science >> Wetenschap >  >> Chemie

Mangaan single-atom katalysator verhoogt de prestaties van elektrochemische kooldioxide-reductie

Schematisch diagram van de bereiding van Mn SAC en het mechanisme van elektrochemische CO 2 vermindering. Krediet:FENG jiaqi

Elektrochemische CO 2 reductiereactie (CO 2 RR) is een veelbelovende aanpak om CO . om te zetten 2 tot bruikbare chemicaliën.

Een onderzoeksteam onder leiding van Prof. Zhang Suojiang van het Institute of Process Engineering (IPE) van de Chinese Academie van Wetenschappen bereidde een mangaan (Mn) single-atom katalysator (SAC) met Mn-N 3 site ondersteund door grafiet C 3 N 4 , die een efficiënte prestatie van CO . vertoonden 2 elektroreductie.

Dit werk is gepubliceerd in Natuurcommunicatie op 28 augustus.

Het is een grote uitdaging om tegelijkertijd een hoog Faraday-rendement (FE) en een hoge stroomdichtheid te verkrijgen door goedkope katalysatoren voor CO 2 RR.

De bereide katalysator vertoonde een maximale CO FE van 98,8% bij 14,0 mA cm -2 CO stroomdichtheid ( J CO ) bij overpotentiaal van 0,44 V in KHCO 3 elektrolyt, beter presteren dan alle gerapporteerde Mn SAC's.

Bovendien, een hogere J CO waarde van 29,7 mA cm -2 werd verkregen bij een overpotentiaal van 0,62 V, wanneer ionische vloeistof werd gebruikt als elektrolyt.

Röntgenabsorptiespectroscopie en ringvormige donkerveld scanning transmissie-elektronenmicroscopie met hoge hoek bevestigden atomair gedispergeerd Mn in de katalysator, en de best passende analyse gaf aan dat het geïsoleerde Mn-atoom drievoudig werd gecoördineerd door N-atomen.

"In situ röntgenabsorptiespectra en dichtheidsfunctionaaltheorieberekeningen toonden aan dat de opmerkelijke prestatie van de katalysator werd toegeschreven aan de Mn-N 3 plaats, die de vorming van de belangrijkste tussenliggende COOH vergemakkelijkte door een verlaagde vrije-energiebarrière, " zei prof. Zhang Suojiang.

Dit werk laat zien dat de CO 2 RR-activiteit van op Mn gebaseerde katalysatoren kan worden verbeterd door een veranderende gecoördineerde omgeving.

"Het biedt een belangrijke wetenschappelijke basis en haalbaarheid voor goedkope en zeer efficiënte elektrochemische CO 2 reductie tot nuttige chemicaliën, " zei prof. Zhang Xiangping, een co-corresponderende auteur van het papier.