science >> Wetenschap >  >> nanotechnologie

De atomaire oppervlaktestructuren van ceriumoxide-nanokristallen verbinden met katalyse

De afbeelding links toont de algemene vorm van een kubisch CeO2-nanodeeltje. De afbeeldingen aan de rechterkant tonen edge-on weergaven van drie blootgestelde oppervlakken met atomaire resolutie. De atoommodellen worden over de gesimuleerde afbeeldingen gelegd om de atoomposities te illustreren. Krediet:Northwestern University

Als het gaat om het verminderen van de gifstoffen die vrijkomen bij het verbranden van benzine, steenkool, of andere dergelijke brandstoffen, de katalysator moet betrouwbaar zijn. Nog, een veelbelovende katalysator, ceriumdioxide (CeO 2 ), leek grillig. De drie verschillende oppervlakken van de katalysator gedroegen zich anders. Voor de eerste keer, onderzoekers kregen een atomair opgelost beeld van de drie structuren, inclusief de plaatsing van voorheen moeilijk te visualiseren zuurstofatomen. Deze informatie kan inzicht verschaffen in waarom de oppervlakken verschillende katalytische eigenschappen hebben.

Het oplossen van de drie verschillende atomaire oppervlaktestructuren van CeO 2 nanodeeltjes geeft inzicht in hoe de morfologie van de nanodeeltjes mogelijk kan worden gecontroleerd om de katalytische selectiviteit te verbeteren, activiteit en stabiliteit. Deze kennis biedt de mogelijkheid om de katalytische eigenschappen van CeO . mogelijk te verbeteren 2 nanodeeltjes in katalysatoren in voertuigen en andere toepassingen.

Ceriumoxide (CeO 2 ) nanodeeltjes worden veel gebruikt in chemische katalyse. Typisch CeO 2 katalytische nanodeeltjes hebben drie hoofdoppervlakken blootgesteld:(100), (110) en (111). Eerdere studies tonen aan dat de verschillende katalytische eigenschappen van elk oppervlak nauw verband houden met de atomaire structuur van het oppervlak. Helaas, wetenschappers hadden problemen bij het visualiseren van de zuurstofatomen die deze oppervlakken inpakken. De uitdaging werd overwonnen door een team van onderzoekers van de Northwestern University, Oak Ridge Nationaal Laboratorium, en Argonne Nationaal Laboratorium. De onderzoekers bepaalden de oppervlaktestructuren met behulp van de meest geavanceerde chromatische en sferische aberratie-gecorrigeerde elektronenmicroscoop van het Argonne National Laboratory. De microscoop maakt heldere beeldvorming van zowel cerium- als zuurstofatomen mogelijk.

Voor het hoge energie (100) oppervlak, de aanwezigheid van cerium, zuurstof, en verminderde ceriumoxide-uiteinden op het buitenste oppervlak, evenals de gedeeltelijk bezette roosterplaatsen in het nabije oppervlaktegebied (~ 1 nm van het oppervlak) werden direct waargenomen. Het ongeordende oppervlak toont aan dat het eerdere begrip van het (100) oppervlak te eenvoudig was. Voor het (110) oppervlak, een combinatie van gereduceerde vlakke CeO 2-x oppervlaktelagen en "zaagtandachtige" (111) nanofacetten bestaan. Het (111) oppervlak wordt beëindigd door een zuurstoflaag, precies zoals verwacht van eerdere modellen, en consistent met zijn hoge stabiliteit. Verder, de oppervlaktestructuren afgeleid van het microscopisch onderzoek komen overeen met de resultaten van een macroscopisch infraroodspectroscopie-onderzoek. De variatie in oppervlaktedefectdichtheid tussen deze drie facetten lijkt verantwoordelijk te zijn voor hun verschillen in katalytische activiteit en opent mogelijk opties om gezichten van CeO te wijzigen 2 nanodeeltjes om gezichtsselectieve katalysatoren te ontwikkelen.