Bio-geïnspireerde materialen zijn ontworpen en ontwikkeld om de biologische functies van de natuur na te bootsen; snelle activering is echter een belangrijke maar uitdagende taak om in het laboratorium te recreëren. In een recente studie, Wenxin Fan en medewerkers in de interdisciplinaire afdelingen materiaalkunde, Engineering, scheikunde, biochemie en macromoleculaire wetenschap in de VS en China, presenteerde een nieuw paradigma voor het ontwerpen van responsieve hydrogelvellen die ultrasnelle en inverse snapping-vervorming konden vertonen. Ze ontwierpen de hydrogelvellen met een architectuur met twee gradiënten om elastische energie in de polymeren te accumuleren door vooraf opgeslagen energie om te zetten voor snelle reverse snapping en energieafgifte.

Fan et al. controleerde de omvang en locatie van opgeslagen energie in de hydrogelvellen om hun snapreactie te programmeren en verschillende structuren en bedieningsgedrag te bereiken. Ze ontwikkelden daarna een theoretisch model om de cruciale rol van dubbele gradiënten aan te tonen en voorspelden de klikkende beweging van een verscheidenheid aan verschillende hydrogelmaterialen. Het nieuwe ontwerpprincipe zal een leidraad bieden voor het ontwerpen van bedieningsmaterialen voor toepassingen in weefseltechnologie, zachte robotica en als actieve medische implantaten. De resultaten zijn nu gepubliceerd in wetenschappelijke vooruitgang .

Vormtransformatie is alomtegenwoordig in levende systemen zoals vleesetende planten die strategisch prooien vangen, een natuurlijke inspiratiebron voor het ontwerpen van functionele vormtransformerende materialen in het laboratorium. Responsieve hydrogels zijn in staat tot vormtransformatie onder verschillende stimuli, met veelbelovende toepassingen die al zijn geleverd in zachte robotica, medicijnafgifte, tissue engineering en microfluïdica.

Wetenschappers hebben thermo-responsieve polymeren zoals poly(N, N-dimethylaminoethylmethacrylaat) (PDMAEMA) en poly (N-isopropylacrylamide) (PNIPAM) om dergelijke vormtransformerende materialen te ontwerpen. Vormtransformatie van hydrogels is voornamelijk afhankelijk van de verschillende zwellingssnelheden van hydrogels in verschillende delen van de materialen, waar de geleidelijke vormevolutie wordt aangedreven via in-plan en out-of-plane mismatch in het veranderende volume van hydrogels. De huidige inspanningen zijn daarom gericht op het verbeteren van de vormcomplexiteit om de respons van het materiaal op externe stimuli te diversifiëren.

Als voorbeeld, bladeren van de Flytrap van Venus kunnen snel sluiten en insecten vangen in een tiende van een seconde, wat verschilt van synthetische hydrogels die tot nu toe alleen een geleidelijke en relatief langzame vormtransformatie hebben laten zien. De extreem snelle beweging van de Flytrap van Venus wordt toegeschreven aan de accumulatie en snelle afgifte van energie die de plotselinge, nog, discontinue beweging essentieel om ultrasnelle actuatoren te ontwikkelen met brede toepassingen in zachte robotica door middel van biomimicry. Bestaande benaderingen om dit type beweging te bereiken, zijn afhankelijk van omkeerbaar schakelen tussen concave en convexe structuren van bistabiele polymere platen - maar deze strategie maakt slechts beperkte structurele complexiteit en activeringsgedrag mogelijk. Als resultaat, een bestaande behoefte blijft bestaan ​​​​om nieuwe principes van snapping motion te ontwerpen die zullen worden verweven in responsieve biomaterialen.

In het huidige werk, Fan et al. rapporteerde een op de natuur geïnspireerd ontwerp van responsieve hydrogelvellen die elastische energie verzamelden en de energie snel vrijgaven tijdens ultrasnelle snapvervorming. Met behulp van experimentele resultaten en theoretische modellen, de wetenschappers toonden aan dat de klikkende beweging van de hydrogels voortkwam uit hun structurele ontwerp met twee gradiënten (polymeerketendichtheidsgradiënt en verknopingsdichtheidsgradiënt). In de experimenten gebruikten ze gereduceerde grafeenoxide (rGO) / PDMAEMA composiet hydrogelplaten met dubbele gradiëntstructuren als een modelsysteem en toonden aan dat de platen elastische energie konden accumuleren en de vooraf opgeslagen thermische of chemische energie konden omzetten om snel te breken.

Mechanisch, de nieuwe hydrogel zou in een seconde achteruit kunnen springen ( <1 s), om de opgeslagen elastische energie vrij te geven als reactie op externe stimuli. Fan et al. waren in staat om de snelheid af te stemmen, hoek en locatie van snappen in het hydrogelvel om de positie en omvang van vooraf opgeslagen energie te regelen. Als resultaat, de wetenschappers waren in staat om de vellen te programmeren om verschillende structuren en bedieningsgedrag te bereiken. Ze stellen voor om de nieuwe ontwerpprincipes van brekende vervorming uit te breiden naar andere materialen, waaronder nette hydrogels en elastomeren in toekomstig werk.

Fan et al. ontwierp eerst de composiet rGO/PDMAEMA composiet hydrogel onder ultraviolet (UV)-geïnduceerde vrije radicalen generatie van GO (grafeenoxide) om de polymerisatie van het DMAEMA (monomeer) en N te initiëren, N'-methyleen-bis-acrylamide (MBA; verknopingsmiddel). Ze bestraalden een mengsel van GO, DMAEMA en MBA vulden tussen een afgesloten ruimte met UV-licht en lieten zien hoe de lichtintensiteit langs de zijkant een hogere concentratie vrije radicalen op het GO-oppervlak genereerde voor snellere polymerisatie. Het fabricageproces maakte kenmerkend een hogere ketendichtheid en verknopingsdichtheid van de hydrogel mogelijk, wat werd bevestigd met behulp van scanning elektronenmicroscopie (SEM), confocale laser scanning microscopie (CLSM), Röntgenfoto-elektronspectroscopie (XPS) en Raman-spectra.

