Een team van Princeton University heeft de eerste stappen van ijsvorming nauwkeurig gesimuleerd door kunstmatige intelligentie (AI) toe te passen bij het oplossen van vergelijkingen die het kwantumgedrag van individuele atomen en moleculen bepalen.

De resulterende simulatie beschrijft hoe watermoleculen met kwantumnauwkeurigheid overgaan in vast ijs. Dit niveau van nauwkeurigheid, dat ooit onbereikbaar werd geacht vanwege de hoeveelheid rekenkracht die het zou vereisen, werd mogelijk toen de onderzoekers diepe neurale netwerken, een vorm van kunstmatige intelligentie, in hun methoden incorporeerden. De studie is gepubliceerd in het tijdschrift Proceedings of the National Academy of Sciences.

"In zekere zin is dit als een droom die uitkomt", zegt Roberto Car, Ralph W. *31 Dornte Professor in Chemistry van Princeton. . "Onze hoop was toen dat we uiteindelijk systemen als deze zouden kunnen bestuderen, maar dat was niet mogelijk zonder verdere conceptuele ontwikkeling, en die ontwikkeling kwam via een heel ander veld, dat van kunstmatige intelligentie en data science."

De mogelijkheid om de eerste stappen in bevriezing van water te modelleren, een proces dat ijskiemvorming wordt genoemd, zou de nauwkeurigheid van weer- en klimaatmodellering kunnen verbeteren, evenals andere verwerkingen zoals het snel invriezen van voedsel.

De nieuwe aanpak stelt de onderzoekers in staat om de activiteit van honderdduizenden atomen te volgen over tijdsperioden die duizenden keren langer zijn, zij het nog steeds slechts fracties van een seconde, dan in vroege studies.

Car is mede-uitvinder van de benadering om onderliggende kwantummechanische wetten te gebruiken om de fysieke bewegingen van atomen en moleculen te voorspellen. Kwantummechanische wetten dicteren hoe atomen aan elkaar binden om moleculen te vormen, en hoe moleculen met elkaar verbinden om alledaagse voorwerpen te vormen.

Car en Michele Parrinello, een natuurkundige nu aan het Istituto Italiano di Tecnologia in Italië, publiceerden hun benadering, bekend als "ab initio" (Latijn voor "vanaf het begin") moleculaire dynamica, in een baanbrekend artikel in 1985.

Maar kwantummechanische berekeningen zijn complex en vergen enorme hoeveelheden rekenkracht. In de jaren '80 konden computers slechts honderd atomen simuleren over een tijdspanne van enkele biljoensten van een seconde. Daaropvolgende vorderingen in de informatica en de komst van moderne supercomputers verhoogden het aantal atomen en de tijdspanne van de simulatie, maar het resultaat bleef ver achter bij het aantal atomen dat nodig is om complexe processen zoals ijskiemvorming waar te nemen.

AI bood een aantrekkelijke potentiële oplossing. Onderzoekers trainen een neuraal netwerk, genoemd naar zijn overeenkomsten met de werking van het menselijk brein, om een ​​relatief klein aantal geselecteerde kwantumberekeningen te herkennen. Eenmaal getraind, kan het neurale netwerk de krachten tussen atomen berekenen die het nog nooit eerder heeft gezien met kwantummechanische nauwkeurigheid. Deze 'machine learning'-benadering wordt al gebruikt in alledaagse toepassingen zoals spraakherkenning en zelfrijdende auto's.

In het geval van AI toegepast op moleculaire modellering, kwam een ​​belangrijke bijdrage in 2018 toen Princeton-afgestudeerde student Linfeng Zhang, in samenwerking met Car en Princeton-hoogleraar wiskunde Weinan E, een manier vond om diepe neurale netwerken toe te passen voor het modelleren van kwantummechanische interatomaire krachten. Zhang, die zijn Ph.D. in 2020 en is nu een onderzoekswetenschapper aan het Beijing Institute of Big Data Research, de benadering "deep potential moleculaire dynamica" genoemd.

In de huidige paper pasten Car en postdoctoraal onderzoeker Pablo Piaggi samen met collega's deze technieken toe op de uitdaging om ijskiemvorming te simuleren. Met behulp van diepe potentiële moleculaire dynamica waren ze in staat om simulaties uit te voeren van maximaal 300.000 atomen met aanzienlijk minder rekenkracht, voor een veel langere tijdspanne dan voorheen mogelijk was. Ze voerden de simulaties uit op Summit, een van 's werelds snelste supercomputers, in het Oak Ridge National Laboratory.

Dit werk biedt een van de beste onderzoeken naar ijskiemvorming, zei Pablo Debenedetti, Princeton's decaan voor onderzoek en de Class of 1950 Professor of Engineering and Applied Science, en een co-auteur van de nieuwe studie.

