Onderzoekers van de National University of Singapore (NUS) hebben een upconversion plasmonphore-platform geïntroduceerd om nauwkeurige controle over de polarisatie van isotrope upconversion nanodeeltjes (UCNP's) mogelijk te maken. Dit wordt bereikt door upconversie-activatoren te koppelen aan zorgvuldig ontworpen metasurfaces die door de anisotrope gap-plasmonmodus worden ondersteund.

Foton-plasmonkoppeling in hybride systemen is een krachtig hulpmiddel voor het onderzoeken van licht-materie-interacties op nanoschaal, met potentiële toepassingen op verschillende gebieden, waaronder geminiaturiseerde vaste-stoflasers, ultracompacte spectrometers, moleculaire detectie op de chip en polarimetrische beeldvorming. Met lanthanide gedoteerde UCNP's zijn bijzonder veelbelovend als kwantumlichtbronnen vanwege hun duidelijke emissiepieken, grote anti-Stokes-verschuiving en uitstekende fotostabiliteit.

De karakteristieke spectroscopische vingerafdrukken die deze emissiepieken opleveren, maken het gemakkelijker om informatie nauwkeurig te identificeren. Hoewel hybride systemen met opwaartse conversie zijn onderzocht om de fotoluminescentie en de vervaldynamiek te verbeteren door middel van oppervlakte-plasmon-foton-koppeling, maakt de kristalroostersymmetrie van kleine UCNP's het moeilijk om polarisatie-anisotropie te bereiken. Ook is controle van de lichtpolarisatie essentieel voor diverse toepassingen, zoals informatiecodering, weergavetechnologie en biologische detectie.

Een onderzoeksteam onder leiding van professor Liu Xiaogang van de afdeling Scheikunde, NUS, heeft een aanpak bedacht om nauwkeurige polarisatiecontrole over isotrope UCNP's te bereiken door upconversie-activatoren te koppelen aan complexe nanostructuren, bekend als door anisotrope gap-plasmonmodus ondersteunde metasurfaces. Het onderzoek is gepubliceerd in het tijdschrift Chem .

Door metalen staafachtige antennes te gebruiken, konden de onderzoekers de lichtpolarisatie van deze isotrope UCNP's controleren op een manier die vergelijkbaar is met het afstemmen van een radio op verschillende radiostations. Hierdoor konden ze de lichtpolarisatie van deze isotrope UCNP's van het zichtbare tot nabij-infrarode bereik controleren, waardoor de beperkingen van hun kristallijne symmetrie werden overwonnen.

Het metaal-isolator-metaal ontwerp zorgt ervoor dat er sterke dubbele resonantiemodi zijn in orthogonale richtingen met minimale interferentie met elkaar. Het ontkoppelt ook de processen die betrokken zijn bij de excitatie en emissie van licht.

Door gebruik te maken van zowel verre-veldexcitatie als nabije-veld-elektromagnetische interferentie kunnen de isotrope UCNP's worden bestuurd om periodieke variaties in de emissieamplitude te produceren, met een grote excitatiepolarisatiegevoeligheid van maximaal 83%.

Het onderzoeksteam onderzocht verder hoe de lokale dichtheid van lichtdeeltjes rond de antennes de manier beïnvloedt waarop energie vrijkomt uit het hybride nanoplatform. Door het systeem lineair te exciteren, kan dit hybride nanoplatform schakelen tussen vier opconversiepolarisatietoestanden, waardoor meerdere niveaus van lichtopbrengst mogelijk zijn in parallelle of orthogonale polarisatieconfiguraties.

Hun numerieke onderzoek werpt verder licht op hoe de anisotrope plasmonmodi selectief de polarisatietoestand van het uitgezonden licht beïnvloeden. Specifiek, wanneer de excitatieverbeteringsfactoren veel groter zijn dan de emissieverbeteringsfactoren, wordt de opconversiepolarisatietoestand bepaald door de excitatiepolarisatie, wat leidt tot parallelle polarisatiekarakteristieken.

Omgekeerd, wanneer de emissieverbeteringsfactoren vergelijkbaar zijn met de excitatieverbeteringsfactoren, produceerden de gekoppelde opconversie-emitters uitgezonden licht met anisotrope eigenschappen.

Professor Liu zei:"De opwaartse conversiepolarisaties op meerdere niveaus kunnen de weg vrijmaken voor innovatieve fotonische systemen, die de flexibiliteit bieden om lichtfrequenties en -richtingen aan te passen die licht op unieke manieren gebruiken. Dit opent opwindende perspectieven voor de ontwikkeling van compacte apparaten die licht op nieuwe manieren gebruiken voor geavanceerde fotonica."

Meer informatie: Jiahui Xu et al, Opconversiepolarisatie op meerdere niveaus mogelijk gemaakt door programmeerbare plasmonen, Chem (2023). DOI:10.1016/j.chempr.2023.11.007

Journaalinformatie: Chem

Aangeboden door de Nationale Universiteit van Singapore