elektrische toestand wanneer het materiaal wordt geëxciteerd met laserpulsen.

Laserpulsen met middeninfrarood- en terahertzfrequentie zijn krachtige hulpmiddelen om de eigenschappen van kwantummaterialen te manipuleren door op maat gemaakte aanpassingen van hun kristalstructuur. Door licht geïnduceerde ferro-elektriciteit in SrTiO₃ is een opmerkelijke demonstratie van deze fysica.

Onder mid-infraroodverlichting transformeert dit materiaal in een toestand van permanent geordende elektrische dipolen, wat afwezig is in het evenwichtsfasediagram. Het mechanisme dat aan deze transformatie ten grondslag ligt, wordt niet begrepen.

Nu heeft een team van onderzoekers van de MPSD en het SLAC National Accelerator Laboratory een experiment uitgevoerd met de SwissFEL X-ray Free-Electron Laser om de intrinsieke interacties te identificeren die relevant zijn voor het creëren van deze toestand. Het nieuwe inzicht werd niet verkregen door de positie van de atomen te detecteren, maar door de fluctuaties van deze atomaire posities te meten.

Het resultaat levert bewijs dat deze fluctuaties worden verminderd, wat zou kunnen verklaren waarom de dipolaire structuur meer geordend is dan in evenwicht, en waarom een ​​ferro-elektrische toestand zou kunnen worden geïnduceerd. Het werk van de Cavalleri-groep is gepubliceerd in Nature Materials .

Ferro-elektrische materialen worden gekenmerkt door de spontane parallelle uitlijning van elektrische dipolen, wat leidt tot een macroscopische polarisatie die in twee tegengestelde richtingen kan wijzen. De richtrichting kan worden gewijzigd door een elektrisch veld, waardoor het gebruik van ferro-elektriciteit in de digitale opslag- en verwerkingscomponenten van moderne elektronische apparaten mogelijk wordt.

Strontiumtitanaat, SrTiO₃ , is een zogenaamd kwantumpara-elektrisch. In tegenstelling tot veel van de ferro-elektrische materialen is SrTiO₃ mist een macroscopische ferro-elektrische toestand. Toch blijkt uit overvloedig experimenteel bewijs dat kwantumfluctuaties in het kristalrooster de ontwikkeling van de langeafstandsorde verhinderen.

Verrassend genoeg ontdekte de Cavalleri-groep in 2019 dat SrTiO₃ transformeert in een ferro-elektrische energie wanneer bepaalde trillingen van het kristalrooster worden opgewekt door intense pulsen in het midden-infrarood. Het gebruik van licht om ferro-elektriciteit te induceren en te controleren op elektronisch ontoegankelijke hoge frequenties kan worden gezien als het sleutelelement van toekomstige hogesnelheidsgeheugentoepassingen.

Destijds werd gespeculeerd dat de niet-lineaire respons van het kristalrooster de oorzaak van dit effect zou zijn, resulterend in de vorming van spanning die het materiaal helpt ferro-elektrisch te worden. Directe metingen van de spanning en, nog belangrijker, van de fluctuaties van de atomaire posities op de vroegste tijdschalen na de mid-IR-excitatie ontbraken echter.

De onderzoekers werkten samen met de groep van Mariano Trigo bij SLAC en combineerden de midden-infrarode excitatie met femtoseconde röntgenpulsen van de SwissFEL vrije-elektronenlaser om licht te laten schijnen op deze dynamiek, die plaatsvindt op de tijdschaal van subpicoseconden – korter dan een seconde. biljoenste van een seconde.

"In een typisch röntgendiffractie-experiment maak je gebruik van de constructieve interferentie van de röntgenstralen die worden verstrooid door de periodiek uitgelijnde atomen om hun gemiddelde posities te meten", zegt Michael Först, een van de belangrijkste auteurs van dit werk. "Maar hier hebben we de diffuse verstrooiing gedetecteerd die voortkomt uit een wanorde in de atomaire rangschikking die gevoelig is voor fluctuaties, met andere woorden ruis, van het kristalrooster."

Experimenteel ontdekte het team dat de fluctuaties van bepaalde rotatiemodi in de SrTiO₃ rooster, dat de vorming van ferro-elektriciteit over lange afstanden belemmert, werd snel verminderd door de gepulseerde midden-infraroodexcitatie. Een dergelijke onderdrukking treedt niet op in dit materiaal in evenwicht en duidt op de oorsprong van de door licht geïnduceerde ferro-elektriciteit.

Dit werd bevestigd door een rigoureuze theoretische analyse die complexe interacties van hoge orde aan het licht bracht tussen een reeks roostertrillingen en de spanning als bron van deze waarnemingen. Michael Fechner, de theoreticus van dit project, benadrukt het belang van de samenwerking tussen theorie en experiment:"Het stelt ons in staat onze instrumenten voor voorspellingen aan te scherpen en bijgevolg ons begrip van materie en haar interacties met licht te vergroten."

Andrea Cavalleri, groepsleider en directeur bij de MPSD, voorziet nieuwe kansen die uit dit onderzoek voortvloeien. "Het feit dat bepaalde roosterfluctuaties, die de vorming van ferroïsche orde op lange afstand voorkomen, met dynamische middelen kunnen worden onderdrukt, is nieuw en biedt mogelijkheden voor soortgelijk gedrag in andere kwantummaterialen.

"Bovendien, omdat onze groepsstudies orde in andere omgevingen teweegbrachten, waaronder magnetische en supergeleidende omstandigheden, kunnen de hier besproken resultaten bredere implicaties hebben dan de fysica van SrTiO₃ ”, zegt Cavalleri.

Meer informatie: M. Fechner et al, Gedoofde roosterfluctuaties in optisch aangedreven SrTiO3, Natuurmaterialen (2024). DOI:10.1038/s41563-023-01791-y

Aangeboden door Max Planck Society