Het ontwerpen van nieuwe verbindingen of legeringen waarvan de oppervlakken kunnen worden gebruikt als katalysator bij chemische reacties kan een complex proces zijn dat sterk leunt op de intuïtie van ervaren scheikundigen. Een team van onderzoekers van MIT heeft een nieuwe aanpak bedacht met behulp van machinaal leren, die de behoefte aan intuïtie wegneemt en meer gedetailleerde informatie biedt dan conventionele methoden praktisch kunnen bereiken.

Door het nieuwe systeem bijvoorbeeld toe te passen op een materiaal dat al 30 jaar op conventionele wijze is bestudeerd, ontdekte het team dat het oppervlak van de verbinding twee nieuwe atomaire configuraties zou kunnen vormen die nog niet eerder waren geïdentificeerd, en dat er nog een andere configuratie was die we in eerdere werken zagen. is waarschijnlijk onstabiel.

De bevindingen worden beschreven in het tijdschrift Nature Computational Science , in een paper van MIT-student Xiaochen Du, professoren Rafael Gómez-Bombarelli en Bilge Yildiz, technisch staflid Lin Li van het MIT Lincoln Laboratory en drie anderen.

Oppervlakken van materialen hebben vaak een wisselwerking met hun omgeving op manieren die afhankelijk zijn van de exacte configuratie van atomen aan het oppervlak, die kan verschillen afhankelijk van welke delen van de atomaire structuur van het materiaal zichtbaar zijn. Denk aan een laagcake met rozijnen en noten erin:afhankelijk van hoe je de cake precies snijdt, zullen verschillende hoeveelheden en rangschikkingen van de lagen en het fruit zichtbaar zijn op de rand van je plak.

Het milieu is ook belangrijk. Het oppervlak van de cake zal er anders uitzien als hij in siroop is gedrenkt, waardoor hij vochtig en plakkerig wordt, of als hij in de oven wordt geplaatst, waardoor het oppervlak knapperig en donker wordt. Dit is vergelijkbaar met hoe de oppervlakken van materialen reageren wanneer ze worden ondergedompeld in een vloeistof of worden blootgesteld aan wisselende temperaturen.

Methoden die gewoonlijk worden gebruikt om materiaaloppervlakken te karakteriseren zijn statisch en kijken naar een bepaalde configuratie uit de miljoenen mogelijkheden. De nieuwe methode maakt een schatting mogelijk van alle variaties, gebaseerd op slechts een paar basisberekeningen die automatisch worden gekozen door een iteratief machinaal leerproces, om de materialen met de gewenste eigenschappen te vinden.

Bovendien kan het nieuwe systeem, in tegenstelling tot de typische huidige methoden, worden uitgebreid om dynamische informatie te verschaffen over hoe de oppervlakte-eigenschappen in de loop van de tijd veranderen onder bedrijfsomstandigheden, bijvoorbeeld terwijl een katalysator actief een chemische reactie bevordert, of terwijl een batterij-elektrode wordt opgeladen of ontladen.

De methode van de onderzoekers, die zij een Automatic Surface Reconstruction-framework noemen, vermijdt de noodzaak om zorgvuldig geselecteerde voorbeelden van oppervlakken te gebruiken om het neurale netwerk te trainen dat in de simulatie wordt gebruikt. In plaats daarvan begint het met een enkel voorbeeld van een ongerept snijvlak en wordt vervolgens actief leren gecombineerd met een soort Monte-Carlo-algoritme om locaties te selecteren om op dat oppervlak te bemonsteren, waarbij de resultaten van elke voorbeeldlocatie worden geëvalueerd om de selectie van de volgende te begeleiden. websites.

Met behulp van minder dan 5.000 basisberekeningen uit de miljoenen mogelijke chemische samenstellingen en configuraties kan het systeem nauwkeurige voorspellingen verkrijgen van de oppervlakte-energieën over verschillende chemische of elektrische potentiëlen, rapporteert het team.

‘We kijken naar de thermodynamica’, zegt Du, ‘wat betekent dat we, onder verschillende soorten externe omstandigheden, zoals druk, temperatuur en chemisch potentieel, die verband kunnen houden met de concentratie van een bepaald element, [kunnen onderzoeken] wat is de meest stabiele structuur voor de ondergrond?"

In principe vereist het bepalen van de thermodynamische eigenschappen van het oppervlak van een materiaal het kennen van de oppervlakte-energieën over een specifieke atomaire rangschikking en het vervolgens miljoenen keren bepalen van die energieën om alle mogelijke variaties te omvatten en de dynamiek van de processen die plaatsvinden vast te leggen. Hoewel het in theorie mogelijk is om dit computationeel te doen, "is het gewoon niet betaalbaar" op een typische laboratoriumschaal, zegt Gómez-Bombarelli.

Onderzoekers hebben goede resultaten kunnen behalen door slechts een paar specifieke gevallen te onderzoeken, maar dit zijn niet genoeg gevallen om een ​​echt statistisch beeld te geven van de betrokken dynamische eigenschappen, zegt hij.

