Onderzoekers van de Nationale Universiteit van Singapore (NUS) hebben een doorlatende dunne scintillator ontwikkeld met behulp van perovskiet-nanokristallen, ontworpen voor het realtime volgen en tellen van afzonderlijke protonen. De uitzonderlijke gevoeligheid wordt toegeschreven aan bi-excitonische stralingsemissie die wordt gegenereerd door door protonen geïnduceerde opconversie en impactionisatie.

De detectie van energetische deeltjes speelt een belangrijke rol bij de vooruitgang van wetenschap en technologie op verschillende gebieden, variërend van fundamentele natuurkunde tot kwantumtechnologie, diepe ruimteverkenning en protonkankertherapie. De toenemende vraag naar nauwkeurige dosiscontrole bij protontherapie heeft uitgebreid onderzoek naar protondetectoren aangewakkerd. Een veelbelovende aanpak om het tellen van protonen tijdens radiotherapie mogelijk te maken, is de ontwikkeling van hoogwaardige dunnefilmdetectoren die protonen doorlaten.

Ondanks de vooruitgang op het gebied van op silicium gebaseerde, chemische dampafzetting, op diamant gebaseerde en andere soorten protondetectoren in de afgelopen jaren, blijft een fundamentele uitdaging onopgelost:het bereiken van real-time protonenbestraling met nauwkeurigheid van het tellen van afzonderlijke protonen.

Bij detectie met één proton wordt het detecteerbare signaal fundamenteel beperkt door de dikte van de detector. Daarom moet een proton-doorlatende detector worden vervaardigd met een ultradunne dikte, terwijl de gevoeligheid voor detectie van afzonderlijke protonen behouden blijft.

Bestaande deeltjesdetectoren, zoals ionisatiekamers, op silicium gebaseerde detectoren en monokristallijne scintillatoren, zijn te omvangrijk om de transmissie van protonen mogelijk te maken. Bovendien lijden scintillatoren van organische kunststof aan lage scintillatieopbrengsten en lage toleranties voor deeltjesstraling vanwege hun lage elektronendichtheid, wat hun detectiegevoeligheid voor afzonderlijke protonen belemmert.

Een onderzoeksteam onder leiding van professor Liu Xiaogang van de afdeling Scheikunde en universitair hoofddocent Andrew Bettiol van de afdeling Natuurkunde, NUS demonstreerde de realtime detectie en telling van afzonderlijke protonen met behulp van doorlatende dunne-film scintillatoren gemaakt van CsPbBr₃ nanokristallen.

Deze aanpak biedt een ongeëvenaarde gevoeligheid met een lichtopbrengst die ongeveer het dubbele is van die van in de handel verkrijgbare BC-400 dunnefilmscintillatoren van kunststof en 10 keer groter dan conventionele bulkscintillatoren zoals LYSO:Ce-, BGO- en YAG:Ce-kristallen. Deze resultaten zijn gepubliceerd in het tijdschrift Nature Materials .

De dunne-film nanokristal scintillatoren, met een dikte van circa 5 µm, vertonen een hoge gevoeligheid die een detectielimiet van 7 protonen per seconde mogelijk maakt. Deze gevoeligheid is ongeveer vijf ordes van grootte lager dan de klinisch relevante telcijfers, waardoor het een aanzienlijke vooruitgang is in de detectietechnologie voor individuele protonen.

Het onderzoeksteam heeft een nieuwe theorie naar voren gebracht en onderbouwd met betrekking tot de scintillatiemechanismen die worden geïnduceerd door protonen in CsPbBr₃ nanokristallen. Ze hebben geverifieerd dat door protonen geïnduceerde scintillatie voornamelijk voortkomt uit de populatie van de biexcitonische toestand in CsPbBr₃ nanokristallen, mogelijk gemaakt door het proces van door protonen geïnduceerde opconversie en impactionisatie. Deze bevinding levert een belangrijke bijdrage aan het begrip van protonenscintillatie in perovskiet-nanokristallen.

Door gebruik te maken van de verbeterde gevoeligheid, samen met de snelle respons (~336 ps) op protonenbundels en uitgesproken ionostabiliteit (tot een fluentie van 10 ¹⁴ protonen per cm ² ), demonstreerden de onderzoekers aanvullende toepassingen van de CsPbBr₃ scintillatoren van nanokristallen. Deze omvatten tracering van één proton, realtime patroonbestraling en protonenbeeldvorming met superresolutie.

Opmerkelijk genoeg heeft hun onderzoek een ruimtelijke resolutie van minder dan 40 nm laten zien voor protonenbeeldvorming; dit houdt een enorme belofte in voor de vooruitgang op verschillende terreinen, zoals de karakterisering van materialen, medische beeldvorming en wetenschappelijk onderzoek.

Professor Liu zei:"De doorbraak die in dit werk wordt gepresenteerd, zou van groot belang zijn voor gemeenschappen voor detectie van deeltjesstraling, en biedt zowel fundamentele inzichten in nieuwe mechanismen van protonenscintillatie als technische vooruitgang in de baanbrekende detectiegevoeligheid van één ion met behulp van ultradunne proton-transmissieve scintillatoren.

"In het bijzonder deze CsPbBr₃ nanokristal scintillatoren houden een overweldigende belofte in voor de vooruitgang van de detectietechnologie in protontherapie en protonenradiografie."

Meer informatie: Zhaohong Mi et al., Real-time telling van één proton met doorlatende perovskiet nanokristal scintillatoren, Nature Materials (2024). DOI:10.1038/s41563-023-01782-z

Aangeboden door de Nationale Universiteit van Singapore