Science >> Wetenschap >  >> Chemie

Tandem elektrokatalysator met één atoom realiseert reductie van CO2 tot ethanol

Vorming van C-C-bindingen via een formyl-bicarbonaat-koppelingsroute (met een sleuteltussenproduct 4). Reactie-energieprofielen en de bijbehorende tussenstructuren (0 tot 7) voor de vorming van ethanol via de CO2 RR op de Sn1 -O3G-katalysator. Credit:Natuurenergie (2023). DOI:10.1038/s41560-023-01389-3

De elektrochemische CO2 reductiereactie (CO2 RR) in op koolstof gebaseerde brandstoffen biedt een veelbelovende strategie om CO2 te verminderen uitstoot en bevordert het gebruik van hernieuwbare energie.



De Cn (n≥2) vloeibare producten zijn wenselijk vanwege hun hoge energiedichtheid en hun gemakkelijke opslag. De manipulatie van de C-C-koppelingsroute blijft echter een uitdaging vanwege het beperkte mechanistische begrip.

Onlangs heeft een onderzoeksgroep onder leiding van Profs. Zhang Tao en Huang Yanqiang van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS) hebben een op Sn gebaseerde tandem-elektrokatalysator ontwikkeld (SnS2 @Sn1 -O3G), dat reproduceerbaar ethanol zou kunnen opleveren met een Faraday-efficiëntie van maximaal 82,5% bij -0,9 VRHE en een geometrische stroomdichtheid van 17,8 mA/cm 2 .

Het onderzoek is gepubliceerd in Nature Energy op 30 oktober.

De onderzoekers verzonnen de SnS2 @Sn1 -O3G door solvothermische reactie van SnBr2 en thioureum op een driedimensionaal koolstofschuim. De elektrokatalysator bestond uit SnS2 nanosheets en atomair verspreide Sn-atomen (Sn1 -O3G).

Mechanistisch onderzoek toonde aan dat deze Sn1 -O3G zou respectievelijk *CHO- en *CO(OH)-tussenproducten kunnen adsorberen, waardoor de vorming van C-C-bindingen wordt bevorderd via een ongekende formyl-bicarbonaat-koppelingsroute.

Bovendien hebben de onderzoekers, door isotopisch gelabelde reactanten te gebruiken, de route van C-atomen in de uiteindelijke C2 gevolgd. product gevormd over de katalysator van Sn1 -O3G. Deze analyse suggereerde dat de methyl C in het product afkomstig is van mierenzuur, terwijl de methyleen C afkomstig is van CO2 .

"Onze studie biedt een alternatief platform voor de vorming van C-C-bindingen voor de synthese van ethanol en biedt een strategie voor het manipuleren van CO2 reductietrajecten richting gewenste producten", aldus prof. Huang.

Meer informatie: Jie Ding et al, Een op tin gebaseerde tandem-elektrokatalysator voor CO2-reductie tot ethanol met 80% selectiviteit, Nature Energy (2023). DOI:10.1038/s41560-023-01389-3

Journaalinformatie: Natuurenergie

Aangeboden door de Chinese Academie van Wetenschappen