Metaalhalogenide-perovskieten zijn het afgelopen decennium intensief onderzocht vanwege de opmerkelijke toename van hun prestaties in opto-elektronische apparaten zoals zonnecellen of lichtgevende diodes. Ondanks de enorme vooruitgang op dit gebied, veel fundamentele aspecten van de fotofysica van perovskietmaterialen blijven onbekend, zoals een gedetailleerd begrip van hun defectfysica en ladingsrecombinatiemechanismen. Deze worden meestal bestudeerd door de fotoluminescentie te meten, d.w.z. de emissie van licht bij foto-excitatie - van het materiaal in zowel de stationaire als voorbijgaande regimes. Hoewel dergelijke metingen alomtegenwoordig zijn in de literatuur, ze vangen niet het volledige bereik van de fotofysische processen die plaatsvinden in metaalhalogenideperovskieten en vertegenwoordigen dus slechts een gedeeltelijk beeld van hun ladingsdragerdynamiek. Bovendien, terwijl verschillende theorieën vaak worden toegepast om deze resultaten te interpreteren, hun geldigheid en beperkingen zijn niet onderzocht, bezorgdheid uiten over de inzichten die ze bieden.

Om deze uitdagende vraag aan te pakken, een trinationaal team van onderzoekers van de Universiteit van Lund (Zweden), de Russische Academie van Wetenschappen (Rusland) en de Technische Universiteit van Dresden (Duitsland) hebben een nieuwe methodologie ontwikkeld voor de studie van loodhalogenideperovskieten. Deze methodologie is gebaseerd op het volledig in kaart brengen van de fotoluminescentie kwantumopbrengst en vervaldynamiek in de tweedimensionale (2D) ruimte van zowel de fluentie als de frequentie van de excitatielichtpuls. Dergelijke 2D-kaarten bieden niet alleen een volledige weergave van de fotofysica van het monster, maar ook om de geldigheid van theorieën te onderzoeken, door een enkele set theoretische vergelijkingen en parameters toe te passen op de gehele dataset.

"Het in kaart brengen van een perovskietfilm met onze nieuwe methode is als het nemen van zijn vingerafdrukken - het geeft ons veel informatie over elk afzonderlijk monster." zegt prof. Ivan Scheblykin, een professor in de chemische fysica aan de universiteit van Lund. "Interessant, elke kaart lijkt op de vorm van de nek en manen van een paard, waardoor we er liefdevol naar verwijzen als 'perovskiet-paarden, "die allemaal op hun eigen manier uniek zijn."

"De schat aan informatie in elke 2D-kaart stelt ons in staat om verschillende mogelijke theorieën te onderzoeken die het complexe gedrag van ladingsdragers in metaalhalogenideperovskieten kunnen verklaren", voegt Dr. Pavel Frantsuzov toe van de Siberische Brunch van de Russische Academie van Wetenschappen. Inderdaad, de onderzoekers ontdekten dat de twee meest toegepaste theorieën (de zogenaamde "ABC-theorie" en de Shockley-Read-Hall-theorie) de 2D-kaarten niet kunnen verklaren over het hele scala van excitatieparameters. Ze stellen een meer geavanceerde theorie voor die aanvullende niet-lineaire processen om de fotofysica van metaalhalogenideperovskieten te verklaren.

De onderzoekers laten zien dat hun methode belangrijke implicaties heeft voor de ontwikkeling van efficiëntere perovskietzonnecellen. Prof. Dr. Yana Vaynzof, Leerstoel voor Emerging Electronic Technologies aan het Institute for Applied Physics and Photonic Materials en het Centre for Advancing Electronics Dresden (cfaed) legt uit:"Door de nieuwe methodologie toe te passen op perovskietmonsters met gewijzigde interfaces, we waren in staat om hun invloed op de ladingsdragerdynamiek in de perovskietlaag te kwantificeren door te veranderen, bijvoorbeeld, de dichtheid en doeltreffendheid van vallen. Dit zal ons in staat stellen om grensvlakmodificatieprocedures te ontwikkelen die zullen leiden tot optimale eigenschappen en efficiëntere fotovoltaïsche apparaten."

belangrijk, de nieuwe methode is niet beperkt tot de studie van metaalhalogenideperovskieten en kan op elk halfgeleidend materiaal worden toegepast. "De veelzijdigheid van onze methode en het gemak waarmee we deze kunnen toepassen op nieuwe materiaalsystemen is erg opwindend! We verwachten veel nieuwe ontdekkingen van fascinerende fotofysica in nieuwe halfgeleiders." voegt prof. Scheblykin toe.

Het werk is nu gepubliceerd in Natuurcommunicatie .