Grafeen nanoribbons (GNR's), smalle stroken enkellaags grafeen, interessante fysieke, elektrisch, thermisch, en optische eigenschappen vanwege het samenspel tussen hun kristal- en elektronische structuren. Deze nieuwe kenmerken hebben hen naar de voorgrond geduwd bij het zoeken naar manieren om de volgende generatie nanotechnologieën vooruit te helpen.

Terwijl bottom-up fabricagetechnieken nu de synthese mogelijk maken van een breed scala aan grafeen nanoribbons met goed gedefinieerde randgeometrieën, breedtes, en heteroatoomopnames, de vraag of er al dan niet structurele stoornis aanwezig is in deze atomair nauwkeurige GNR's, en in hoeverre, staat nog ter discussie. Het antwoord op dit raadsel is van cruciaal belang voor mogelijke toepassingen of resulterende apparaten.

De samenwerking tussen Oleg Yazyev's leerstoel voor de theoriegroep Computational Condensed Matter Physics bij EPFL en Roman Fasel's experimentele nanotech@surfaces Laboratory in Empa heeft twee artikelen opgeleverd die dit probleem onderzoeken in nanolinten van grafeen met fauteuils en zigzagranden.

"Het is bekend dat imperfecties een belangrijke rol spelen bij het vormgeven van een aantal functionaliteiten in kristallen, " zei Michele Pizzochero, voorheen een Ph.D. student in het lab van Oleg Yazyev bij EPFL en nu een postdoctoraal onderzoeker aan de Harvard University. "In deze kranten we hebben alomtegenwoordige 'bijt'-defecten onthuld, namelijk ontbrekende groepen koolstofatomen, als het belangrijkste type structurele stoornis in grafeen-nanoribbons vervaardigd via synthese op het oppervlak. Hoewel we ontdekten dat bijtdefecten de prestaties van elektronische apparaten op basis van grafeen-nanoribbons verminderen, in sommige gevallen kunnen deze onvolkomenheden opwindende mogelijkheden bieden voor spintronische toepassingen dankzij hun eigenaardige magnetische eigenschappen."

Fauteuil grafeen nanoribbons

De paper "Quantum elektronisch transport over "bite" defecten in grafeen nanoribbons, " onlangs gepubliceerd in 2D-materialen , kijkt specifiek naar 9-atoom brede fauteuil grafeen nanoribbons (9-AGNR's). De mechanische robuustheid, stabiliteit op lange termijn onder omgevingsomstandigheden, gemakkelijke overdraagbaarheid op doelsubstraten, schaalbaarheid van fabricage, en een geschikte bandbreedte van deze GNR's heeft ze tot een van de meest veelbelovende kandidaten gemaakt voor integratie als actieve kanalen in veldeffecttransistoren (FET's). Inderdaad, onder de op grafeen gebaseerde elektronische apparaten die tot nu toe zijn gerealiseerd, 9-AGNR-FET's geven de hoogste prestaties weer.

Hoewel de schadelijke rol van defecten aan elektronische apparaten bekend is, Schottky-barrières, potentiële energiebarrières voor elektronen gevormd op metaal-halfgeleiderovergangen, beide beperken de prestaties van de huidige GNR-FET's en voorkomen experimentele karakterisering van de impact van defecten op de prestaties van het apparaat. In de 2D-materialen papier, de onderzoekers combineren experimentele en theoretische benaderingen om defecten in bottom-up AGNR's te onderzoeken.

Scanning-tunneling en atoomkrachtmicroscopie stelden de onderzoekers eerst in staat om ontbrekende benzeenringen aan de randen te identificeren als een veel voorkomend defect in 9-AGNR en om zowel de dichtheid als de ruimtelijke verdeling van deze onvolkomenheden te schatten, die ze "bijt" defecten hebben genoemd. Ze kwantificeerden de dichtheid en ontdekten dat ze een sterke neiging hebben om te aggregeren. De onderzoekers gebruikten vervolgens eerste-principeberekeningen om het effect van dergelijke defecten op het kwantumladingstransport te onderzoeken, vinden dat deze onvolkomenheden het aan de bandranden aanzienlijk verstoren door de geleiding te verminderen.

