Er is grote behoefte aan de groene productie van propyleenoxide (PO) vanwege de hoge industriële waarde. De elektro-oxidatie van propyleen tot PO heeft de interesse gewekt van wetenschappers omdat het proces kan worden uitgevoerd bij kamertemperatuur en geen gevaarlijke stof vrijkomt.

Op basis van de eerder ontwikkelde Ag-elektrode, die leed aan een slechte activiteit, ontwikkelde een groep onder leiding van Prof. Geng Zhigang van de University of Science and Technology of China (USTC) van de Chinese Academie van Wetenschappen een katalysator die is samengesteld uit Ag₃ PO₄ kubussen met (100) facetten. De katalysator vertoonde zowel een hoge selectiviteit als een hoge activiteit. Het resultaat is gepubliceerd in Nature Communications .

Onderzoekers synthetiseerden Ag₃ PO₄ kristallen met verschillende facetten en bestudeerden hun katalytische prestaties in een elektrochemische cel met drie compartimenten. ¹ H kernmagnetische resonantiemetingen onthulden dat Ag₃ PO₄ kubussen met (100) facetten vertoonden een PO-selectiviteit van wel 80%, terwijl andere Ag₃ PO₄ monsters met verschillende structuren vertoonden een lage PO-selectiviteit. Vergeleken met commerciële Ag₃ PO₄ zonder structurele wijziging, Ag₃ PO₄ kubussen met (100) facetten in dit werk vertoonden 10 keer hogere partiële stroomdichtheden van PO (j_PO ) genormaliseerd door elektrochemische oppervlakte (ECSA), wat superieure katalytische activiteit aantoont.

Density functional theory (DFT) berekeningen werden ook uitgevoerd om het reactiemechanisme te begrijpen. Het vrije-energiediagram suggereerde dat de reactie waarschijnlijk werd voorafgegaan in een OH-gerelateerde route, waarbij *OH vrije radicalen deelnamen aan de reactie.

In de OH-gerelateerde route is de vorming van PrOH* vrije radicalen de snelheidsbepalende stap (RDS). De RDS had de laagste energiebarrière op (100) facetten van Ag₃ PO₄ . Bovendien ontdekten onderzoekers uit de Bader-ladingsanalyse dat (100) facetten de sterkste polarisatie van propyleen hadden, wat het verbreken van π-binding en vorming van C-O-bindingen vergemakkelijkte. Rekening houdend met deze bewijzen, is de superieure katalytische activiteit van (100) facetten van Ag₃ PO₄ kan eindelijk worden uitgelegd.

Dit werk bood een effectieve PO-elektrokatalysator en verdiepte het begrip van het effect van kristalfacetten in katalyse. + Verder verkennen

Cu-interface is van belang tijdens CO2-elektroreductie