Toen de wetenschappers het hydrogelmateriaal met een patroon onder een temperatuur van 20 . onder water dompelden ⁰ C in 60 ⁰ C hoger dan de volumefase-overgangstemperatuur, het van oorsprong vlakke samengestelde hydrogelvel kromde omhoog. Bij vervanging in de 20 ⁰ C waterbad, de hydrogel nam een ​​heel andere route om zijn vorm om te keren, waardoor een nieuwe tussentoestand ontstaat. Fan et al. observeerde de snelle, inverse snap (in minder dan 1 seconde) geassocieerd met een sterk verhoogde buighoek van 38 graden naar 540 graden, om geleidelijk af te rollen en een platte structuur te worden zoals voorheen, in ongeveer 60 min. De wetenschappers leidden het inverse snappen van hydrogelvellen af ​​als een nieuw mechanisme voor energietransformatie en verdeelden het proces in drie fasen.

(1) Omzetten van een deel van de vooraf opgeslagen thermische/chemisch effectieve energie (E*) in cumulatieve elastische energie tijdens het afrollen van de gekrulde plaat.

(2) Onmiddellijke afgifte van geaccumuleerde elastische energie (E') in de vorm van snappen, en

(3) Geleidelijke afgifte van de rustenergie (E") om verder te krullen na het snappen.

Temperatuurvariatie in de experimentele opstelling beïnvloedde de vervormingssnelheid van het hydrogelvel. Als resultaat, Fan et al. waren in staat om de snapsnelheid van de platen kwantitatief te programmeren door de grootte van de vooraf opgeslagen energie af te stemmen met variabele temperaturen, om de gel te stimuleren.

Als een proof-of-principle, ze demonstreerden de zelfregulerende bedieningsmogelijkheden, waar het voorgestimuleerde klikmechanisme van het hydrogelvel gewichtheffen veroorzaakte bij watertemperaturen variërend van 20 ⁰ C tot 60 ⁰ C. Het maximale gewicht dat kan worden getild, neemt toe bij veranderende temperatuur. De wetenschappers leverden een concept om de opslag en afgifte van energie in hydrogels te regelen, waardoor intelligent materiaalontwerp mogelijk is met programmeerbare beweging en mogelijkheden voor massa-identificatie en vermogensregeling.

Vanwege de zwakke polyelektrolytaard van PDMAEMA, Fan et al. toonde ook aan dat de snapbeweging kan worden gereguleerd door de gel-pH te stimuleren door variatie van de ionsterkte (IS). Net als bij temperatuurstimulatie, de hydrogelvellen vertoonden vergelijkbaar mechanisch gedrag, onder een breed scala van IS-omstandigheden. De nieuwe materialen werden dus gebouwd met veelzijdigheid om de bestaande beperkingen van nauwe bedrijfsomstandigheden in materiaaltechniek te overtreffen.

De wetenschappers toonden ook aan dat de samengestelde hydrogels reageerden op nabij-infrarood (NIR) licht als gevolg van fotothermische effecten van de samenstellende rGO. Ze demonstreerden het programmeerbare vouwen van het gelvel tot een kubus via gecontroleerde blootstelling aan licht en energieopslag in het vel als voorbeeld, met een groot potentieel in de biogeneeskunde voor minimaal invasieve chirurgische procedures en in zachte robotica. De wetenschappers kwantificeerden vervolgens het snapproces om een ​​algemeen criterium vast te stellen voor inverse snapping en schreven de karakteristieke aard toe aan de structuur met twee gradiënten van het hydrogelvel. De wetenschappers verifieerden het algemene criterium van inverse snapping door het vervormingsgedrag van tweelagige PNIPAM-hydrogelvellen met dubbele gradiënten en die met alleen verknopingsdichtheid te vergelijken. Ze ontdekten dat de PNIPAM-platen met twee gradiënten inverse snapbewegingen vertoonden, terwijl alle hydrogels met één gradiënt alleen conventionele eenvoudige buiging vertoonden als reactie op thermische stimulatie.

Op deze manier, de wetenschappers demonstreerden een algemeen principe om hydrogels te ontwerpen met behulp van het vermogen om energie te transformeren om programmeerbare snapping-vervorming te activeren. Ze controleerden de omvang en plaats van energievooropslag in de hydrogels om inverse snapping te programmeren en verschillende activeringen en structuren te bereiken. Fan et al. schreef de energietransformatie-geïnduceerde snapping toe aan de structuur met twee gradiënten (met een polymeerketendichtheidsgradiënt en verknopingsdichtheidsgradiënt). Ze stelden uiteindelijk een theoretisch model voor om het knappen van hydrogels te interpreteren en te voorspellen, die overeenkwamen met de experimentele waarnemingen.

De hydrogel met twee gradiënten kan direct werken als een zelfrijdende, intelligente actuator doordrenkt met de mogelijkheid om gewichten te identificeren en het vermogen te regelen onder constante stimuli. Het onderzoek zal nieuwe inzichten opleveren om snel diverse materialen aan te drijven, naast praktische begeleiding bij het ontwerp en de ontwikkeling van autonome actuatoren, zachte robotica en actieve medische implantaten in de toekomst.

© 2019 Wetenschap X Netwerk