In samenwerking met onderzoekers in de Verenigde Staten, China en Nederland hebben dr. Zhenhua Zeng van de Davidson School of Chemical Engineering en professor Jeffrey Greeley katalyseonderzoek en katalysatorontwerp geavanceerd door hun verkenning van actieve locaties.

Hun bevindingen bieden niet alleen waardevolle perspectieven op eerdere onderzoeken naar katalytische reactiviteit en actieve plaatsen, maar voorspellen ook de ontwikkeling van nieuwe katalysatoren met aanzienlijk verbeterde prestaties.

Het gebruik van heterogene katalysatoren bij chemische reacties is wijdverbreid, met dien verstande dat hoge katalytische activiteit alleen op specifieke oppervlakteplaatsen plaatsvindt. "Het bepalen van de moleculaire structuur van katalytisch actieve sites is een centraal en al lang bestaand doel van de katalysewetenschap. Huidig ​​onderzoek identificeert en classificeert deze actieve sites door middel van verschillende oppervlaktemotieven, zoals trappen en terrassen.

"Deze categorisering oversimplificeert vaak de complexiteit van de identificatie van actieve locaties, wat kan leiden tot een onzekere classificatie van actieve locaties en onjuiste voorspellingen van katalytische activiteit. Deze verkeerde identificatie belemmert dus de mogelijkheden voor het ontwerpen van katalysatoren", aldus professor Greeley.

Gepubliceerd in Natuur onthult het artikel "Site-specifieke reactiviteit van getrapte Pt-oppervlakken aangedreven door spanningsvrijgave" een oplossing voor de al te vereenvoudigde categorisering:atomaire plaatsspecifieke reactiviteit aangedreven door oppervlaktespanningsvrijgave, die vaak over het hoofd werd gezien in het huidige classificatieproces.

"Deze studie toont het bestaan ​​aan van een fundamenteel nieuwe klasse van actieve sites, bestaande uit diverse oppervlaktestructuren gekoppeld aan uitgebreide spannings- en spanningsvelden in het katalysatoroppervlak, die kunnen leiden tot opwindende nieuwe katalysatoren voor brandstofcellen en aanverwante elektrochemische apparaten", zegt Greeley. .

Met behulp van getrapte Pt(111)-oppervlakken en de zuurstofreductiereactie (ORR) in brandstofcellen als voorbeelden, laat het artikel zien dat het vrijkomen van oppervlaktespanning inhomogene spanningsvelden veroorzaakt, wat leidt tot verschillende elektronische structuren en reactiviteit voor terrasatomen met identieke lokale coördinatie. P>

Bovendien kunnen de terrasatomen rondom de treden tot 50 keer meer versterking ervaren dan de atomen in het midden van het terras, waardoor sommige delen van het terras een hogere of lagere ORR-activiteit ervaren. Onderzoekers concludeerden dat het vermogen om de ORR-reactiviteit te beheersen door terrasbreedtes te veranderen of externe stress te reguleren nieuwe deuren opent voor het ontwerp van katalysatoren.

"Ons werk daagt de conventionele aanname uit van uniforme reactiviteit tussen atomaire locaties met identieke lokale omgevingen, waarbij duidelijke reactiviteit wordt onthuld die wordt veroorzaakt door zelfs kleine onvolkomenheden", aldus Zeng.

"Dit artikel biedt inzichten op atomaire schaal in actieve locaties van getrapte Pt-oppervlakken, met bijzondere aandacht voor hun rol in waterstofbrandstofcellen. Dit fundamentele begrip biedt niet alleen overtuigende inzichten in eerdere experimenten, maar voorspelt ook nieuwe katalysatoren met aanzienlijk verbeterde prestaties." P>

De bevindingen uit dit onderzoek maken een nieuwe lens mogelijk waardoor onderzoekers katalytisch actieve atomaire locaties en de principes die het ontwerp van heterogene katalysatoren bepalen, bekijken.

Medewerker professor Marc Koper van de Universiteit Leiden verklaarde:"Dit werk is een prachtig voorbeeld van hoe een toegewijde samenwerking tussen hoogwaardige berekeningen en experimenten uniek inzicht kan opleveren in een al lang bestaand probleem op het gebied van oppervlakte-elektrokatalyse, namelijk hoe en of lokale oppervlaktespanning kan de chemische reactiviteit beïnvloeden. Ik ben blij dat ik deel heb mogen uitmaken van deze gezamenlijke inspanning."

Meer informatie: Guangdong Liu et al, Locatiespecifieke reactiviteit van getrapte Pt-oppervlakken aangedreven door stressvrijgave, Natuur (2024). DOI:10.1038/s41586-024-07090-z

Aangeboden door Purdue University