Een onderzoeksgroep heeft een nieuw en zeer efficiënt opconversieluminescentiemechanisme ontwikkeld door middel van scanning tunneling microscopie (STM) geïnduceerde luminescentie om voor het eerst een buitengewoon helder single-molecule upconversion electroluminescentie (UCEL) fenomeen te observeren. De resultaten worden gepubliceerd in Nature Communications.

UCEL is een soort fenomeen waarbij een materiaal hoogenergetische fotonen uitzendt onder elektronische excitatie met lage energie. Een diepgaand begrip van de micromechanismen van deze interacties en de microprocessen van energieconversie is cruciaal voor het uitbreiden van de toepassingen van het opconversieproces in organische opto-elektronische apparaten, evenals in fotosynthese.

De onderzoekers werden geleid door prof. Zhenchao Dong van de Universiteit voor Wetenschap en Technologie van China (USTC) van de Chinese Academie van Wetenschappen. De groep van prof. Dong is al lang toegewijd aan de ontwikkeling van een koppelingstechniek die karakterisering van STM met hoge ruimtelijke resolutie combineert met zeer gevoelige detectie door optische technieken, wat een krachtig middel biedt om het opto-elektronische gedrag van moleculen op het niveau van één molecuul te observeren en te moduleren.

Hoewel beperkt door de inefficiëntie van inelastische excitatie van elektronenverstrooiing, is de efficiëntie van de door de groep voorgestelde opconversieluminescentie van één molecuul zeer laag. Bovendien zijn efficiënte mechanismen voor opwaartse conversie van luminescentie in macroscopische systemen, zoals triplet-triplet-vernietiging en het Oechs-effect, moeilijk effectief te functioneren in systemen met één molecuul. Daarom is het bereiken van efficiënte UCEL met één molecuul nog steeds een uitdaging.

Door STM-geïnduceerde luminescentietechnologie te combineren met gecontroleerde engineering van de uitlijning van het energieniveau op het grensvlak van één molecuul, slaagde het team erin de efficiëntie van UCEL met één molecuul met meer dan één orde van grootte te verbeteren vergeleken met wat eerder werd gerapporteerd. Verrassend genoeg ontdekten ze dat de intensiteit van de opconversieluminescentie van één molecuul, gemeten onder opconversiebias, zelfs groter is dan die van elektroluminescentie onder normale bias.

De onderzoekers ontdekten dat de beperkingen van de inefficiënte, inelastische verstrooiing van elektronen en moleculen kunnen worden geëlimineerd door de afstemming van het energieniveau op het moleculaire grensvlak te verfijnen, waardoor een gloednieuw excitatiemechanisme met hoge efficiëntie opwaartse conversie wordt gerealiseerd dat pure dragerinjectie omvat. proces.

Het mechanisme kan goed gebruik maken van de spin-triplet-toestand van een enkel molecuul, de anionische en kationische ladingstoestanden, enz., en deze zijn ingesteld als tussenliggende toestanden. Op basis van dit mechanisme werd de energie van twee tunnelende elektronen met lage energie achtereenvolgens in het molecuul overgebracht via een uit meerdere stappen bestaand dragerinjectieproces, waardoor een efficiënte excitatie van UCEL van spintriplet tot singletmolecuul-excitonen werd bereikt.

Volgens het nieuwe mechanisme voorgesteld door prof. Dong en collega's is de opwaartse luminescentie-efficiëntie ruim twee ordes van grootte hoger dan de eerder gerapporteerde opwaartse luminescentie-efficiëntie waarbij inelastische verstrooiingsprocessen betrokken zijn.

De onderzoekers ontwikkelden ook verder een theoretisch model gebaseerd op de kwantummastervergelijking en construeerden een elektroluminescentiekaart om de luminescentie-efficiëntie van afzonderlijke moleculen te begrijpen in relatie tot de uitlijning op energieniveau.

Dit model visualiseerde niet alleen de voorwaarden voor het bereiken van efficiënte opwaartse conversieluminescentie, maar onthulde ook de afhankelijkheid van elektroluminescentie van één molecuul van bias en afstemming op energieniveau.

Het onderzoek verbetert de efficiëntie van opconversie-elektroluminescentie van één molecuul en biedt een nieuw inzicht in het niet-lineaire elektro-optische conversieproces op één molecuulschaal.

Meer informatie: Yang Luo et al., Abnormaal heldere elektroluminescentie met opwaartse conversie van één molecuul, Nature Communications (2024). DOI:10.1038/s41467-024-45450-5

Journaalinformatie: Natuurcommunicatie

Aangeboden door de Universiteit voor Wetenschap en Technologie van China