science >> Wetenschap >  >> Fysica

Terahertz-golven van elektronen die oscilleren in vloeibaar water

Een oscillerend polaron in vloeibaar water:(a) Schematisch netwerk van waterstofgebonden watermoleculen van zuiver water (rood:zuurstofatomen, groen:waterstofatomen). (b) Electron gesolvateerd in water (geel-rode wolk). Het elektron trekt de waterstofatomen van watermoleculen aan, waardoor de omgeving van watermoleculen wordt gepolariseerd en een zelfconsistente potentiaalval voor het elektron wordt gegenereerd. Het op deze manier opgeloste elektron vertegenwoordigt een elementair kwantumsysteem (c) Een mogelijke elementaire excitatie is een gecombineerde beweging van het elektron en de waterschil, een zogenaamd polaron. De polaron kan worden verbonden met een oscillatie van de grootte van het kwantumsysteem (panelen (b) en (c)), het veranderen van de sterkte van de algehele elektrische polarisatie afkomstig van de watermoleculen. (d) De oscillerende elektrische polarisatie zendt een elektrisch veld E_osc(τ) uit dat is uitgezet als een functie van de tijd τ en de hoeveelheid vertegenwoordigt die experimenteel is waargenomen. Krediet:MBI

Ionisatie van watermoleculen door licht genereert vrije elektronen in vloeibaar water. Na generatie, het zogenaamde gesolvateerde elektron wordt gevormd, een gelokaliseerd elektron omgeven door een schil van watermoleculen. In het ultrasnelle lokalisatieproces, het elektron en zijn waterschil vertonen sterke oscillaties, wat aanleiding geeft tot terahertz-emissie gedurende tientallen picoseconden.

Ionisatie van atomen en moleculen door licht is een fysiek basisproces dat een negatief geladen vrij elektron en een positief geladen ouder-ion genereert. Als men vloeibaar water ioniseert, het vrije elektron ondergaat een reeks ultrasnelle processen waardoor het energie verliest en uiteindelijk lokaliseert op een nieuwe plaats in de vloeistof, omgeven door een waterschelp [Fig. 1]. Het lokalisatieproces omvat een heroriëntatie van watermoleculen op de nieuwe locatie, een zogenaamd solvatatieproces, om de elektrische interactie-energie tussen het elektron en de waterdipoolmomenten te minimaliseren. Het gelokaliseerde elektron gehoorzaamt aan de wetten van de kwantummechanica en vertoont discrete energieniveaus. Elektronenlokalisatie vindt plaats in het subpicoseconde tijdbereik (1 ps =10 -12 s) en wordt gevolgd door dissipatie van overtollige energie in de vloeistof.

Onderzoekers van het Max-Born-Instituut hebben nu straling waargenomen in het terahertz-bereik (1 THz =10 12 Hz) die wordt geïnitieerd tijdens het elektronenlokalisatieproces. Zoals ze melden in het recente nummer van Fysieke beoordelingsbrieven , Vol. 126, 097401 (2021), de THz-emissie kan tot 40 ps aanhouden, d.w.z., veel langer dan het lokalisatieproces zelf. Het geeft een frequentie weer tussen 0,2 en 1,5 THz, afhankelijk van de elektronenconcentratie in de vloeistof.

De uitgezonden THz-golven zijn afkomstig van oscillaties van de gesolvateerde elektronen en hun waterschillen. De oscillatiefrequentie wordt bepaald door het lokale elektrische veld dat de vloeibare omgeving op dit kwantumsysteem uitoefent. Het toevoegen van gehydrateerde elektronen aan de vloeistof verandert het lokale veld en, dus, induceert een verandering van oscillatiefrequentie met elektronenconcentratie. Het meest verrassend is de relatief zwakke demping van de oscillaties die wijst op een zwakke interactie met de fluctuerende grotere omgeving in de vloeistof en een longitudinaal karakter van de onderliggende elektronen- en waterbewegingen.

De nieuwe experimentele resultaten worden verklaard door een theoretisch model gebaseerd op een polaronbeeld zoals uitgelegd in Fig. 1. Het polaron is een excitatie die gekoppelde bewegingen van het elektron en de waterschil bij lage frequentie omvat. Als gevolg van dergelijke interne oscillaties van lading, het gehydrateerde elektron straalt een THz-golf uit. De zwakke demping van deze golf zorgt voor een manipulatie van de emissie, bijv. door interactie van het gehydrateerde elektron met een reeks ultrakorte lichtpulsen.