Wetenschap
Polaron-grensvlakentropie als route naar hoge thermo-elektrische prestaties in DAE-gedoteerde PEDOT:PSS-films
Onder de organische thermo-elektrische materialen hebben dunne films van PEDOT:PSS (poly(3,4-ethyleendioxythiofeen-poly(4-styreensulfonaat)) uitgebreide aandacht gekregen, maar lijden ze aan lage Seebeck-coëfficiënten van 10–20 μV K -1 vanwege de hoge oxidatietoestanden in de PEDOT-polymeerketen. Er zijn aanzienlijke inspanningen geleverd om de Seebeck-coëfficiënt te verhogen.
Eén strategie is om de oxidatietoestand van de ethyleendioxythiofeeneenheid te veranderen van chinoïde naar benzoide door nabehandeling met een reducerende oplossing. Als alternatief werd een verbetering van de thermo-elektrische prestaties bereikt door anorganische thermo-elektrische nanodeeltjes toe te voegen, zoals Bi2 Te3 en Te. Het blijft echter moeilijk om de intrinsieke koppeling tussen de Seebeck-coëfficiënt en de elektrische geleidbaarheid te overwinnen.
In een onderzoeksartikel gepubliceerd in de National Science Review Wetenschappers van de Southern University of Science and Technology, Peking University en Institute of Chemistry, CAS rapporteren directe manipulatie van de door polaron bezette entropie in een dunne PEDOT:PSS-film met door UV-licht geïnduceerde resonantie tussen PEDOT en dagboekletheen, waardoor een 10 -voudige thermokrachtverbetering van 13,5 μV K -1 tot 135,4 μV K -1 met vrijwel onveranderde elektrische geleidbaarheid.
Ze introduceerden een interfacestatus om de polaron-interface-bezette entropie van PEDOT:PSS aan te passen met een fotochrome DAE. De stereostructuur van DAE-moleculen zou onder UV-licht kunnen transformeren van een open-ringstructuur naar een gesloten-ringvorm.
Er werd een nieuwe polaron-interfacetoestand gevormd tussen de vlakke DAE met gesloten ring en de PEDOT-molecuulketens vanwege hun vergelijkbare C-C =C-C-bindingen, die via zwakke interacties met elkaar waren gekoppeld. De polarons introduceren effectief nieuwe elektronische toestanden of locaties waar ladingsdragers kunnen worden ondergebracht. De bezetting van deze staten draagt bij aan een grotere entropie omdat het de mogelijke arrangementen van ladingsdragers uitbreidt.
Deze toename van de entropie kan een aanzienlijke invloed hebben op de thermokracht (Seebeck-coëfficiënt) van het materiaal. Meer beschikbare elektronische toestanden, zoals geleverd door de polaronen op het grensvlak, kunnen resulteren in een toename van de thermokracht doordat meer ladingsdragers kunnen deelnemen aan het thermo-elektrische proces.
Door manipulatie van de door polaron bezette entropie in een dunne PEDOT:PSS-film met door UV-licht geïnduceerde resonantie tussen PEDOT en dagboekletheen, realiseerden ze een tienvoudige verbetering van de thermokracht van 13,5 μV K -1 tot 135,4 μV K -1 met vrijwel onveranderde elektrische geleidbaarheid. Bovendien observeerden ze ook de verhoogde thermokracht van de zoals bereide dunne PEDOT:PSS-xDAE-films, afhankelijk van de DAE-concentratie en de UV-lichtintensiteit.
Ze gebruikten ook Raman-spectra om direct experimenteel bewijs te verkrijgen voor de koppeling tussen DAE en PEDOT onder UV-modulatie. Daarom werd de resonante koppeling tussen de DAE en PEDOT geverifieerd door de temperatuurafhankelijke thermokracht en bindingsenergie door DFT-berekening.
Samenvattend hebben ze een directe manipulatiemethode ontdekt voor de door polaron bezette entropie op het grensvlak in een dunne PEDOT:PSS-film via UV-geïnduceerde resonante koppeling tussen DAE en PEDOT. Hun werk geeft inzicht in het ontkoppelen van de verbinding tussen de thermokracht en de elektrische geleidbaarheid van een organische thermo-elektrische film.
Bovendien voegt dit werk ook een nieuwe route toe om het thermo-elektrische organische thermo-elektrische systeem te ontwikkelen en een uniek platform voor het koppelen van UV-licht, temperatuurgradiënt en elektrisch veld.