Met behulp van hun methode zegt Du:"We hebben nieuwe functies waarmee we de thermodynamica van verschillende samenstellingen en configuraties kunnen bemonsteren. We laten ook zien dat we deze tegen lagere kosten kunnen bereiken, met minder dure kwantummechanische energie-evaluaties. En we kunnen dit ook voor hardere materialen", inclusief driecomponentenmaterialen.

"Wat traditioneel in het veld wordt gedaan", zegt hij, "is dat onderzoekers, op basis van hun intuïtie en kennis, slechts een paar gisoppervlakken testen. Maar we doen uitgebreide steekproeven, en dat gebeurt automatisch." Hij zegt dat "we een proces hebben getransformeerd dat ooit onmogelijk of extreem uitdagend was vanwege de behoefte aan menselijke intuïtie. Nu hebben we minimale menselijke inbreng nodig. We zorgen eenvoudigweg voor het ongerepte oppervlak en onze tool doet de rest." P>

Dat hulpmiddel, of deze reeks computeralgoritmen, AutoSurfRecon genaamd, is door de onderzoekers gratis beschikbaar gesteld, zodat het door alle onderzoekers ter wereld kan worden gedownload en gebruikt om bijvoorbeeld te helpen bij het ontwikkelen van nieuwe materialen voor katalysatoren, zoals voor de productie van "groene" waterstof als alternatieve emissievrije brandstof, of voor nieuwe batterij- of brandstofcelcomponenten.

Gómez-Bombarelli zegt bijvoorbeeld dat bij het ontwikkelen van katalysatoren voor de productie van waterstof "een deel van het probleem is dat men niet echt begrijpt hoe hun oppervlak verschilt van hun omvang tijdens de katalytische cyclus. Er is dus een kloof tussen hoe het materiaal eruit ziet." zoals wanneer het wordt gebruikt en hoe het eruit ziet wanneer het wordt voorbereid voordat het in gebruik wordt genomen."

Hij voegt eraan toe dat "uiteindelijk bij katalyse de entiteit die verantwoordelijk is voor het doen van iets door de katalysator bestaat uit een paar atomen die aan het oppervlak zijn blootgesteld, dus het maakt heel veel uit hoe het oppervlak er op dit moment precies uitziet." P>

Een andere mogelijke toepassing is het bestuderen van de dynamiek van chemische reacties die worden gebruikt om kooldioxide uit de lucht of uit de uitstoot van elektriciteitscentrales te verwijderen. Deze reacties werken vaak door gebruik te maken van een materiaal dat fungeert als een soort spons voor het absorberen van zuurstof, zodat het zuurstofatomen van de kooldioxidemoleculen verwijdert, waardoor koolmonoxide achterblijft, wat een nuttige brandstof of chemische grondstof kan zijn. Het ontwikkelen van dergelijke materialen "vereist inzicht in wat het oppervlak met de zuurstof doet en hoe het is gestructureerd", zegt Gómez-Bombarelli.

Met behulp van hun gereedschap bestudeerden de onderzoekers de atomaire rangschikking van het perovskietmateriaal strontium-titaanoxide, of SrTiO₃ , dat al meer dan dertig jaar door anderen werd geanalyseerd met behulp van conventionele methoden, maar nog steeds niet volledig werd begrepen. Ze ontdekten twee nieuwe rangschikkingen van de atomen aan het oppervlak die nog niet eerder waren gerapporteerd, en ze voorspellen dat het in feite onwaarschijnlijk is dat één wel gerapporteerde rangschikking überhaupt zal voorkomen.

"Dit benadrukt dat de methode zonder intuïtie werkt", zegt Gómez-Bombarelli. "En dat is goed, want soms klopt de intuïtie niet, en wat mensen dachten dat het geval was, blijkt niet zo te zijn." Deze nieuwe tool, zo zei hij, zal onderzoekers in staat stellen meer verkennend te werk te gaan en een breder scala aan mogelijkheden uit te proberen.

Nu hun code is vrijgegeven aan de hele gemeenschap, zegt hij, "hopen we dat het een inspiratie zal zijn voor zeer snelle verbeteringen" door andere gebruikers.

Het team bestond uit James Damewood, een Ph.D. student aan het MIT, Jaclyn Lunger Ph.D., die nu werkt bij Flagship Pioneering, en Reisel Millan, een voormalig postdoc die nu werkt bij het Instituut voor Chemische Technologie in Spanje.

Meer informatie: Door machine learning versnelde simulaties om heuristische vrije reconstructie van oppervlakken mogelijk te maken, Nature Computational Science (2023). DOI:10.1038/s43588-023-00571-7

Journaalinformatie: Natuurcomputationele wetenschappen

Aangeboden door Massachusetts Institute of Technology

Dit verhaal is opnieuw gepubliceerd met dank aan MIT News (web.mit.edu/newsoffice/), een populaire site met nieuws over MIT-onderzoek, innovatie en onderwijs.