"Frustratie" plus een puls van laserlicht resulteerde in een stabiel "superkristal" gecreëerd door een team van onderzoekers onder leiding van Penn State en Argonne National Laboratory, samen met de Universiteit van Californië, Berkeley, en twee andere nationale laboratoria.

Dit is een van de eerste voorbeelden van een nieuwe staat van materie met stabiliteit op lange termijn, getransfigureerd door de energie van een sub-pico-seconde laserpuls. Het doel van het team, ondersteund door het ministerie van Energie, is het ontdekken van interessante toestanden van materie met ongebruikelijke eigenschappen die in de natuur niet in evenwicht bestaan.

"We zijn op zoek naar verborgen toestanden van materie door de materie uit zijn comfortabele toestand te halen, die we de grondtoestand noemen, " zegt de Penn State teamleider Venkatraman Gopalan, hoogleraar materiaalkunde. "We doen dit door de elektronen in een hogere staat te exciteren met behulp van een foton, en dan kijken hoe het materiaal terugvalt naar zijn normale staat. Het idee is dat in de aangeslagen toestand, of in een toestand waar het in een oogwenk doorheen gaat op weg naar de grondtoestand, we zullen eigenschappen vinden die we zouden willen hebben, zoals nieuwe vormen van polaire, magnetische en elektronische toestanden."

Het vinden van deze toestanden wordt gedaan door een pomp-sondetechniek wanneer een laser een foton afvuurt op het monster gedurende 100 femtoseconden bij een golflengte van 400 nanometer - blauw licht. Het pomplicht prikkelt de elektronen naar een hogere energietoestand en wordt snel gevolgd door een sondelicht, dat is een zachtere lichtpuls die de toestand van het materiaal leest. De uitdaging voor het team was om een ​​manier te vinden om de tussentoestand van de materie te behouden, omdat de toestand slechts een fractie van een seconde kan bestaan ​​en dan kan verdwijnen. Echter, ontdekten de onderzoekers dat, op kamertemperatuur, het superkristal zit in wezen voor altijd in die staat vast.

Gopalan vergelijkt deze uitdaging met het sturen van een bal die van een berghelling naar beneden rolt. Het zal niet tot rust komen voordat het de bodem van de berg bereikt, tenzij er iets in de weg staat, zeg maar een richel. Het team bereikte dit door 'het systeem te frustreren' - het materiaal niet toe te staan ​​te doen wat het wil doen, dat is om het in staat te stellen zijn energie volledig te minimaliseren zonder beperkingen.

De onderzoekers deden dit door enkele atomaire lagen van twee materialen te gebruiken, loodtitanaat en strontiumtitanaat, afwisselend in lagen op elkaar gestapeld om een ​​driedimensionale structuur op te bouwen. Loodtitanaat is een ferro-elektrisch, een polair materiaal met elektrische polarisatie die leidt tot positieve en negatieve elektrische polen in het materiaal. Strontiumtitanaat is geen ferro-elektrisch materiaal. Deze mismatch dwong de elektrische polarisatievectoren om een ​​onnatuurlijk pad te volgen, terugbuigen op zichzelf om draaikolken te maken, als water dat door een afvoer stroomt.

Het Berkeley-team liet deze lagen groeien op een kristalsubstraat waarvan de kristallen qua grootte tussen de twee gelaagde materialen lagen. Dit zorgde voor een tweede niveau van "frustratie, " toen de strontiumtitanaatlaag probeerde uit te rekken om zich aan te passen aan de kristalstructuur van het substraat, en het loodtitanaat moest comprimeren om eraan te voldoen. Dit bracht het hele systeem in een delicate maar "gefrustreerde" toestand met meerdere fasen willekeurig verdeeld in het volume.

