"Zet een opwinding in het systeem en observeer hoe het evolueert." Volgens natuurkundige professor Tobias Brixner, dit is het credo van optische spectroscopie. In de literatuur zijn verschillende methoden bekend. Maar over het algemeen wordt alleen het gedrag van een enkele excitatie en de gevolgen daarvan onderzocht.

Nu natuurkundigen en scheikundigen van Julius-Maximilians-Universität Würzburg (JMU) in Beieren, Duitsland, hebben in het tijdschrift twee nieuwe principes van optische spectroscopie gepresenteerd: Natuurcommunicatie . Beide benaderingen laten nieuwe ontwikkelingen zien van de zogenaamde coherente tweedimensionale (2-D) spectroscopie. Bij conventionele 2D-spectroscopie, wetenschappers prikkelen een systeem op een bepaalde frequentie en observeren wat er gebeurt op een andere frequentie.

"In plaats van met één opwinding te beginnen en de dynamiek ervan te analyseren, we zetten hier twee excitaties in hetzelfde systeem in en observeren hoe ze op elkaar inwerken, " zegt professor Brixner, Hoofd van de JMU-leerstoel Fysische Chemie I die verantwoordelijk is voor het onderzoeksproject aan de Universiteit van Würzburg. Dit geeft directe toegang, bijvoorbeeld, op voortplantingsverschijnselen (zoals energietransport) omdat signalen in de nieuwe methode alleen ontstaan ​​als twee aanvankelijk gescheiden excitaties bewegen en vervolgens samenkomen.

De wetenschappers illustreren het idee van "exciton-exciton-interactie-tweedimensionale-(EEI2D)-spectroscopie" met behulp van een op peryleenbisimide gebaseerd J-aggregaat. "J-aggregaten behoren tot de belangrijkste klassen van supramoleculaire structuren en de klasse van peryleenbisimidekleurstoffen is bij uitstek geschikt voor dergelijke experimenten, " Professor Frank Würthner legt uit; hij leidt de JMU Chair of Organic Chemistry II en werkt mee aan het onderzoek.

Deze methode is toepasbaar op tal van fysieke, chemisch, biologische of technische systemen, bijvoorbeeld, om dynamische eigenschappen zoals energietransport van natuurlijke lichtoogstsystemen en kunstmatige kleurstofaggregaten te decoderen.

Onderzoek naar ionisatie met het 2D-schema

De natuurkundigen in het team van Tobias Brixner hebben verder onderzoek gedaan door coherente 2D-spectroscopie te combineren met moleculaire bundels. "Hierdoor hebben we voor het eerst ionisatie kunnen onderzoeken met het 2D-schema, " legt de professor uit. Voor dit doel, ze gebruikten massaspectrometrie in plaats van optische detectie en verkregen 2D-spectra, niet alleen voor het moedermolecuul, maar tegelijkertijd ook voor alle fotoproducten.

"Onze grootste uitdaging was het feit dat de deeltjesdichtheid in moleculaire bundels erg laag is, het zinloos maken van eerdere conventionele pogingen om coherent uitgezonden vier-golf-mengsignalen te detecteren, "zegt Brixner. In plaats daarvan, de onderzoekers observeerden het ion dat werd gegenereerd door de reeks excitatiepulsen, waardoor twee tot nu toe gescheiden onderzoeksgebieden worden samengevoegd, namelijk 2-D spectroscopie en massaspectrometrie.

De natuurkundigen gebruikten de methode als voorbeeld om de ionisatieroutes van 3D-Rydberg-toestanden in stikstofdioxide te identificeren. In de toekomst, deze ontwikkeling maakt het mogelijk om de invloed van de omgeving op de coherente dynamiek in grotere moleculen te bestuderen.