Science >> Wetenschap >  >> Chemie

Onderzoek onthult de migratieroute in de gasfase voor de vorming van een sterke interactietoestand tussen metaal en drager

Schematische illustratie van de vorming van een zelfbeperkende Cu@ZnOx-structuur via gasfasemigratieroute en het effect ervan op CO2-hydrogenering tot methanol via Cu/Al2O3-katalysatoren. Credit:Song Tongyuan, van Angewandte Chemie International Edition (2023). DOI:10.1002/anie.202316888

Sterke metaal-ondersteuningsinteractie (SMSI) is een van de belangrijkste concepten bij heterogene katalyse. Getriggerd door voorbehandelings- of reactieprocessen kunnen de ondersteunde metalen nanodeeltjes gedeeltelijk of volledig worden ingekapseld door van de drager afgeleide overlagen, die de katalytische prestaties van ondersteunde metaalkatalysatoren beïnvloeden. Het vormingsmechanisme van de SMSI-staat is echter nog steeds onduidelijk.



Onlangs heeft een onderzoeksteam onder leiding van prof. Fu Qiang van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS) een gasfase-migratieroute voorgesteld voor de vorming van SMSI. Dit werk is gepubliceerd in Angewandte Chemie International Edition .

Tot nu toe zijn er twee diffusieroutes van de van steun afkomstige soort naar het metaaloppervlak voorgesteld, waaronder grensvlaklegering en oppervlaktemigratie.

In dit werk plaatsten de onderzoekers ZnO-deeltjes en Cu/Al2 O3 poeders in een microreactor in een tweebedsmodus (ZnO||Cu/Al2 O3 ). Door gebruik te maken van gasfasemigratie van Zn-soorten in CO2 /H2 atmosfeer (0,5% CO2 /H2 , 450°C), ontdekten ze dat een zelfbeperkend dun ZnOx de bovenlaag groeide op het oppervlak van Cu-nanodeeltjes (Cu@ZnOx ) in de Cu/Al2 O3 katalysator zonder overmatige afzetting en aggregatie van ZnOx soort. Zo verkregen ze een optimaal aantal ZnOx -Cu-interfaceplaatsen, die de activiteit van de methanolsynthese verbeterden.

Bovendien hebben de onderzoekers aangetoond dat de vorming van het zelflimiterende Cu@ZnOx De inkapselingsstructuur was het gevolg van de verdamping van Zn-atomen uit de ZnO-deeltjes, migratie naar de Cu/Al2 O3 katalysator, en verdere afzetting op het Cu-oppervlak om ZnOx te vormen overlagen onder het synergetische effect van het verminderen van H2 en oxiderende CO2 componenten op de behandelingstemperatuur.

"Ons werk verheldert de door hoge temperaturen veroorzaakte redox-atmosfeer-geïnduceerde gasfase-migratieroute naar de vorming van de inkapselingsstructuur of de klassieke SMSI-toestand", aldus prof. Fu.

Meer informatie: Tongyuan Song et al., Verbeterde methanolsynthese over zelfbeperkte ZnOx-overlagen op Cu-nanodeeltjes gevormd via gasfasemigratieroute, Angewandte Chemie International Edition (2023). DOI:10.1002/anie.202316888

Journaalinformatie: Angewandte Chemie Internationale Editie

Aangeboden door de Chinese Academie van Wetenschappen