Op dit punt, de onderzoekers zapten het materiaal met een laserpuls, die gratis ladingen in het materiaal dumpt, het toevoegen van extra elektrische energie aan het systeem, het in een nieuwe staat van materie brengen, een superkristal. Deze superkristallen hebben een eenheidscel - de eenvoudigste herhalende eenheid in een kristal - die veel groter is dan enig gewoon anorganisch kristal, met een volume dat een miljoen keer groter is dan de eenheidscellen van de oorspronkelijke twee materialen. Het materiaal vindt deze toestand vanzelf.

In tegenstelling tot voorbijgaande toestanden, deze superkristaltoestand blijft potentieel voor altijd bij kamertemperatuur - minstens een jaar in deze studie - tenzij het wordt verwarmd tot ongeveer 350 graden Fahrenheit waar het wordt gewist. Het proces kan worden herhaald door het materiaal met een lichtpuls te raken en met warmte te wissen. Deze toestand kan alleen worden gecreëerd door ultrakorte laserpulsen met een bepaalde minimale hoeveelheid drempelenergie, en niet door die energie over lange pulsen te verspreiden.

Vlad Stoïca, een postdoctoraal wetenschapper gedeeld tussen Penn State en Argonne National Laboratory, en de hoofdauteur, gebruikte röntgendiffractie met hoge energie om het superkristal te onderzoeken voor en nadat het zich vormt, duidelijk de transformatie van ongeordende materie naar een superkristal laat zien. De resultaten werden vandaag (18 maart) online gerapporteerd in Natuurmaterialen .

"Vanwege zijn korte pulsduur, een ultrasnelle laser drukt excitaties in materialen sneller af dan hun intrinsieke responstijd, Stoica zei. "Hoewel dergelijke dynamische transformaties al tientallen jaren werden onderzocht om de ordening van materialen te stimuleren, een strategie voor hun stabiele stabilisatie leek tot nu toe onbereikbaar."

Röntgendiffractie met hoge resolutie gecombineerd met beeldvorming op nanoschaalniveau werd door de Argonne-onderzoekers gebruikt om de evolutie van onomkeerbare structurele herordening te observeren.

"Voor de eerste keer, we hebben waargenomen dat een enkele ultrasnelle bestraling met een laserpuls van kunstmatig gelaagd polair materiaal structurele perfectie op lange afstand kan veroorzaken bij het starten van relatieve wanorde, " zeiden ze. "Deze experimentele demonstratie heeft al theoretische ontwikkelingen gestimuleerd en heeft belangrijke implicaties voor toekomstige realisatie van kunstmatige nanomaterialen die niet haalbaar zijn door traditionele fabricage."

"De combinatie van röntgenstralen en ultrasnelle optische bronnen bij de Advanced Photon Source gaf ons de beste kans om de nanoschaalstructuur van het superkristal te verkennen, samen met het vermogen om te begrijpen waarom het materiaal herhaaldelijk kan worden veranderd van geordende naar ongeordende toestanden, " zei John Freeland, corresponderende auteur over "Optical Creation of a Supercrystal with Three-Dimensional Nanoscale Periodicity" en stafwetenschapper bij Argonne National Lab. "Deze informatie, samen met het modelleren, gaf ons een heel diep inzicht in de fysica achter het creëren van deze nieuwe fase."

De theoriegroep van Long-Qing Chen in Penn State voerde computerberekeningen uit met behulp van een faseveld-softwarepakket mu-PRO dat de experimentele resultaten nauwkeurig simuleerde.

"Het is vrij opmerkelijk dat onze faseveldsimulaties de driedimensionale real-space-beelden van een superkristal konden voorspellen waarvan de diffractiepatronen over het algemeen overeenkomen met de experimentele patronen, en om een ​​reeks thermodynamische omstandigheden voor de stabiliteit van het superkristal te identificeren. Dergelijke geïntegreerde experimentele en computationele studies zijn buitengewoon nuttig en productief, " zei Chen. Andere teamleden van Oak Ridge National Lab en Lawrence Berkeley National Lab droegen bij aan het werk.