Sommige light-emitting diodes (LED's) gemaakt van perovskiet, een klasse van opto-elektronische materialen, licht uitzenden over een breed golflengtebereik. Wetenschappers van de Rijksuniversiteit Groningen hebben nu aangetoond dat in sommige gevallen de verklaring van dit fenomeen is onjuist. Hun nieuwe verklaring zou wetenschappers moeten helpen bij het ontwerpen van perovskiet-LED's die in staat zijn tot brede lichtuitstraling. De studie werd gepubliceerd in het tijdschrift Natuurcommunicatie op 11 mei.

Laagdimensionale (2-D of 1-D) perovskieten zenden licht uit in een smal spectraal bereik en worden daarom gebruikt om lichtemitterende diodes te maken met een superieure kleurzuiverheid. Echter, in sommige gevallen, onderzoekers hebben een breed emissiespectrum opgemerkt bij energieniveaus onder het smalle spectrum. Dit heeft grote belangstelling gewekt omdat het zou kunnen worden gebruikt om witlicht-LED's gemakkelijker te produceren in vergelijking met de huidige processen. Perovskieten ontwerpen voor specifieke doeleinden, echter, het is noodzakelijk om te begrijpen waarom sommige perovskieten breedspectrumemissies produceren terwijl andere een smal spectrum uitzenden.

Quantum opsluiting

Perovskieten zijn een veelzijdige groep materialen met een kenmerkende kristalstructuur die bekend staat als de perovskietstructuur. In een geïdealiseerde kubische eenheidscel, anionen vormen een octaëder rond een centraal kation terwijl de hoeken van de kubus worden ingenomen door andere, grotere kationen. Verschillende ionen kunnen worden gebruikt om verschillende perovskieten te maken.

In hybride perovskieten, de kationen zijn organische moleculen van verschillende grootte. Wanneer de grootte een bepaalde afmeting overschrijdt, de structuur wordt tweedimensionaal of gelaagd. De resulterende kwantumopsluiting heeft grote gevolgen voor de fysieke eigenschappen van het materiaal, en vooral, voor de optische eigenschappen.

Uitstoot

"Er zijn veel rapporten in de literatuur waar, naast de smalle emissie van deze laagdimensionale systemen, er is een breed lage-energiespectrum. En dit wordt beschouwd als een intrinsieke eigenschap van het materiaal, " zegt Maria Loi, Hoogleraar fotofysica en opto-elektronica aan de Rijksuniversiteit Groningen. Eerder, onderzoekers geloofden dat de trillingen van de atomen van de octaëder een opgewonden kunnen 'vangen' in een zelfgevangen exciton, of zelfgevangen opgewonden toestand, die de breedspectrumfotoluminescentie veroorzaakt, vooral in deze tweedimensionale systemen en in systemen waar de octaëders van elkaar zijn geïsoleerd (nuldimensionaal).

Echter, waarnemingen in Loi's laboratorium lijken deze theorie tegen te spreken, zegt Simon Kahmann, een postdoctoraal onderzoeker in haar team. "Een van onze studenten bestudeerde enkele kristallen van een op loodjodide gebaseerde 2D-perovskiet en merkte op dat sommige kristallen groen licht uitstraalden en andere rood licht. Dit is niet wat je zou verwachten als de brede rode emissie een intrinsieke eigenschap was van dit materiaal."

Kleur

Het onderzoeksteam stelde voor dat defecten in deze perovskieten de kleur van het uitgestraalde licht kunnen veranderen, . Daarom, ze besloten de mainstream-interpretatie te testen met een ad-hocexperiment. Loi zegt, "In de geaccepteerde theoretische verklaring, de excitaties moeten groter zijn dan de bandgap om brede emissie te produceren." De bandgap is het energieverschil tussen de bovenkant van de valentieband en de onderkant van de geleidingsband.

Met behulp van laserlicht van verschillende kleuren, en daarom van verschillende energieën, ze bestudeerden de emissie van de kristallen. "We merkten op dat wanneer we fotonen onder de bandgap-energie gebruikten, de brede emissie vond nog steeds plaats, ', zegt Loi. 'Dit had volgens de gangbare interpretatie niet mogen gebeuren.'

Hun verklaring is dat een defecte toestand met een energieniveau binnen de bandgap de brede emissie en de grote kleurvariatie van de kristallen regeert. "We denken dat het een chemisch defect in het kristal is, waarschijnlijk gerelateerd aan jodide, die toestanden binnen de band gap veroorzaakt, " zegt Kahmann. Dus, de brede emissies zijn geen intrinsieke eigenschap van het materiaal, maar worden veroorzaakt door een extrinsiek effect. Kahmann:"Op dit punt we kunnen niet helemaal uitsluiten dat dit een eigenaardigheid is van loodjodideperovskieten, maar het is waarschijnlijk een algemene eigenschap van laagdimensionale perovskieten." Deze bevinding heeft ingrijpende gevolgen, legt Loï uit. "Als we nieuwe en betere verbindingen willen voorspellen die in grote lijnen licht uitstralen, we moeten de oorsprong van deze emissie begrijpen. We moeten ons niet laten misleiden door deze kameleon."

Iets meer dan 10 jaar geleden, een klasse van materialen kwam in de schijnwerpers van wetenschappelijk onderzoek. Deze materialen kunnen licht omzetten in elektriciteit of elektriciteit in licht:hybride perovskieten. Deze kunnen worden gebruikt in zonnecellen, detectoren van licht of röntgenstralen, maar ze kunnen ook worden gebruikt als lichtgevende dioden. Sommige perovskieten zenden licht uit over een smalle golflengteband, terwijl andere breedbandemissies produceren die kunnen worden gebruikt om wit licht te produceren. Wetenschappers van de Rijksuniversiteit Groningen hebben nu aangetoond dat de brede emissie in 2D-loodjodideperovskieten geen intrinsieke eigenschap van het materiaal is. Dit betekent dat het niet erg efficiënt is. Dit betekent dat optisch onderzoek van deze klasse materialen met zorg moet worden geïnterpreteerd.