science >> Wetenschap >  >> nanotechnologie

Onderzoekers bepalen katalytische actieve plaatsen met behulp van koolstofnanobuisjes

Metalen en metaaloxiden afgezet op tegenover elkaar liggende uiteinden van een koolstofnanobuisje. een schema dat een metaal (rood) weergeeft dat waterstof (geel) kan dissociëren op een koolstofnanobuis waar waterstof kan overgaan naar een metaaloxide (blauw). b SEM-beeld van een nanobuisbos met Pd en TiO2 afgezet op tegenoverliggende uiteinden door metaalverdamping en na behandeling in waterstof gedurende 1 h bij 400 °C. (Schaalbalk in b geeft 15 micrometer aan). c–e Delen van de bovenkant, midden en onderaan het bos, respectievelijk, bij verhoogde vergroting. (Schaalbalk geeft van boven naar beneden 200 aan, 500, en 250 nanometer). f-h EDS-spectra die overeenkomen met de locaties aangegeven in c-e. Credit: Natuurcommunicatie (2018). DOI:10.1038/s41467-018-06100-9

Katalytisch onderzoek onder leiding van onderzoeker Steven Crossley van de University of Oklahoma heeft een nieuwe en meer definitieve manier ontwikkeld om de actieve plaats in een complexe katalysator te bepalen. Het onderzoek van zijn team is onlangs gepubliceerd in Natuurcommunicatie .

Katalysatoren bestaande uit metaaldeeltjes ondersteund op reduceerbare oxiden vertonen veelbelovende prestaties voor een verscheidenheid aan huidige en opkomende industriële reacties, zoals de productie van hernieuwbare brandstoffen en chemicaliën. Hoewel de gunstige resultaten van de nieuwe materialen duidelijk zijn, het identificeren van de oorzaak van de activiteit van de katalysator kan een uitdaging zijn. Katalysatoren worden vaak met vallen en opstaan ​​ontdekt en geoptimaliseerd, waardoor het moeilijk is om de talrijke mogelijkheden los te koppelen. Dit kan leiden tot beslissingen op basis van speculatief of indirect bewijs.

"Bij het plaatsen van het metaal op de actieve steun, de katalytische activiteit en selectiviteit is veel beter dan je zou verwachten dan wanneer je de prestaties van metaal zou combineren met alleen de drager, " legde Crossley uit, een chemisch ingenieur, Teigen Presidential Professor en Sam A. Wilson Professor binnen het Gallogly College of Engineering. "De uitdaging is dat als je de twee componenten samenvoegt, het is moeilijk om de oorzaak van de veelbelovende prestaties te begrijpen." Het begrijpen van de aard van de katalytische actieve plaats is van cruciaal belang voor het beheersen van de activiteit en selectiviteit van een katalysator.

Crossley's nieuwe methode om actieve plaatsen te scheiden, terwijl het vermogen van het metaal om potentiële actieve plaatsen op de drager te creëren, behouden blijft, maakt gebruik van verticaal gegroeide koolstofnanobuizen die fungeren als "waterstofsnelwegen". Om te bepalen of de katalytische activiteit afkomstig was van ofwel direct contact tussen de drager en het metaal of van metaal-geïnduceerde promotoreffecten op de oxidedrager, Crossley's team scheidde het metaal palladium van de oxidekatalysator titanium door een gecontroleerde afstand op een geleidende brug van koolstofnanobuisjes. De onderzoekers introduceerden waterstof in het systeem en verifieerden dat waterstof in staat was om langs de nanobuisjes te migreren om nieuwe potentiële actieve plaatsen op de oxidedrager te creëren. Vervolgens testten ze de katalytische activiteit van deze materialen en vergeleken deze met de activiteit van dezelfde materialen wanneer het metaal en de drager in direct fysiek contact stonden.

"In drie experimenten we hebben verschillende scenario's kunnen uitsluiten en bewijzen dat het nodig is om onder deze omstandigheden fysiek contact te hebben tussen het palladium en titanium om methylfuran te produceren, ' zei Crossley.

De koolstof nanobuis waterstof snelwegen kunnen worden gebruikt met een verscheidenheid aan verschillende bifunctionele katalysatoren.

"Met deze duidelijke en eenvoudige methode, we beter kunnen begrijpen hoe deze complexe materialen werken, en deze informatie gebruiken om betere katalysatoren te maken, ' zei Crossley.