Wetenschap
Structurele modellering en prestatievergelijking van op Au gebaseerde katalysatoren. Krediet:SARI
Als een van de grootste industriële chemische processen van vandaag, zet hydroformylering olefinen om, H2 en CO2 in aldehyden en aanverwante producten meer dan 10 miljoen ton per jaar.
Hoewel Au een goed vermogen tot activering van olefinen vertoont, is H2 dissociatie en CO-binding, wordt het vanwege zijn intrinsieke inertie gewoonlijk als inactief beschouwd voor hydroformylering.
Nu, een onderzoeksteam onder leiding van profs. Wang Hui en Sun Yuhan van het Shanghai Advanced Research Institute (SARI) van de Chinese Academie van Wetenschappen ontwierpen een zeoliet-omhulde Au-katalysator met één atoom met Au1 -O-SiOX motieven, die opmerkelijke katalytische activiteit en selectiviteit naar propeenhydroformylering vertonen.
De studie is gepubliceerd in Chem Catalysis op 13 juli.
Voorlopige prestatie-evaluatie van geïmpregneerd Au op zeoliet toont aan dat sub-nanometer Au-clusters een hogere activiteit vertonen dan nanodeeltjes bij hydroformylering. Hierdoor geïnspireerd, wordt het opsluitingseffect van zeoliet gebruikt om de deeltjesgrootte van Au te reguleren. Nanodeeltjes/sub-nanoclusters en atomair verspreide Au-soorten in zeoliet kunnen ondubbelzinnig worden waargenomen door middel van ringvormige donkerveld-scanning transmissie-elektronenmicroscopie met hoge hoek (HAADF-STEM).
De Au1 @S-1-katalysator vertoont in totaal 3.794 μmol butyraldehyde en merkbare stabiliteit na vijf cycli, wat ongeveer een orde van grootte actiever is dan Au-nanodeeltjes en zelfs vergelijkbaar is met op Rh gebaseerde katalysatoren.
Gedetailleerde karakteriseringen en theoretische berekeningen geven aan dat de geïsoleerde Au-atomen in de zeolietmatrix worden gestabiliseerd via zuurstofbrugbindingen. De gevormde Au1 -O-SiOX motieven geven een maximale dichtheid van de actieve plaats en een hoge structurele stabiliteit, die worden geïdentificeerd als de echte actieve plaatsen voor efficiënte hydroformylering.
Dit werk maakt conventioneel inactief Au een efficiënt alternatief voor hydroformylering door de grootte, contactstructuur en elektronische omgeving van actieve metalen redelijk af te stemmen op specifieke reacties. + Verder verkennen
Wetenschap © https://nl.scienceaq.com