(Phys.org)—Brandstofcellen hebben een katalysator nodig voor de zuurstofreductiereactie. Een type katalysator zijn met stikstof gedoteerde grafeenoxide nanosheets. Grafeenoxide nanosheets zijn gemakkelijk te functionaliseren met andere atomen zoals boor, stikstof, of zwavel, evenals metalen zoals ijzer, nikkel, en kobalt, waardoor ze een veelzijdig materiaal zijn voor praktische toepassingen.

Het proces van het maken van grafeenoxide nanosheets wordt gedaan in een waterige media en resulteert in watermoleculen die zich tussen de grafeenvellen bevinden. Verschillende onderzoekers van het Los Alamos National Laboratory, de Universiteit van New Mexico, Oak Ridge Nationaal Laboratorium, en Rutgers University hebben de effecten van het verwijderen van deze geïntercaleerde watermoleculen gekarakteriseerd. Ze ontdekten dat de watermoleculen niet alleen de fysieke structuur van de nanosheets en de concentratie van heteroatomen die eraan worden toegevoegd, beïnvloeden, maar het verwijderen van de watermoleculen verandert de katalytische activiteit van de nanosheets. Hun werk verschijnt in wetenschappelijke vooruitgang .

Grafiet wordt geoxideerd om grafeenoxidevellen te vormen. Deze vellen hebben typisch geïntercaleerde watermoleculen tussen de vellen. Om de katalysator te maken, deze platen worden verkleind en gedoteerd met een heteroatoom om gedoteerde grafeenplaten te vormen. Er zijn maar weinig studies uitgevoerd om de effecten te begrijpen die de geïntercaleerde watermoleculen hebben op grafeenoxide nanosheets.

Door gebruik te maken van vacuümdrogen en wassen met oplosmiddelen die voldoen aan bepaalde Hansen-oplosbaarheidsparameters, Martinez, et al. waren in staat om grafeenoxidevellen te drogen en de geïntercaleerde watermoleculen tussen de vellen te verwijderen. XRD-onderzoeken bevestigen dat de afstand tussen de platen aanzienlijk afnam na vacuümdrogen en nog meer na drogen met oplosmiddel. De afstand tussen de vellen veranderde van 10,8 tot 8,6 na vacuümdrogen en vervolgens tot 7,5 na drogen met oplosmiddel met ethanol of diethylether. Verder, XRD-gegevens toonden ook bewijs van orde op lange termijn.

XPS- en IR-gegevens bevestigden ook dat de platen geen geïntercaleerd water bevatten. Moleculaire dynamische studies bevestigden dat de oplosmiddelen de structuur van met water geïntercaleerde grafeenoxidevellen aanzienlijk veranderen. Met name de met ether behandelde vellen vertoonden een soort "rimpeling", wat gedeeltelijk de reden kan zijn waarom de met ether behandelde vellen de beste katalytische activiteit vertoonden voor de zuurstofreductiereactie.

Stikstofdoping werd bewerkstelligd met behulp van een bekende methode. Martinez, et al. behandelde de met oplosmiddel gespoelde en vacuümgedroogde grafeenoxidevellen bij hoge temperatuur met ammoniak. Ze merkten op dat de met ethanol en ether behandelde vellen grote gaten in de vellen hadden, wat nuttig is voor katalyse omdat het actieve sites tussen de lagen blootlegt.

Martinez, et al. testten vervolgens hun nieuwe met stikstof gedoteerde gereduceerde grafeenoxidekatalysator (NrGO) met een schijfelektrode met roterende ring in zure media. Ze zochten naar de drie belangrijkste kenmerken voor een goede katalysator:laag overpotentiaal, hoog halfgolfpotentieel, en selectiviteit voor de vier-elektronenreductie van zuurstof tot water. De overpotentiaal is de extra potentiaal boven de theoretische potentiaal voor een zuurstofreductiereactie (E ^O =1,23V versus RHE). Zuurstof kan ofwel een vier-elektronenreductiereactie ondergaan om water te produceren of een twee-elektronenreductiereactie om waterstofperoxide te vormen. Hoe selectiever de katalysator is voor de vier-elektronenreactie, des te beter.

Ze ontdekten dat de NrGO die werd behandeld met diethylether de beste overpotentiaal vertoonde, halve golf potentiaal, en selectiviteitswaarden vergeleken met vacuümgedroogd, met ethanol behandeld, en onbehandelde grafeenoxidevellen. Martinez, et al. meldde dat dit de hoogste zuurstofreductiereactiviteit tot nu toe is voor NrGO-katalysatoren in zure media.

Dit onderzoek geeft waardevol inzicht in hoe geïntercaleerd water de katalytische activiteit van grafeenoxide nanosheets beïnvloedt. Volgens Dr. Gautam Gupta, hoofdonderzoeker in dit onderzoek, deze studie is belangrijk voor protonenuitwisselingsmembraanbrandstofcellen omdat ze zure omstandigheden vereisen. Gevraagd naar de implicaties van zijn onderzoek, Dr. Gupta zei:"Dit is het eerste rapport dat de sleutelrol van water in katalyse benadrukt en het onderzoek heeft belangrijke implicaties bij het ontwerpen van 2D-materialen zoals overgangsmetaaldichalcogeniden voor energietoepassingen."

© 2016 Fys.org