Deze theoretische bevindingen worden vervolgens op een systematische manier gegeneraliseerd naar bredere nanolinten, waardoor de onderzoekers praktische richtlijnen kunnen opstellen om de nadelige rol van deze defecten bij ladingstransport te minimaliseren, een instrumentele stap in de richting van de realisatie van nieuwe op koolstof gebaseerde elektronische apparaten.

Zigzag grafeen nanoribbons

In het artikel "Edge disorder in bottom-up zigzag grafeen nanoribbons:implicaties voor magnetisme en kwantumelektronisch transport, " onlangs gepubliceerd in The Journal of Physical Chemistry Letters , hetzelfde team van onderzoekers combineert scanning probe microscopie-experimenten en eerste-principe berekeningen om structurele wanorde en het effect ervan op magnetisme en elektronisch transport in zogenaamde bottom-up zigzag GNR's (ZGNR's) te onderzoeken.

ZGNR's zijn uniek vanwege hun onconventionele metaalvrije magnetische ordening die, volgens voorspellingen, wordt bewaard tot kamertemperatuur. Ze bezitten magnetische momenten die ferromagnetisch langs de rand en antiferromagnetisch eroverheen zijn gekoppeld en het is aangetoond dat de elektronische en magnetische structuren in grote mate kunnen worden gemoduleerd door, bijvoorbeeld, doping in rekening brengen, elektrische velden, roostervervormingen, of defect engineering. De combinatie van afstembare magnetische correlaties, aanzienlijke bandbreedte en zwakke spin-orbit-interacties hebben deze GNR's veelbelovende kandidaten gemaakt voor spin-logica-bewerkingen. De studie kijkt specifiek naar zes-koolstof zigzaglijnen brede grafeen nanoribbons (6-ZGNR's), de enige breedte van ZGNR's die tot nu toe is bereikt met een bottom-upbenadering.

Opnieuw met behulp van scanning-tunneling en atoomkrachtmicroscopie, de onderzoekers identificeren eerst de aanwezigheid van alomtegenwoordige koolstofvacaturedefecten aan de randen van de nanoribbons en lossen vervolgens hun atomaire structuur op. Hun resultaten geven aan dat elke vacature een ontbrekende m-xyleeneenheid bevat, dat is, nog een "bijt" -defect, die, zoals bij die gezien in AGNR's, komt van de splitsing van de C-C-binding die optreedt tijdens het cyclodehydrogeneringsproces van de reactie. Onderzoekers schatten dat de dichtheid van "bijt"-defecten in de 6-ZGNR's groter is dan die van de equivalente defecten in bottom-up AGNR's.

Het effect van deze beetdefecten op de elektronische structuur en kwantumtransporteigenschappen van 6-ZGNR's wordt opnieuw theoretisch onderzocht. Ze vinden dat de introductie van het defect, vergelijkbaar met AGNR's, veroorzaakt een aanzienlijke verstoring van de geleiding. Verder, in deze nanostructuur, deze onbedoelde defecten veroorzaken onbalans in het subrooster en de spin, waardoor een lokaal magnetisch moment ontstaat. Dit, beurtelings, geeft aanleiding tot spin-gepolariseerd ladingstransport dat defecte zigzag-nanoribbons optimaal geschikt maakt voor toepassingen in all-carbon logic spintronics in de ultieme limiet van schaalbaarheid.

Een vergelijking tussen ZGNR's en AGNR's van gelijke breedte laat zien dat transport over de eerstgenoemde minder gevoelig is voor de introductie van zowel enkelvoudige als meervoudige defecten dan in de laatstgenoemde. Algemeen, het onderzoek geeft een globaal beeld van de impact van deze alomtegenwoordige "bijt"-defecten op de energiezuinige elektronische structuur van bottom-up grafeennanoribbons. Toekomstig onderzoek kan zich richten op het onderzoek van andere soorten puntdefecten die experimenteel zijn waargenomen aan de randen van dergelijke nanolinten, aldus de onderzoekers.