Wetenschap
Een enkel foton stimuleert de emissie van een seconde, tweelingfoton van een kwantumstip, de kwantumstip detecteerbaar maken en de dynamiek van de aangeslagen toestand onthullen. Krediet:Joanna Ambroz
Het vermogen om de dynamiek van een enkel deeltje op nanoschaal en femtoseconde niveau te onderzoeken, bleef jarenlang een ondoorgrondelijke droom. Het was pas aan het begin van de 21e eeuw dat nanotechnologie en femtowetenschap geleidelijk samensmolten en de eerste ultrasnelle microscopie van individuele kwantumdots (QD's) en moleculen werd voltooid. Ultrasnelle microscopiestudies zijn volledig gebaseerd op het detecteren van nanodeeltjes of afzonderlijke moleculen met luminescentietechnieken, die efficiënte emitters nodig hebben om te werken. Echter, dergelijke technieken veroorzaken degradatie van het monster en leveren ook weinig informatie op over de dynamiek van het systeem in de aangeslagen toestand. Pas de laatste jaren komen de inspanningen om een alternatieve compatibele techniek te vinden om snelle processen in nano-objecten te bestuderen in de schijnwerpers.
Nutsvoorzieningen, ICFO-onderzoekers Lukasz Piatkowski, Nicole Accanto, Gaëtan Calbris en Sotirios Christodoulou, onder leiding van ICREA Prof Niek F. van Hulst, in samenwerking met Iwan Moreels (Universiteit Gent, België), hebben een studie gepubliceerd in Wetenschap getiteld "Ultrasnelle gestimuleerde emissiemicroscopie van enkele nanokristallen, " waar ze rapporteren over een techniek voor het bestuderen van ultrasnelle gebeurtenissen in individuele niet-fluorescerende nano-objecten.
In hun studie hebben ze namen individuele QD's en in plaats van te wachten tot de QD spontaan licht uitstraalde door fotoluminescentie, het team gebruikte een geavanceerde combinatie van laserpulsen om individuele QD's in opgewonden toestand te brengen en vervolgens, dwing ze naar beneden, terug naar de grondtoestand naar het eerste:beeld individuele QD's af en ten tweede:onderscheid de evolutie van de aangeslagen ladingen binnen de gehele fotocyclus.
Dr. Lukasz Piatkowski legt uit waarom ze een laserpulspaar gebruikten om de dynamiek van de QD's effectief in beeld te brengen:"Het is alsof je een bal in een boom gooit; hoe hoger je hem gooit, hoe enthousiaster de staat. De eerste laserpuls van het systeem (foton) gooit de eerste bal (lading in de QD) in de boom. Als u een fotoluminescentietechniek gebruikt, is het alsof u onder de boom staat, en je kunt niet zien wat er in de boomtop of kruin gebeurt. Dus, je zult niet weten of de bal langs de takken begint te stuiteren - waar, wanneer en hoe het begint te vallen, als het onderweg stopt met iets, als het vast komt te zitten in een tussenliggende tak, enz. Dus, om te zien wat er gebeurt met de eerste bal, je moet een andere techniek vinden waarmee je in de boomtop kunt kijken. De techniek die we gebruikten stelde ons in staat om een tweede bal in de boomtop te gooien (tweede laserpuls interageert met de QD) om de eerste bal naar beneden te halen. De tweede bal hoger of lager gooien, sterker of zwakker, vroeg of laat na de eerste bal, we krijgen informatie over de eerste bal en de structuur van de boom (hoe lang het duurde voordat de ballen eruit vielen, waar, hoe, enzovoort.)."
Na stimulatie, twee fotonen komen tevoorschijn uit de kwantumstip en geven gedetailleerde informatie over de dynamiek van de aangeslagen ladingen binnen de Quantum Dot (QD) Credit:ICFO
In hun experiment hebben de eerste laserpuls brengt de individuele QD in de excitatietoestand. Vervolgens, elke paar honderd femtoseconden, ze schoten een tweede laserpuls op de QD om de ladingen naar de grondtoestand te brengen, het induceren van recombinatie en emissie van een extra foton. Vandaar, voor elk sondefoton dat ze in het systeem schoten, ze hebben twee tweelingfotonen terug. Met deze extra fotonen konden de auteurs niet alleen de QD's in beeld brengen, maar ook de evolutie van de aangeslagen ladingen in de QD nauwkeurig volgen, onthullen hoeveel ladingen spontane recombinatie ondergingen, gestimuleerde recombinatie en aangeslagen toestand absorptie.
Het kunnen volgen van aangeslagen ladingen op nanoschaal is van fundamenteel belang in nanotechnologie, fotonica en fotovoltaïsche technologie. De resultaten van de studie hebben aangetoond dat ultrasnelle gestimuleerde emissiemicroscopie kan worden gebruikt om ultrasnelle processen in individuele chromofore deeltjes te bestuderen die anders niet detecteerbaar zijn door middel van fluorescentie/fotoluminescentietechnieken. Met andere woorden, een dergelijk onderzoek heeft het mogelijk gemaakt om de dynamiek van nanodeeltjes en structuren in beeld te brengen en te bestuderen zonder de noodzaak van externe fluorescerende labels.
Zoals ICREA Prof bij ICFO Niek van Hulst opmerkt, "Er worden in de toekomst aanzienlijke vorderingen verwacht op het gebied van ultrasnelle beeldvormingstechnieken met nano-regime. De eerste detectie van kwantumdots met behulp van deze benadering is uitstekend geweest. We willen dit nu uitbreiden naar moleculen en biomoleculaire complexen, specifiek fotosynthetische complexen. We werken momenteel aan 3 en 4 pulsschema's om de gestimuleerde emissie- en luminescentiedetectie van afzonderlijke systemen samen te voegen met 2D-spectroscopie."
Wetenschap © https://nl.scienceaq.com