Wetenschappers van het Ames Laboratory van het Amerikaanse ministerie van Energie hebben een nieuw rekenmodel ontwikkeld dat het potentieel heeft geopend om een ​​van hun krachtigste onderzoekstools nog meer te maken.

Een bijzonder belangrijk hulpmiddel in het arsenaal van een chemicus is nucleaire magnetische resonantie (NMR) spectroscopie. Een NMR-spectrometer meet de reactie van atoomkernen op excitatie met radiofrequente golven. Dit kan onderzoekers op atomair niveau informatie verschaffen over de fysieke, chemisch, en elektronische eigenschappen van materialen, inclusief die welke niet-kristallijn zijn. Dynamic Nuclear Polarization (DNP) NMR is een "ultra" versie van NMR, die ongepaarde elektronen in radicalen opwekt en hun hoge spinpolarisatie overbrengt naar de kernen in het te analyseren monster, waardoor sneller, meer gedetailleerde gegevens. Ames Laboratory heeft DNP-NMR ontwikkeld om zeer zwakke maar belangrijke chemische handtekeningen te onderzoeken, en verkort de experimentele tijden van dagen tot minuten.

Computationele methoden spelen een belangrijke rol bij het begrip van experts van DNP-NMR, vooral voor het verbeteren van het ontwerp en de uitvoering van experimenten die het gebruiken. Tot nu, echter, het werk was beperkt in omvang, en verbeteringen in DNP-NMR-technieken berustten meestal op een zekere mate van "serendipiteit, " volgens Fred Perras, een Associate Scientist bij Ames Laboratory en een 2020 ontvanger van een DOE Office of Science Early Career Research Award.

"Het simuleren van DNP is een complex probleem, " zei Perras, die manieren onderzoekt om NMR-technieken te verbeteren om de nadruk van Ames Laboratory op het ontdekken van materialen na te streven. "Die complexiteit komt van het feit dat je een zeer groot aantal spins hebt die deelnemen aan het proces. Om experimentele verbeteringen te reproduceren en te voorspellen wat er gaat gebeuren in een hypothetisch experiment, je moet deze simulaties echt op dezelfde schaal kunnen uitvoeren als in je experiment."

Meestal zouden deze berekeningen exponentieel schalen met het aantal spins in het systeem. In typische spin-dynamica-simulaties, dat is beperkt tot ongeveer 5-12 spins; computers hebben niet het geheugen om iets groters aan te pakken.

De onderzoekers vereenvoudigden de simulatie door onnodige, en duur, termen volgens Perras, zodat berekeningen lineair konden schalen in plaats van exponentieel. De nieuwe strategie maakt simulaties op ware grootte mogelijk van spinsystemen met duizenden kernen.

De simulaties hebben al een onbekende structurele functie gevonden die meer signaalverbeteringen in DNP-NMR mogelijk maakt, en de theorie zal in de toekomst breed worden toegepast op een breed scala aan chemische onderzoeken van vaste stoffen.

Het onderzoek wordt verder besproken in de paper, "Volledige Ab Initio Simulatie van Magische-Angle-Spinning Dynamische Nucleaire Polarisatie, " gepubliceerd in de Journal of Physical Chemistry Letters .