"IJskiemvorming is een van de belangrijkste onbekende grootheden in weersvoorspellingsmodellen," zei Debenedetti. "Dit is een behoorlijk belangrijke stap voorwaarts omdat we een zeer goede overeenstemming zien met experimenten. We hebben zeer grote systemen kunnen simuleren, wat voorheen ondenkbaar was voor kwantumberekeningen."

Momenteel verkrijgen klimaatmodellen schattingen van hoe snel ijs kiemt, voornamelijk op basis van waarnemingen in laboratoriumexperimenten, maar deze correlaties zijn beschrijvend, niet voorspellend en geldig voor een beperkt aantal experimentele omstandigheden. Daarentegen kunnen moleculaire simulaties van het type dat in dit onderzoek is gedaan, simulaties opleveren die voorspellend zijn voor toekomstige situaties en ijsvorming kunnen schatten onder extreme omstandigheden van temperatuur en druk, zoals op andere planeten.

"De diepgaande potentiële methodologie die in onze studie wordt gebruikt, zal helpen de belofte van ab initio moleculaire dynamica te realiseren om waardevolle voorspellingen te produceren van complexe fenomenen, zoals chemische reacties en het ontwerp van nieuwe materialen", zegt Athanassios Panagiotopoulos, de Susan Dod Brown Professor of Chemical. en Biologische Engineering en een co-auteur van de studie.

"Het feit dat we zeer complexe fenomenen uit de fundamentele natuurwetten bestuderen, vind ik heel opwindend", zegt Piaggi, de eerste auteur van de studie en een postdoctoraal onderzoeksmedewerker in de chemie aan Princeton. Piaggi behaalde zijn Ph.D. werken met Parrinello aan de ontwikkeling van nieuwe technieken om zeldzame gebeurtenissen, zoals nucleatie, te bestuderen met behulp van computersimulatie. Zeldzame gebeurtenissen vinden plaats over tijdschalen die langer zijn dan de simulatietijden die zich kunnen veroorloven, zelfs met behulp van AI, en er zijn gespecialiseerde technieken nodig om ze te versnellen.

Jack Weis, een afgestudeerde student in chemische en biologische technologie, hielp de kans op het waarnemen van kiemvorming te vergroten door kleine ijskristallen in de simulatie te "zaaien". "Het doel van seeding is om de kans te vergroten dat water ijskristallen vormt tijdens de simulatie, zodat we de nucleatiesnelheid kunnen meten", zegt Weis, die wordt geadviseerd door Debenedetti en Panagiotopoulos.

Watermoleculen bestaan ​​uit twee waterstofatomen en een zuurstofatoom. De elektronen rond elk atoom bepalen hoe atomen zich met elkaar kunnen verbinden om moleculen te vormen.

"We beginnen met de vergelijking die beschrijft hoe elektronen zich gedragen," zei Piaggi. "Elektronen bepalen hoe atomen op elkaar inwerken, hoe ze chemische bindingen vormen en vrijwel de hele chemie."

De atomen kunnen in letterlijk miljoenen verschillende arrangementen voorkomen, zei Car, die directeur is van de Chemistry in Solution en bij het Interfaces-centrum, gefinancierd door het Amerikaanse Department of Energy Office of Science en inclusief regionale universiteiten.

"De magie is dat de machine door een aantal fysieke principes in staat is om te extrapoleren wat er gebeurt in een relatief klein aantal configuraties van een kleine verzameling atomen naar de talloze arrangementen van een veel groter systeem," zei Car.

Hoewel AI-benaderingen al enkele jaren beschikbaar zijn, zijn onderzoekers voorzichtig geweest met het toepassen ervan op berekeningen van fysieke systemen, zei Piaggi. "Toen machine learning-algoritmen populair begonnen te worden, was een groot deel van de wetenschappelijke gemeenschap sceptisch, omdat deze algoritmen een zwarte doos zijn. Machine learning-algoritmen weten niets van de natuurkunde, dus waarom zouden we ze gebruiken?"

In de afgelopen jaren is deze houding echter aanzienlijk veranderd, zei Piaggi, niet alleen omdat de algoritmen werken, maar ook omdat onderzoekers hun kennis van de natuurkunde gebruiken om de machine learning-modellen te informeren.

Voor Car is het bevredigend om te zien dat het werk dat drie decennia geleden is begonnen, nu werkelijkheid wordt. "De ontwikkeling kwam via iets dat werd ontwikkeld op een ander gebied, dat van datawetenschap en toegepaste wiskunde," zei Car. "Het is erg belangrijk om dit soort kruisinteractie tussen verschillende velden te hebben."

De studie, "Homogene ijskiemvorming in een ab initio machine learning-model van water", door Pablo M. Piaggi, Jack Weis, Athanassios Z. Panagiotopoulos, Pablo G. Debenedetti en Roberto Car, werd gepubliceerd in het tijdschrift Proceedings van de National Academy of Sciences de week van 8 augustus 2022. + Verder verkennen

Het simuleren van oneindig veel chaotische deeltjes met behulp van een kwantumcomputer