Een onderzoeksteam onder leiding van prof. Cao Hongbin van het Institute of Process Engineering (IPE) van de Chinese Academie van Wetenschappen heeft het katalytische reactiemechanisme van O₃ onthuld. activering en singlet zuurstof ( ¹ O₂ ) generatie op N-gedoteerde defecte nanokoolstoffen.

Dit werk is gepubliceerd in Environmental Science &Technology op 26 mei.

Katalytische ozonisatie is veelbelovend voor waterzuivering vanwege de uitstekende prestaties bij de bestrijding van verontreinigende stoffen, die over het algemeen afhankelijk is van de efficiënte omzetting van O₃ in reactieve zuurstofsoorten. Het reactiemechanisme van katalytische ozonisatie blijft echter onduidelijk.

In deze studie kozen de onderzoekers acht representatieve configuraties van N-gedoteerde defecte nanokoolstoffen (N-DNC's) en 10 actieve sites, en brachten ze systematisch de O₃ in kaart. ontledingsprocessen op deze actieve sites door middel van dichtheidsfunctionaaltheorie (DFT) berekeningen.

Ze ontdekten dat O₃ zou kunnen ontleden in een geadsorbeerde atomaire zuurstofsoort (O_ads ) en een ³ O₂ op de actieve sites. De O_advertenties kan niet alleen fungeren als initiator voor het genereren van reactieve zuurstofsoorten, maar ook rechtstreeks de organische stoffen op gedeeltelijke locaties aanvallen.

Op de N-site en C-site van de N₄ V₂ systeem (quadri-pyridine N met twee vacatures) en de pyridine N site aan de rand, O₃ kan worden geactiveerd in ¹ O₂ naast ³ O₂ . De N₄ V₂ Er wordt voorspeld dat het systeem de beste activiteit heeft onder de onderzochte N-DNC's, zei Dr. Yu Guangfei van IPE.

Bovendien werden op basis van de DFT-resultaten de machine learning-modellen gebruikt om de O₃ te correleren. activeringsactiviteit met de lokale en globale eigenschappen van de katalysatoroppervlakken. Van verschillende modellen presteerde XGBoost het beste, waarbij de gecondenseerde dubbele descriptor het belangrijkste kenmerk was.

"Deze bijdrage biedt niet alleen inzicht in het moleculaire mechanisme van het katalytische ozonisatieproces op N-DNC's, maar demonstreert ook de kracht van het combineren van de DFT-berekening met machine learning voor het voorspellen van de katalytische prestaties van nieuwe materialen", zegt prof. Xie Yongbing van IPE. "Deze aanpak kan worden uitgebreid om efficiënte katalysatoren voor milieu- en andere toepassingen te zoeken en te ontwerpen." + Verder verkennen

Heterogene katalytische ozonisatie:een veelbelovende methode voor waterzuivering